天然气中伴生氢气的资源意义及其分布

孟庆强，金之钧，刘文汇，胡文瑄，张刘平，朱东亚

(1.中国石化 石油勘探开发研究院，北京 100083；2.中国石化 石油勘探开发研究院 沉积构造储层实验室，北京 100083；3.山东省沉积成矿作用与沉积矿产重点实验室，山东 青岛 266510；4.南京大学 能源科学研究院，南京 210093；5.中国科学院 地质与地球物理研究所，北京 100029)

天然气中伴生氢气的资源意义及其分布

孟庆强1,2,3，金之钧1,2，刘文汇1，胡文瑄4，张刘平5，朱东亚1,2

(1.中国石化 石油勘探开发研究院，北京 100083；2.中国石化 石油勘探开发研究院 沉积构造储层实验室，北京 100083；3.山东省沉积成矿作用与沉积矿产重点实验室，山东 青岛 266510；4.南京大学 能源科学研究院，南京 210093；5.中国科学院 地质与地球物理研究所，北京 100029)

在系统调研氢气的分布及成因研究现状的基础上，对济阳坳陷部分油气井中天然气中的氢气含量进行了研究，并对其成因进行了初步划分。济阳坳陷天然气中氢气的含量普遍较低，在有R/Ra测试值的井中，氢气的H2/3He值普遍低于20×106，具有明显的幔源特征。因此，在这些井中，幔源氢气伴随深部流体活动混入了天然气中。

氢气；伴生；成因；幔源；深部流体；济阳坳陷

作者及其所在的研究团队近期关注深部流体活动与油气成藏效应这一地学前缘科学命题，并对外来H2参与下的油气生成进行了初步研究[1-2]，但H2的来源问题需要加强研究，进一步明确不同地质条件下，H2参与油气生成过程的地质条件；另一方面，H2作为一种清洁能源，其商业化应用方兴未艾，但目前H2的获得方式仍存在不可持续性的问题。能否从自然界获取H2,如何获取,成为制约氢能经济长足发展的基础问题。因此需要对H2的成因、分类及其分布进行深入研究。本文在前人研究的基础上，系统总结了自然界H2的成因和分布，一方面为确定含油气盆地天然气中H2的来源提供基础资料，另一方面，也为未来H2的勘探与开发积累资料。

1 氢气的能源意义

H2的能源意义，主要体现在2个方面：(1)通过加氢作用提高传统化石能源的产率；(2)H2本身作为一种可燃气体，成为能源气的一种。

1.1 提高传统化石能源的产率

油气勘探实践证明，一个盆地内油气的总产量，往往大于盆地发现之初提出的储量，这固然与油气勘探、开发技术的不断进步密切相关，但也可能与含油气盆地外部物质与能量的输入有关，特别是盆外流体向盆地内部输入的含氢物质，可以提高烃源岩的生烃率。模拟实验已经证实，H2可以提高干酪根的生烃率[1-2]，成为沟通有机生烃与无机生烃学说的桥梁[3]。因此，含油气盆地内的富氢流体对提高烃源岩的产率具有重要的促进作用[4]，尤其是在干酪根的高过成熟演化阶段，外源氢气的加入可以显著提高烷烃气的产量，这是因为：(1)干酪根本身裂解产生烷烃气；(2)已经生成的液态烃在高温作用下发生加氢裂解产生烷烃气[5](图1)。鉴于此，研究含油气盆地内H2分布的地质条件及其与烃源岩生烃期的匹配关系，在理论上可以将H2的影响引入资源评价方法，这将有助于重新评价含油气盆地的资源潜力；在勘探实践上，受地温梯度的影响，埋藏较深的烃源岩将经历更高的地层温度。因此，如果有H2存在，处于高过成熟演化阶段的烃源岩在较大埋深的地质条件下仍可以大量生烃，这将延伸含油气盆地中油气生成的下限深度，可以开辟探区内的深层层系勘探新局面。

图1 不同类型湖相干酪根模拟实验H2产率变化

1.2 作为能源气

作为可燃气体的H2是一种清洁能源，在欧美等发达国家和地区得到了比较充分的应用，并铺设了专门用于输送H2的管网系统和H2加气站[6]。截至2009年，全球已经建成202座H2加气站(表1)。氢气主要以煤、重油或天然气等化石燃料为原料，采用重整技术生产获得。这些设施所用的H2以烃类气体重整的产物为主[7]。由于该技术相对成熟，且生产H2的成本较其他技术更低，将在发展低碳经济过程中发挥重要作用。但与此同时，世界范围内对天然气的需求也在迅速增长。预计到2030年，全球天然气的需求量将为4.3×1012m3,而同期天然气的产量约为1.1×1012m3[8]。随着天然气需求量与产量之间的缺口加大，依靠烃类气体重整获得H2的成本将不断提高。因此，能否从地质环境中获取成本更为低廉的H2，成为氢能经济面临的主要问题。

表1 全球商业化氢气加气站分布情况

注：数据来自文献[7]。

1.3 作为炼厂原料

加氢催化和加氢裂化是当今石油炼化产业中最主要的2种技术形式，是石油炼化业的主要技术发展方向，在我国也得到了快速发展。石油加氢炼化过程中需要大量H2，国内某大型加氢炼化公司每小时消耗的H2高达800 m3。原料H2主要有两大来源：一是以烃类物质为原料通过转化生成H2，主要有水蒸气法和部分氧化法；二是催化重整产氢，目前国外炼厂以水蒸气转化法产生的H2占所有H2的60%以上[9]。

通过水蒸气法产生的H2浓度较高，杂质较少，但这种方法需要耗费大量的水，且成本较高，目前国内利用该方法生产的H2成本为3.5元/m3；催化重整生产的H2，纯度相对较低，含有较多非氢组分，而除去这些非氢组分需要复杂的工艺过程，并且将不可避免地导致H2浓度下降。因此，若能从自然界中获取高浓度的H2，将极大地降低石油炼化的成本。

由此可见，H2具有重要的能源意义，若能在自然界中发现高含量的氢气，不但可以对石油地质基础理论进行进一步完善，而且一方面可以降低石油加氢炼化的成本，另一方面可以为未来的氢能经济奠定资源基础，因此，需要对自然界中H2的分布、成因及富集规律进行系统研究。

2 氢气的分布现状及成因初探

目前针对H2的研究，多为零星的、分散的研究。本文以大地构造背景为主线，讨论了沉积盆地内、深部流体活动区以及受深大断裂影响的大陆裂谷系中H2的分布现状，并对H2的成因进行了初步探讨。

2.1 沉积盆地内

沉积盆地基底之上发育的沉积物，是油气良好的储集层和盖层，在适当的地质条件下，也能保持和富集H2。在20世纪30年代，就有关于沉积盆地或沉积物内存在H2的报道，如Woolnough[10]早在1934年就报道了澳大利亚New Guinea 地区含量大于10%的H2；前苏联学者Bohdanowic同年也报道了Strvropol地区含量为27.3%的H2[11]。随后，在美国[12]、波兰[13]、德国[14]的一些沉积盆地中也发现了高含量H2。2005—2006年期间，美国WTW石油公司在北美Kansas地区Forest City盆地发现了含量为17%的H2，并检测到了重烃组分[15]。

我国针对H2的地质产出条件研究起步较晚，沉积盆地内H2的分布现状尚未完全厘清，但已有学者在柴达木盆地三湖地区2口井的岩屑的罐顶气中，检测到了含量最高可达99%的H2[16]，表明我国部分含油气沉积盆地同样存在H2生成和储存的有利地质条件。

在我国东部一些含油气盆地中，近年来在天然气或伴生气中也发现了含量较低的H2。尽管氢同位素可以用于判识干酪根的产生环境、油气运移，但由于H2的成因较多，而且天然气中H2的含量较低，相关地球化学测试较难，因此，在研究天然气的非烃组分过程中，对H2的重视程度一直不够。为了研究对烃源岩加氢的H2的来源，对济阳坳陷构造活动区天然气中的H2含量及同位素组成进行了测试[2]，并在构造相对稳定区进行了采样以开展对比研究，样品天然气的采样位置及其地球化学特征如表2所示。

2.2 深部流体活动区

深部流体是指来自沉积盆地基底之下的流体[1]，其最主要的物质表现形式为壳源或幔源岩浆岩，以及部分来源于沉积盆地基底之下的热液水。这类物质具有很强的运输H2的能力,即每1 kg岩石从地下15 km处运移至地表，可以释放出75 cm3的H2。具体而言，碱性岩中H2的平均含量为3 cm3/kg，而在花岗岩及基性超基性岩中则为26.8 cm3/kg[17]；而每100 cm3的水从地下15 km运移至地表，可以释放出1 200 cm3的H2[18]。因此，深部流体活动区，特别是火山岩发育地区是H2赋存的主要区域之一，但H2含量的分布范围较宽。菲律宾群岛Zambales地区[19-20]、阿曼北部火山岩地区[21]、瑞典Gravberg-1井[22]等地区的H2含量一般均超过10%；而我国深部流体活动地区，如云南腾冲[23-24]、长白山五大连池[25]等以CO2为主的温泉气中H2的含量仅为1%左右，均低于国外同类地区H2的含量。我国东部幔源岩石分步加热释放出的气体中，H2含量最高可达35.75%[26]，玄武岩中橄榄石熔融包裹体和超高压变质岩——榴辉岩包裹体的气液相组分中也含有高含量的H2[27]，并被认为是幔源流体的原始组分之一[28]。沉积盆地内发育的火山岩作为深部流体的类型之一，也为沉积盆地输入了大量的H2。以济阳坳陷惠民凹陷夏38井区为例，该地区发育的辉绿岩侵入体分布面积约20 km2，平均厚度约50 m[29]，据郭占谦[17]的预测，仅此一个岩体，就可以携带89×106m3氢气。因此，火成岩广泛分布的沉积盆地不但具备H2发育的地质条件，而且火山岩储层也是勘探H2资源的有利目标区。

表2 济阳坳陷不同地区天然气中H2的地球化学特征

2.3 裂谷地区

裂谷地区一般受拉张作用影响，具有较薄的陆壳厚度，并多发育洋壳残留，具备较好的H2发育条件。较薄的陆壳厚度是深部流体发育的较好大地构造背景，洋壳残留可以为水岩反应成因的高浓度H2提供良好的物质基础。大陆裂谷系地区是目前已知的高含量H2的主要分布区。美国CFA石油公司在北美裂谷系中施工的Scottt 1井于1982年8月产出了含量约为50%的H2[30]，随着时间的延续，H2的含量有所降低，但仍位于24%～43%之间。直到1987年，该地区钻井中的H2含量仍能达到30%以上[31]。美国地质调查局Kansas分局2009年在该地区进行了以H2为目标的钻探勘探，施工的2个钻孔在前寒武系基底中发现了含量最高可达90%的H2，预计产量能达到每天274～411 t(含水在内)，显示了良好的开发前景。冰岛西南部大陆裂谷系Hengill地区大陆裂谷轴附近的钻孔中H2含量也高达37%[32]。因此，未来可以商业化开发的H2资源很有可能将首先从大陆裂谷系地质构造环境中获得突破。

该类型H2被广泛认可的成因为深源基性、超基性岩石中的橄榄石发生蛇纹石化作用形成的(式1)[31]。

6[(Mg1.5Fe0.5)SiO4]+ 7H2O=

3[Mg3Si2O5(OH)4]+Fe3O4+H2

(1)

位于华夏裂谷系和汾渭裂谷系[33]上的渤海湾盆地、渭河断陷等，与北美Kansas裂谷系具有相似的地质背景，都具有强烈的基性、超基性火山喷发活动，并且上覆了比较厚的沉积层，在适当的地质条件下，可以作为H2的储层，因此，极具钻遇高含量H2的机会，是未来以H2为勘探目标的勘探工作的重点区域。活动断层上方的土壤气中，H2的浓度变化成为判断断层活动性的指标之一[34]，但H2含量总体较低。

2.4 氢气成因的多样性

H2成因类型多样，主要可以分为有机成因与无机成因。有机质热降解生烃过程产生的少量H2及生物成因的H2，是有机成因的主要类型；无机成因主要是水岩反应和幔源H2。

以非烃气体为主的天然气中，H2主要成因为水岩反应和幔源岩浆的原始挥发等无机成因。对于后者，这是由于氢本身就是地球幔源流体的重要组分[35-36]。理论计算表明，幔源流体中H2的摩尔体积占4%，尽管深部来源的H2在岩石圈—软流圈界面之上会被氧化为CO2或H2O，但研究表明，适当条件下，幔源挥发分中的H2也可以被保存下来，并以此将深部流体划分为富CO2流体与富氢流体[37]。因此，与深部流体有关的H2含量变化较大。

以烃类气体为主的天然气中的H2，其成因也可以归结为有机成因与无机成因。有机成因的H2主要是有机质裂解生烃过程中产生的H2、烃类物质重整的产物和微生物生氢。烃类物质与水在适当的温度和压力条件下产生H2，这是目前工业上制备H2的主要方法[38]。模拟实验条件下，气态产物中H2的成因，有的学者认为与实验条件有关[39]；而有的学者则认为与烃类物质的快速裂解有关[40]，但H2的含量与温度变化之间并没有确切的规律可循(图1)，H2的成因仍不明确。一般而言，生物成因的甲烷中伴随有含量较高的H2。柴达木盆地三湖地区的天然气中也发现了少量的H2，根据天然气产出的地质背景，认为该地区天然气藏中的H2是有机质在微生物作用下产生的[16]。尽管目前受氢同位素测试技术的制约，关于H2成因来源的判识方法仍在研究之中，但有关全球天然气和热流体的调查表明，低的H2/3He值可作为表征幔源H2的特征值[41]。金之钧等[42]在统计了不同地区天然气中H2的地球化学特征的基础上，认为H2/3He=20×106是幔源H2的上限。由表2可知，本次研究采集的具有R/Ra测试值的样品，其H2/3He值均小于幔源H2的上限(图2)，表明在高青—平南断裂带，深部流体活动使幔源H2混入了天然气中，而He的成因具有明显的混源特征。但该地区H2的分布特征及其同位素地球化学特征，尚需开展进一步的细致研究，以厘清幔源H2影响有机质生烃的范围和强度。

图2 济阳坳陷高青—平南断裂带天然气中H2的地球化学特征

除上述2种主要成因之外，H2的无机成因还包括岩石的放射性物质产生的能量与水作用产生H2[43]。

3 自然界中H2的分布富集规律

由H2在自然界中的分布现状可以得知，尽管目前关于H2成因的系统研究较少，但从H2分布的大地构造背景特点可以发现，沉积盆地中也可以赋存含量高达20%的H2，而含量超过50%的H2，主要分布在深大断裂发育或者受深大断裂影响较大的地区。这首先因为拉张背景的深大断裂一般是深部流体上升运移的通道，从而在深大断裂发育地区或者受深大断裂影响较大的地区，如裂谷地区发育有较强烈的岩浆活动。岩浆活动具有较强的H2输送能力，从而能把地球内部的氢大量输送到地表。其次，挤压背景的深大断裂一般是板块缝合线周缘的大断裂，多能发现洋壳残留，而蛇绿岩作为洋壳的主要组成岩石，与水发生水岩反应，具有非常强烈的生H2的能力。因此，受岩浆活动作用影响强烈的裂谷盆地，是未来发现高浓度H2的主要区域。同时，受板块挤压作用影响，在有洋壳残留的地区也是未来高含量H2发现的主力目标区。

4 结论与建议

(1)作为可燃气体，H2在欧美以及亚洲等发达国家和地区的商业化应用方兴未艾，而且以加氢炼化技术为方向的石油炼化业需要大量的H2，未来H2的需求量将持续增长。目前H2主要依靠成本相对低廉的化石燃料重整技术获得，随着化石燃料的产能与需求缺口的扩大，以及水资源的不断短缺，现今的H2生产方式在不远的将来将受到严重挑战。

(2)H2在不同的地质环境中广泛分布，尤其是在深部流体广泛发育的大陆裂谷地区，多为高含量H2分布的主要地区，因此，在大陆裂谷背景下的沉积盆地或者具有深部流体活动的沉积盆地因具备储层发育的条件，是未来H2资源勘探的重点区域。

(3)济阳坳陷高青—平南断裂带受深部流体活动影响，幔源H2混入天然气中。H2的含量虽然较低，但H2/3He的值一般均小于20×106，显示幔源特征。同时，需要对该地区H2的分布特征及同位素地球化学特征开展细致研究。

(4)由于H2成因复杂，存在较多假说，目前多根据多种地质环境因素综合判断H2成因，需要进一步加强以氢同位素组成特征为主的H2成因研究，厘清H2在不同相态间转变的同位素分馏过程，从而建立不同成因H2的同位素判识标准。

(5)在未来的氢能经济研究领域，不但要继续加强储氢材料及技术的研究，更要加强H2成因研究，开展自然界中H2分布现状的调查及分布规律研究。研究H2在自然界中的分布及富集规律，预测高含量H2的分布区域，降低H2勘探风险，为氢能经济提供可持续、成本相对较低的气源，对发展氢能经济、减少碳排放具有重要的战略意义。

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(编辑 黄 娟)

Distribution and genesis of hydrogen gas in natural gas

Meng Qingqiang1,2,3, Jin Zhijun1,2, Liu Wenhui1, Hu Wenxuan4, Zhang Liuping5, ZhuDongya1,2

(1.PetroleumExplorationandProductResearchInstitute,SINOPEC,Beijing100083,China; 2.LaboratoryofSedimentaryStructuralReservoir,PetroleumExplorationandProductResearchInstitute,SINOPEC,Beijing100083,China; 3.ShandongProvincialKeyLaboratoryofDepositionalMineralization&SedimentaryMinerals,Qingdao,Shandong266510,China; 4.InstituteofEnergySciences,NanjingUniversity,Nanjing,Jiangsu210093,China; 5.InstituteofGeologyandGeophysics,CAS,Beijing100029,China)

The paper systemically studied the distribution and genesis of hydrogen gas in natural gas all over the world on the basis of former study. The hydrogen gas content was studied for some oil and gas wells in the Jiyang Depression, and their genesis was discussed at the same time. The hydrogen gas content was very low in the Jiyang Depression. The H2/3He value was all lower than 20×106in the wells which hadR/Ravalue. It was suggested that the hydrogen gas raised from mantle.

hydrogen gas; coexistence; genesis; mantle-sourced; deep-derived fluid; Jiyang Depression

1001-6112(2014)06-0712-06

10.11781/sysydz201406712

2013-07-30；

2014-09-18。

孟庆强(1978—),男，博士，高级工程师，从事油气成藏机理研究。E-mail:mengqq.syky@sinopec.com。

国家自然科学基金项目(41102075，41230312)和山东省沉积成矿作用与沉积矿产重点实验室开放基金(DMSM201004)联合资助。

TE132.3

A