基于中国散裂中子源反角白光中子束线的天然锂中子全截面测量*

张江林 姜炳 陈永浩 郭子安 王小鹤 蒋伟 易晗 韩建龙† 胡继峰‡ 唐靖宇陈金根 蔡翔舟

1) (中国科学院上海应用物理研究所,上海 201800)

2) (中国科学院先进核能创新研究院,上海 201800)

3) (中国科学院大学,北京 100049)

4) (中国科学院高能物理研究所,北京 100049)

5) (散裂中子源科学中心,东莞 523803)

锂是熔盐堆燃料载体盐的主要材料之一,其中子核反应截面数据是熔盐堆芯中子物理设计及堆芯长期安全运行中的重要基础数据.本工作基于中国散裂中子源反角白光中子束线(CSNS Back-n)飞行时间谱仪,利用中子全截面测量谱仪(NTOX),采用透射法测量了天然锂中子全截面.实验中,中子飞行距离约为76.0 m,采用15.0 mm 和8.00 mm 两种厚度的天然锂金属样品,在0.4 eV—20 MeV 中子能量范围内测得了统计计数较好的中子全截面.特别是在keV 及以下能区增补了实验数据,为锂的核数据评价工作提供了更加丰富和可靠的实验数据.在此基础上,采用1/v 律和R 矩阵理论对MeV 以下能区的新测量数据进行了理论分析,获得了7Li 和6Li 在260 keV 能量附近的中子共振参数.

1 引言

中子全截面是中子核反应数据库的重要组成部分.在核能领域,精确的核数据是核反应堆物理设计的基础.熔盐堆作为6 种第四代核能系统的候选堆型之一,多国都在开展相关技术研究,我国的熔盐堆物理研究和技术研发能力位于世界前列[1].熔盐堆的FLiBe 熔盐燃料中含有大量的锂.另外,聚变堆中也使用锂来生产聚变所需的氚[2].因此,锂的中子核数据在核工程物理设计中具有重要作用.

天然锂中含6Li 和7Li 两种同位素,其对应丰度分别为7.5%和92.5%.由于6Li 的热中子吸收截面非常大,在熔盐堆中,为了降低6Li 对中子的吸收,提高堆芯中子经济性,需要使用富集锂,所用锂的7Li 丰度一般在99.9% 以上.在熔盐堆中,裂变释放的中子能量在MeV 能区,中子经过慢化后达到热中子能区.除了堆芯石墨等慢化剂外,熔盐中的Li 等轻核素在MeV 及以下能区的中子散射反应也起到一定的中子慢化作用.另外,7Li 的中子吸收反应也会影响7Li 在堆芯内的燃耗和动态平衡.胡继峰等[3,4]利用SCALE 程序对钍增殖熔盐堆不同燃耗时期核数据引起的keff不确定度进行了分析.结果表明,随着燃耗的增加,核数据引起的keff不确定度由0.49%增大到0.55%,其中Li 中子截面数据的影响较大.在氘氚聚变堆中,聚变产生的中子能量约14 MeV,这些中子与产氚层中的锂反应,生产聚变所需的氚[2].高能中子与Li 反应,打开了更多的反应道[2],其关系到聚变堆中氚的消耗与生产自持[2].测量高能中子与Li 反应的全截面,可以为聚变堆产氚层的物理设计提供基础实验数据.

针对天然锂和7Li 的中子反应数据,从20 世纪30 年代就开展了实验测量.采用的中子源主要是基于7Li(p,n),9Be(α,n),13C(α,n),T(p,n)3He等核反应的单能中子源,实验数据集中在快中子能区,而慢中子能区的天然锂中子全截面数据相对较少.在实验核反应数据库(experimental nuclear reaction data,EXFOR)[5]中收录的天然锂慢中子能区实验数据有三家,分别是1935 年Dunning 等[6]基于Rn-Be 放射性中子源测量的天然锂0.025 eV的中子全截面;1946 年Havens 等[7]基于哥伦比亚大学回旋加速器中子谱仪测量的0.0169—60.5 eV LiF 样品中子全截面;1950 年Hibdon[8]等基于Argonne 重水反应堆中子源测量的天然锂120 eV和345 eV 的中子全截面.但Dunning 等和Havens等的测量结果在热中子能区相差约57%.EXFOR中收录的7Li 全截面实验数据集中在keV以上能区,keV 以下能区实验数据缺少.在keV 以上能区,实验数据与评价数据最大相差约50%.已有实验数据不能满足第四代核能系统对核数据精度的要求,需开展宽能区锂的中子全截面测量.

本工作基于中国散裂中子源反角白光中子束线(CSNS Back-n)[9-12],利用中子全截面测量谱仪(NTOX)[13],使用透射法在较宽的中子能量范围内测量了天然锂中子全截面.在实验数据基础上,对0.1 MeV 以下能区和260 keV 能量附近的共振反应分别采用1/v律和R 矩阵理论进行了理论分析.

2 实验测量

2.1 全截面测量方法

中子全截面测量一般采用透射法.这种方法是相对测量,不需要刻度探测器的绝对中子探测效率,测量精度相对较高.实验中需分别记录有靶(被测靶样品位于中子束流线上)与空靶时探测器测得的不同能量的中子计数.在离线数据分析时,将有靶、空靶数据分别扣除本底计数,并采用监测探测器进行计数归一,消除测量时间内束流“晃动”所带来的系统误差,然后做比值即获得被测样品的中子透射率T(Ei),如(1)式所示;T(Ei)与中子全截面之间的关系如(2)式所示:

式中Ei为中子能量,其中下标i表示第i个能群;T(Ei)为中子透射率;NI(Ei)和NO(Ei)为有靶、空靶时探测器中子计数;BI(Ei)和BO(Ei)为有靶、空靶时探测器本底计数;MI(Ei) 和MO(Ei) 为有靶、空靶时监测探测器的计数;N为单位体积内的靶核数;d为样品靶厚度;σ(Ei)为所测样品的中子全截面.

在CSNS Back-n 上,中子能量采用飞行时间法测量.测量时以质子束团信号作为数据获取系统的起始触发信号,质子束团打靶产生的中子飞行一段距离后被中子探测器所记录,探测器的输出信号作为中子飞行的终止信号.中子能量与中子飞行时间和中子飞行距离之间的关系如(3)式、(4)式所示:

式中En为中子能量;mn为中子质量;L为中子等效飞行距离;c为光速;TOF表示中子飞行时间;vn为中子飞行速度;t0为自由参数,表示中子飞行的相对零时刻.(3)式考虑了相对论效应,一般用于高能中子,(4)式则可用于无需考虑相对论效应的低能中子.(3)式、(4)式中的参数根据实际计算需要,分别取不同的量纲.

2.2 实验装置及探测系统

CSNS 质子束流的平均打靶功率为100 kW,束流频率为25 Hz,中子产额约2 × 1016/s[12],可提供0.4 eV—200 MeV 的连续能量中子.CSNS Back-n 在距离中子靶站55.0 m 和76.0 m 处有两个实验大厅,即实验厅-1 (ES#1)和实验厅-2 (ES#2)[14].本次实验测量的实验布局如图1 所示,ES#1 用于放置待测样品,ES#2 用于放置探测器.

CSNS 质子加速器有单束团和双束团两种工作模式.对于双束团模式,在100 kW 运行功率下单个束团的半高宽约为60 ns,两个束团时间间隔为410 ns[15].本次实验测量中,质子束流为双束团模式,质子平均打靶功率为100 kW.实验共开展测量225 h.

本次实验测量所用的NTOX 谱仪的中子探测器是多层快裂变电离室[14].谱仪的换样装置安装于ES#1,可远程控制换样或进行有靶、空靶切换.多层快裂变电离室布置在ES#2,提供中子飞行的终止信号.

多层快裂变电离室主体结构主要包括高纯度裂变层阵列、前后中子窗和圆桶腔体[14].其探测中子的基本原理是利用中子与镀层裂变材料发生裂变反应产生裂变碎片,引起裂变室工作气体发生电离,从而输出有效的中子信号.在多层快裂变电离室中分别布置了2 层235U,3 层232Th 以及2 层238U,电离室时间分辨好于35 ns.信号收集极通过前置放大器与数据获取系统(DAQ)相连.质子束流触发信号,直接输入DAQ,作为系统的起始触发信号[13].

2.3 样 品

本实验测量采用的是高纯度天然锂样品.为了在较宽的能区内获得较好的统计测量计数,制作了厚度为8.00 mm 和15.0 mm 两块样品,直径均为50.0 mm.实验测量时,样品安装在换样器上(见图1).为避免天然锂样品在空气中被氧化,在样品外包裹一层Al 膜.为了扣除Al 膜的影响,用同厚度的Al 膜作为“空靶”开展测量.两块样品靶测量的时间分别为90 h (15.0 mm 靶)、49 h (8.00 mm靶),空靶测量63 h.

图1 实验布局示意图Fig.1.Schematic drawing of the layout of the measurement.

3 实验数据分析

在进行数据分析时,需开展探测器本底信号扣除、中子飞行距离及中子能量刻度,最终得到全截面实验数据.

3.1 探测器本底信号扣除

NTOX 多层快裂变电离室的本底信号主要有裂变层衰变产生的α 本底、电子学噪声、束内γ本底和环境中子本底等.通过对比空靶中子束流,停机无束流(α 和电子学噪声信号测量,共23 h)条件下探测器输出信号,对各个探测单元层进行信号幅度统计可以得到时间-幅度二维谱,如图2 所示.基于时间-幅度二维谱,通过设置不同的幅度甄别阈值(7 层裂变层从220—280 不等) 扣除本底信号.

图2 第一层235U 裂变层时间-幅度二维谱 (a) 无束流空靶;(b) 有束流空靶Fig.2.Amplitude-energy distribution in the first 235 U cell:(a) Empty target without beam;(b) empty target with beam.

3.2 中子飞行时间及中子能谱

CSNS 质子束团打散裂靶的瞬间会产生大量的γ射线,即γ-flash.γ射线将以光速传输到多层快裂变电离室.因此可使用裂变电离室测得γflash 的时间计算(3)式、(4)式中的中子飞行时间TOF,表达式为

式中:Tff为多层快裂变电离室探测到中子的时间;Tγ-flash表示γ-flash 的起飞时间;Tγ为多层快裂变电离室探测到γ-flash 的时间;TOFγ为γ-flash 的飞行时间,TOFγ=L′/c,c为光速,L′为γ的飞行距离,这里取L′=76.0 m.对于高能中子,其起飞位置及慢化过程所带来的中子飞行时间起始时刻的变化较小[16],(5)式算得的TOF可直接代入(3) 式,用于计算中子能量.对于能量较低的中子,慢化过程所带来的飞行时间起始时刻的变化较大[16],需要进行修正,需将(5)式算得的TOF代入(4)式,并利用“标准共振吸收峰”刻度中子能量.

实验数据分析时,在每个质子束团打靶周期内,按时间顺序提取γ-flash 信号和有效的中子信号,如图3 所示.其中,一个γ-flash 信号一般会跟随多个中子信号.提取γ-flash 信号的时间Tγ,同时分别提取探测器探测到每个中子的时间Tff,根据(5)式即可计算出每一个中子对应的TOF.分别利用(3)式(MeV 以上能区)、(4)式(MeV 以下能区)即可将中子飞行时间谱转换为中子能谱.

图3 裂变室输出的时间信号示例Fig.3.Signal of flight time in the fission chamber.

对于MeV 以下能区,实验中采用多层裂变室第1 层235U 在8.77 eV,12.40 eV 和19.30 eV[17]位置的3 个共振裂变峰,结合(4)式来刻度中子的能量.通过高斯拟合分别得到3 个共振峰对应的Tff,并计算对应的Tff如图4、表1 所示.使用(4)式拟合表1 所列数据得到L=77.64 m,t0=—1.69 μs.由于裂变电离室每层裂变层间隔19.0 mm,所以后端裂变层所对应的飞行距离依次增加19.0 mm.

图4 裂变层第1 层235U 共振裂变峰的高斯拟合Fig.4.Gaussian fit of the resonance peaks in the first 235U cell.

表1 裂变层第1 层235U 共振峰高斯拟合峰值结果Table 1.Parameters of the Gaussian fit of the resonance peaks of the first 235U.

实验测量中,使用一套在线6Li-Si 探测器监测中子束流.6Li-Si 探测器安装于ES#1 位于被测样品上游,可实时记录中子束流的相对强度,用于归一化多层裂变电离室测量的中子能谱.即用裂变室测得的空靶、有靶计数分别除以空靶、有靶时6Li-Si 监测探测器的积分计数.归一化后的中子能谱如图5 所示.

3.3 全截面计算

基于图5 所示数据即可计算中子透射率.中子透射率计算公式如(1)式所示.本实验中,由于采用了多层裂变室探测器,(1)式变为(6)式,即将所有裂变层测量到的相同能量的中子计数相加,其中本底计数已在计算中子飞行时间谱时扣除.

图5 裂变室测得的归一后的中子能谱Fig.5.Normalized neutron energy spectrum measured by the fission chamber.

式中:NI(Ei)51,NI(Ei)52,NO(Ei)51,NO(Ei)52是235U-1 和235U-2(-1,-2 分别表示第1 层,第2 层235U裂变层) 有靶、空靶中子计数;NI(Ei)21,NI(Ei)22,NI(Ei)23,NO(Ei)21,NO(Ei)22,NO(Ei)23为232Th-1,232Th-2,232Th-3(-1、-2、-3 分别 表 示 第1 层、第2 层、第3 层232Th)有靶、空靶中子计数;NI(Ei)81,NI(Ei)82,NO(Ei)81,NO(Ei)82为238U-1 和238U-2(-1、-2 分别表示第1 层、第2 层238U 裂变层)有靶、空靶中子计数;MI和MO是6Li-Si 监测探测器有靶、空靶中子计数.

将图5 所示数据转为透射率后的结果如图6所示.再使用(2) 式即可得到天然锂全截面数据,如图7 所示.可见,本实验测量结果与IRDFF (international reactor dosimetry and fusion file)[18]评价数据库中的数据基本一致.在1 keV 以下能区本实验所测数据质量较高,丰富了该能区的实验数据.

图7 实验测得的天然锂中子全截面数据与IRDFF 评价数据库中的数据 (1 b=10—28 m2)Fig.7.The measured neutron total cross section of the natural lithium and the data from IRDFF (1 b=10—28 m2).

图6 中,横轴所示中子能量的能群结构,采用ENDF(evaluated neutron data file)[19]数据库中7Li 中子总截面评价数据对应的能群结构,所示透射率的不确定度来自对应能群中子计数的统计误差.由于裂变电离室对低能中子的探测器效率较高,对高能中子的探测效率较低.因此,高能区每个能群内的中子统计计数较低,对应不确定度相对较大,而低能区相对较小.在MeV 以下能区,不同能群的相对不确定度介于0.34%—3.94%之间,在MeV以上能区介于0.34%—6.47%之间.

图6 测得的天然锂样品的中子透射率Fig.6.Measured transmission of the natural lithium samples.

依据(2)式,全截面数据的相对不确定度主要来自于样品厚度和透射率的不确定度,可以通过(7)式计算得到:

式中:NI(Ei),NO(Ei) 为有靶、空靶所有裂变层的中子总计数;RSDd表示靶厚的相对标准偏差.计算得到不同中子能群的截面相对不确定度在MeV以下能区介于0.89%—22.5%之间,在MeV 以上能区介于2.47%—35.4%之间.在keV 以下能区,全截面的相对不确定度好于8.81%.

4 理论分析

在0.1 MeV 以下能区,天然锂中7Li 和6Li 存在的反应道主要为7Li(n,el),7Li(n,γ),6Li(n,el),6Li(n,T),6Li(n,γ).其中7Li(n,el)和6Li(n,el)近似为常数;6Li(n,T),6Li(n,γ),7Li(n,γ) 服从1/v律[19];采用1/v律对实验数据进行拟合,拟合的结果如(8)式、图8 所示:

在0.1 MeV 以上能区,6Li 和7Li 的中子全截面在260 keV 附近均存在一个明显的共振峰.7Li(n,tot)在260 keV 附近的共振峰与8Li 自旋宇称为Jπ=3+的2.255 MeV 激发能级相关[2,20];6Li(n,tot)在255 keV 附近的共振峰与7Li 自旋宇称为的7.459 MeV 的激发能级相关[2,21].

采用R 矩阵理论对该能区实验数据进行分析.在对共振峰进行分析的过程中,须考虑实验条件的修正,主要包括温度多普勒效应、实验仪器的中子能量分辨率、样品自身多重散射效应等因素对共振峰的展宽.采用蒙特卡罗方法对样品多重散射效应进行模拟,结果显示其影响相对较小.实际计算中,温度多普勒效应采用标准的自由气体模型展宽.实验仪器的中子能量分辨率函数采用RPI(RPI resolution function)分辨率函数形式[16,22].对中子透射谱的分析结果如图9 所示,所得共振参数列于表2.表2 中同时列出了部分文献中的结果.

图8 1/v 律拟合天然锂在0.4 eV—0.1 MeV 中子能区全截面测量结果Fig.8.Fitting results of the measured neutron total cross section of the natural lithium with 1/v law in the energy range of neutron from 0.4 eV to 0.1 MeV.

图9 R 矩阵理论拟合15.0 mm 样品靶中子透射率结果Fig.9.R-matrix analysis of the measured transmission of 15.0 mm natural lithium sample.

表2 Li 同位素中子核反应共振参数Table 2.Resonance parameters of neutron reaction for 7Li and 6Li.

5 总结

本工作采用透射法,基于中国散裂中子源反角白光中子束线(CSNS Back-n)飞行时间谱仪,利用235U,238U,232Th 多层快裂变电离室和6Li-Si 束流监测探测器测量了天然锂0.4 eV—20 MeV 能区中子全截面.对实验数据进行离线数据处理,扣除实验本底、计算中子飞行时间、刻度中子能量、得到了中子全截面.所测截面数据与IRDFF 库评价数据基本一致.在keV 以下能区数据质量较高,该能区全截面相对不确定度小于8.81%,增补了该能区的实验数据,为锂的中子核数据评价提供了更加丰富的实验数据.在此基础上,分别采用1/v律和R 矩阵理论对0.1 MeV 以下能区和0.1—1.0 MeV能区的实验数据进行了理论分析,结果与实验数据符合,并获得了7Li 和6Li 在260 keV 附近的中子共振参数.

感谢中国散裂中子源Back-n 工作人员的辛苦工作和技术支持.