地质聚合物的研究进展与应用

吴小缓，张 杨，袁 鹏，廖述聪

(建筑材料工业技术情报研究所,北京 100024)



地质聚合物的研究进展与应用

吴小缓，张 杨，袁 鹏，廖述聪

(建筑材料工业技术情报研究所,北京 100024)

地质聚合物是一种新型绿色胶凝材料，因其特殊的三维网络结构，使其具有多种特性，在众多领域具有广泛的应用发展前景。本文简述了地质聚合物材料的发展历程，介绍了地质聚合物的制备方法、原料、性能以及在国内外的应用情况，概述了制约地质聚合物发展的因素。

地质聚合物； 工业固废； 粉煤灰

1 引 言

地质聚合物(Geopolymer),又叫土壤聚合物，或矿物聚合物，是由法国科学家Davidovits[1]于1978年开发的一种的新型绿色胶凝材料，原意指由地球化学作用或人工模仿地质聚合作用而形成的铝硅酸盐矿物聚合物，随着地质聚合物研究的深入和发展，现在则包括了所有采用天然矿物或具有水硬活性的固体废弃物以硅氧四面体与铝氧四面体聚合而成的具有非晶态和准晶态特征的三维网络胶凝体[2]，在化学成分上类似于沸石[3]。地质聚合物的生产能耗低，仅为水泥生产能耗的30%，如采用活性的固体废弃物，其能耗可降为水泥生产能耗的10%[4]。因其具有耐久性好、抗渗性强、早强快硬等优越的性能，有可能在许多场合替代水泥，在建筑材料、高强材料、密封材料等显示出了广阔的应用前景。因此，近年来已在世界范围内引起了国内外许多科研院所和企业的广泛重视，已取得了一定的成果[5-8]。澳大利亚墨尔本大学的Van Jaarsveld和Van Deventer等致力于由粉煤灰等工业固体废弃物制备地质聚合物及其应用的研究，包括固化有毒金属及化合物等。目前，国际上已出现了许多商业产品，例如美国的PYRAMENT牌水泥、德国TROLIT牌粘结剂和法国GEOPOLYCERAM牌陶瓷等[4]。但是国内由于研究起步较晚，目前均为探索性研究，还没有产业化的报道。

2 地质聚合物的制备方法及合成原料

地质聚合物是一种结构复杂的混合物，原材料不同、制备工艺不同都会对其结构产生不同的影响。

2.1 地质聚合物的制备以及成型方法

地质聚合物的形成过程被认为是各种铝-硅氧化物与硅在高碱环境下发生的一种化学反应，生成聚合的Si-O-Al-O键[9]。一般反应过程可以概括为：溶解、扩散、重组和固化几个步骤。首先，硅铝原料在碱性溶液的作用下表面开始溶解形成单体，随着溶解的进行，单体数量增多进而重构成二聚体和三聚体，二聚体和三聚体进一步缩聚，大量的地质聚合物产物形成，随着反应时间的延长，地质聚合物开始凝结，体系的骨架开始确定，地质聚合反应速度放缓，少量新生成的产物填充在空隙中，最终生成稳定的地质聚合物。形成过程如图1所示[10]。虽然，地质聚合反应被分为几个步骤进行，但实际上这些步骤往往是同时进行的，只是在某一反应时间内以某个步骤为主。

图1 地质聚合物形成过程Fig.1 Geological polymer forming process

地质聚合物的制备方法主要有以下三种：

(1)浇注法

地质聚合物最常用的制备方法是浇注法,这种成型方式需水量较高，一般水含量占总质量的20%～40%，原料混合后成浆体，可流动，可制备复杂形状的制品，所得成品抗压强度一般在100 MPa以下[11-13]。

(2)压制成型法

该方法由王鸿灵等[14]发明，该方法将铝硅酸盐固体成分与碱性液体成分(氢氧化钠或氢氧化钾与硅酸钠混合液)混合后在5～10 MPa下压制成型，原料混合后成胶体状，难流动，所得样品抗压强度最高74 MPa。贾屹海利用干压成型法制备地质聚合物28 d抗压强度可达180～200 MPa。

(3)超声波辅助法

Feng等[15]利用超声波震荡辅助制备地质聚合物，发现超声波能够加速并提高锻烧高岭土和粉煤灰中Si-Al在激发剂中的溶解，促进地质聚合反应的进行，还能够提高固体颗粒表面与地质聚合物胶的键合，所以利用超声波震荡使得地质聚合物的抗压强度大辐度提高，分别以粉煤灰和锻烧高岭土为原料在超声波震荡下制备地质聚合物，样品抗压强度均比对比样增高50%以上，并在一定时间范围内，超声波震荡时间越长抗压强度也越高。

2.2 地质聚合物的合成原料

地质聚合物的原料主要由两部分组成：一部分是液体激发剂，另一部分是富含活性硅铝质的固体粉料。

2.2.1 液体激发剂

目前，地质聚合物制备中常见的激发方式主要包括碱激发和酸激发两种方式[16]。碱发反应主要指利用氧氧化钠、氧氧化钾等碱性溶液与铝硅质材料进行激发反应来制备地质聚合物材料，这种方法研究时间比较长，相对来说比较成熟[17]。酸发反应主要是利用磷酸等酸性溶液作为酸性激发剂来合成地质聚合物材料，这种方法研究得比较晚，特别是在国内[18]。

最常用的碱性激发剂是氧氧化钠或氧氧化钾溶液与硅酸钠或硅酸钾溶液的混合物，也有部分学者单独使用一种碱性激发剂的情况。Palomo等[19]认为在聚合过程中碱性激发剂的作用至关重要，与只用氢氧化物进行聚合相比，当钠或钾碱液中含有可溶性的硅酸盐时，其反应速度会更快。Xu[20]也证实了向氢氧化钠溶液中添加硅酸钠，可以促进原料与激发剂液体的反应。Catherine等[21]用红外原位监测法研究粉煤灰地质聚合物胶凝情况进一步证实了氢氧化钠溶液中添加硅酸钠以后胶凝相形成加快。

2.2.2 富含活性硅铝质的固体粉料

在地质聚合物中原材料的性质直接影响其性能，最初研究地质聚合物性能时仅使用偏高岭土材料，随着工业的发展以及人们研究的不断深入，地质聚合物的原料也不断增多，如高炉水渣、钢渣、粉煤灰、煤矸石、废玻璃、各种炉渣、建筑废料等都成为地质聚合物材料的原料[22]。这些工业固废的主要矿物成分也是硅酸盐或硅铝酸盐，与偏高岭土一样也可以作为地质聚合物的原料，这为解决工业固体废弃物提供了一种有效途径。就原料性质来说，利用锻烧过的材料，如粉煤灰、矿渣和锻烧高岭土，制备地质聚合物抗压强度要高于用未经锻烧的矿物所制备的地质聚合物的抗压强度，如高岭土、矿粉和自然形成的矿物等[23]。Xu[20]发现把锻烧过的材料(如粉煤灰)和未经锻烧的矿物(如高岭石,高岭土和钠长石)混合可以很好的改善地质聚合物的抗压强度，并可缩短反应时间。

在以粉煤灰为原料制备地质聚合物时，很多研究者都以低钙粉煤灰为原料来研究地质聚合物[24-27]，有研究表明低钙灰更适合于作为地质聚合物原料[28]，低钙粉煤灰由于含有较纯的硅铝质成分已成为地聚合物合成的常用原材料。低钙粉煤灰在碱激发剂的作用下，粉煤灰玻璃体结构中的-O-Si-O-Al-O-链先解聚生成[SiO]4-四面体和[AlO]5-四面体，然后发生缩聚反应生成新的-O-Si-A1-O-的无机聚合物网络结构胶凝材料，这与Portland水泥胶凝材料的CSH、CH、AFm等无机小分子结构组成的硬化体有本质的区别[29]。也有研究表明粉煤灰中钙含量高地质聚合物的抗压强度会更高[30]。这也说明利用高钙粉煤灰制备地质聚合物也是可行的。Chindaprasirt等[31]利用高钙粉煤灰(氧化钙含量为16.6%)，以氢氧化钠和硅酸钠为碱激发剂，成型后静置1 h，在75 ℃下养护两天以上，制备出的地质聚合物7 d抗压强度达到约50 MPa，但没有长期性能的数据。Slavik等[32]用循环流化床煤炉粉煤灰(氧化钙含量为17.9%)和热激活的高岭土为原料，以水玻璃和氧氧化钠溶液作为碱激发剂，混合成型后在密闭容器中固化24 h，在空气湿度约为45%，温度为22 ℃下硬化，得到的地质聚合物7 d的抗压强度约34 MPa，90 d的达到50 MPa。

邹小童[33]等采用水玻璃作为碱性激发剂，激发煤矸石、粉煤灰、硅灰等新型复合硅铝材料，当m(煤矸石)∶m(粉煤灰)=9∶1,硅灰掺量为7%时，基体对Cu2+、Pb2+具有较好的固化作用，基体的28 d抗压强度可达40 MPa。王春雪[5]等以钢渣和粉煤灰为原料，水玻璃和氧氧化钠作为碱激发剂，在60 ℃常压养护24 h后空气中养护，制备了地质聚合物胶凝材料，测定了不同钢渣掺量的粉煤灰地质聚合物的抗压强度，结果表明，当钢渣掺量为30%时强度最高，达到40.33 MPa。

3 地质聚合物的性能特点

3.1 环境友好型绿色建材

地质聚合物的生产主要以煤系高岭土、粉煤灰、矿物废渣、煤矸石等固体废弃物为原料，生产过程中不使用不可再生的石灰石资源，因此可以大大降低CO2的排放量。开发地质聚合物有可能在很大程度上解决水泥工业CO2难题。对于生态平衡、维持环境协调有着重要的意义[2]。

3.2 早强快硬，力学性能好

地质聚合材料中的聚合反应速度非常快，三维网络结构非常容易形成，因此其具有良好的早强特征。室温下养护4小时，其抗压强度即可达到15～30 MPa，如果养护适当，其强度还会随着龄期的增加不断增大。也可在地质聚合物中添加增强纤维(碳纤维、耐碱玻璃纤维、矿棉等)、细粉以及超细粉体(氧化锆、纳米氧化铝粉体等)，改善材料的整体性能，抗压强度可达到300 MPa左右[4,16,34]。

3.3 耐化学腐蚀性

粉煤灰掺入普通水泥混凝土中通常会提高混凝土的耐久性[35]，而以粉煤灰为主要原料的粉煤灰地质聚合物具有更高的耐久性。Bakharev[36-37]对比了粉煤灰地质聚合物、普通水泥和掺有粉煤灰的普通水泥的耐化学腐蚀性，结果表明，在醋酸中浸泡150 d后，粉煤灰地质聚合物样品抗压强度仍保持在50%左右，掺有粉煤灰的普通水泥样品抗压强度保持在20%左右，而普通水泥样品仅保有约15%的抗压强度；在硫酸中，普通水泥样品在浸泡仅30 d后，其抗压强度就降低为0，而粉煤灰地质聚合物样品在浸泡150 d后，抗压强度保持在20%～80%。侯云芬等[38]研究发现粉煤灰地质聚合物在盐酸中浸泡一个月后抗压强度甚至会有所升高。

3.4 防火耐高温

地质聚合物材料具有良好防火耐高温性，熔点为1400 ℃以上[39]，导热系数可达到0.1～0.38 W/m·K，优于轻质耐火粘土砖(0.3～0.4 W/m·K)。与碳纤维复合制成的材料在1200 ℃仍然保持了室温时抗压强度的67%，可以和其他的碳纤维/陶瓷材料相媲美，可用于制备冶金用的铸造模具，其可耐500～1500 ℃的温度[40]。

3.5 收缩率、膨胀率低

地质聚合物在凝结硬化和使用过程中，与普通水泥相比具有较好的体积稳定性。其7 d线收缩率只有普通水泥的1/7～1/5，28 d线收缩率只有普通水泥的1/9～1/8[41]。

3.6 界面结合力强

传统硅酸盐水泥在与骨料结合的界面处容易出现氢氧化钙的富集和择优取向的过渡区，造成界面结合力薄弱。地质聚合物与一般矿物颗粒或废弃物颗粒具有良好的界面亲和性，不存在硅酸钙的水化反应，其最终产物主要是以共价键为主的三维网络胶凝体，与骨料界面结合紧密。与水泥基材料相比，当抗压强度相同时，地质聚合物具有更高的抗折强度[3]。

3.7 阻止重金属溶出

地质聚合物在租着重金属溶出方面具有非常优异的性能。Davidovits[42]的研究表明，地质聚合物对Hg、As、Mn、Ar、Pb等的固定率≥90%。另外，“牢笼型”的网络骨架即使在核辐射作用下仍比较稳定。

4 地质聚合物的应用方向

随着人们环保意识的增强，各国对污染物排放的限制越来越严格，对水泥工业生产节能减排的要求越来越高，可消耗大量工业废渣且CO2排放量较低的地质聚合物材料将会受到越来越多的重视[2]。且地质聚合物材料具有独特的三维网络结构和优异的性能，其应用前景广阔。

4.1 轻质、防火和耐高温材料

近年来，各地频发的建筑外墙保温材料火灾促使不燃无机保温材料的迅猛发展，绿色、高强、免烧多孔地质聚合物也正受到前所未有的关注。结构-保温一体化应用的多孔地质聚合物容重一般在500～1000 kg/m3，其致孔方式以物理发泡法和铝粉发泡法为主，具有轻质、耐高温、隔热效果好等优点。与蒸压加气混凝土、泡沫陶瓷相比，多孔地质聚合物不需要蒸压养护或高温烧结，室温养护或湿热养护即可[43]。许泽胜[44]等以粉煤灰地质聚合物为基体，加入发泡剂和稳定剂，制备了轻质发泡材料，其导热系数小于0.09 W/(m·k)，使用温度高达800 ℃。因此地质聚合物常被用在炉膛、管道、隔热材料等方面。在美国，地质聚合物复合材料制备的防火纤维层压板已被介绍用于飞行器内仓和货柜材料，经评估认为，该材料在飞机中应用可以达到一流的防火标准[35]。

4.2 土木工程材料和快速修补材料

地质聚合物材料具有硬化速度快、早期强度高的特点，用于土木工程中，可以大大缩短脱模时间，加快模版运转周期，提高施工速度。其常常被应用于快速道路的抢修，特别是飞机场、高速公路等一些公共场所。地质聚合物材料由于其具有早期强度高且与骨料的界面结合度高等特点，经常被用于混凝土等材料的快速修补[2,16]。

4.3 地质聚合物混凝土路面

路面混凝土与普通建筑用混凝土相比，其主要特点是要求混凝土层具有更高的抗折强度和更好的耐磨性。地质聚合物材料的特点就是在相同抗压强度时，抗折强度大大高于一般水泥基材料，同时地质聚合物还有比水泥硬化体更高的硬度。一般来说，水泥净浆硬化体的莫氏硬度在5左右，而地质聚合物的莫氏硬度一般在6左右[4]。

4.4 地质聚合物灌浆料

灌浆材料按成本和用途可以分为中低强度型和高强度型两类。中低强度型灌浆材料主要用于填充地下溶洞和矿山采空区。这类灌浆材料一般用量巨大，但不要求有太高的强度。使用地质聚合物胶结就地取材的固体废弃物或黄土、细砂等材料，将会使成本大幅下降，同时能够保证有良好的整体强度和耐地下水溶蚀的能力。高强度灌浆材料主要用途之一是用来加固锚索和锚杆的地下部分。由于地质聚合物特有的低孔隙率、高密闭性和高抗溶蚀性，因此具有良好的防腐蚀能力。地质聚合物把作为锚索或锚杆的钢筋或钢绞线握裹在中心，四周靠地质聚合物与围岩的粘合力和一定的膨胀压力(需采用具有一定膨胀功能的地质聚合物)与围岩结合在一起[4]。

4.5 工业有毒废渣和核废料固封材料

地质聚合物的最终产物为类沸石相，具有三维网状结构，使其具有降低固体废弃物中金属离子溶出的功能，成为比水泥更好、成本更低的用于固结高重金属固体废弃物、固化各种化工废料以及核放射元素的固结胶凝材料[2,4]。核废料的封装方法有：沥青法、玻璃法、水泥法、陶瓷法。其中，水泥法工艺简单，无需高温高压和特殊设备，投资及运行费用低，但稳定性较差。利用地质聚合物类沸石相的骨架结构固封核放射元素，既具有水泥法的工艺简单又具有陶瓷法的稳定[45]。

5 制约地质聚合物发展的因素

虽然地质聚合物材料具有良好的性能优势和广泛的用途，但是技术、经济等方面的原因很大程度上制约了地质聚合物材料的发展。

(1)由于地质聚合物的关键在于利用碱激发剂处理铝硅质材料，因此在地质聚合物的生产过程中需要消耗大量的碱激发剂。碱价格昂贵，使得地质聚合物的生产成本很高，在与传统波特兰水泥的竞争中完全没有价格优势；

(2)由于工业废渣成分不稳定，性能波动大；在应用不同工业废渣时，相应的激发剂也要进行改动；全国各地生产出性能统一的产品十分困难。加上地质聚合物具有快硬早强等特点，在实际应用中养护比较麻烦，没有统一的标准，用户无所适从。因此大面积的工程应用存在问题。

6 结 论

地质聚合物原料来源广泛，含铝硅酸盐系列的固体废弃物大多可用来制备地质聚合物或地质聚合物制品。与传统水泥相比，地质聚合物不用烧制水泥熟料，生产能耗极低，在许多应用环境下有更优异的性能，越来越受到人们的重视。在大力倡导环境保护和可持续发展的背景下，利用粉煤灰等工业固废生产地质聚合物材料，实现工业固废的进一步资源化利用，具有十分有利的发展条件。随着地质聚合物研究的不断深入，生产技术不断成熟，降低生产成本，减少对环境的污染，地质聚合物将是未来绿色胶凝材料发展的趋势。

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Research Progress and Applications of Geopolymer

WUXiao-huan,ZHANGYang,YUANPeng,LIAOShu-cong

(Institute of Technical Information for Building Materials Industry,Beijing 100024,China)

Geopolymer is a new kind of green cementitious material. For its special poly-condensed network structure, It has a great development and application future in many fields with a variety of characteristics. the development history of geopolymer is briefly described. The preparation, raw materials, performance and applications are introduced. The restricting factors of development are summarized.

geopolymer;industrial solid waste;fly ash

吴小缓(1971-)，女，高级工程师.主要从事粉煤灰、脱硫石膏等大宗工业固废处理与综合利用技术咨询、国际交流方面的研究.

TQ172

A

1001-1625(2016)12-4032-06