基于微生物电解池的废水生物处理技术研究进展

鲁正伟，伍永钢，杨周生

（安徽师范大学环境科学与工程学院，安徽芜湖241000）

专论与综述

基于微生物电解池的废水生物处理技术研究进展

鲁正伟，伍永钢，杨周生

（安徽师范大学环境科学与工程学院，安徽芜湖241000）

在阐述微生物电解池（microbialelectrolysis cell，MEC）工作原理的基础上，介绍了利用微生物电解池处理废水中各类污染物的研究进展，以及反应器结构改进、工业规模反应器和新型处理工艺的开发等，并展望了微生物电解池在污染物降解领域的发展方向。

微生物电解池；废水处理；污染物降解；生物处理技术

水的污染问题是近年来我国最突出的环境问题，生活污水、工业废水等的大量排放给环境带来了巨大的压力。目前，对废水的处理主要有物理化学法和生物法两大类。采用生物法处理废水，主要是通过微生物自身的生命活动降解污染物，将有害物质分解为稳定无害的小分子物质，如CO2和H2O〔1〕。与物理化学法相比，废水生物处理技术具有处理费用较低、适用性广泛、作用条件温和以及处理效果良好等优势，成为应用最为广泛的废水处理技术〔2〕。然而，传统的生物处理法也存在着很大的局限性，例如厌氧生物处理的反应速率较慢，厌氧微生物对毒性物质较为敏感，出水水质较差〔3〕；好氧处理技术需要消耗大量能量来曝气，同时还会产生大量难以处理的剩余污泥〔4〕。此外，传统生物法难以处理难降解和具有高生物毒性的物质。因此，为了克服传统生物处理法的局限性，基于传统生物处理技术的优化和改进一直是环境工程领域重要的研究方向〔5〕。

生物电化学系统（bioelectrochemicalsystems，BES）作为一种全新的生物处理技术，近年来引起了越来越多的关注。该系统使用吸附在1个或者2个电极上的微生物来催化生物阳极的氧化反应和（或）生物阴极的还原反应〔6〕，包括微生物燃料电池（microbial fuelcell，MFC）和微生物电解池（microbial electrolysis cell，MEC）。与MFC相比，MEC由于外加电源的存在，能够更精确和有效地控制反应器的电化学参数和微生物生存环境，从而在反应器热力学和动力学性能上都展现出更为突出的优点。在MEC中，阳极的电化学活性微生物氧化基质并释放电子到阳极，电子经外加电压的电路到达阴极，在阴极室和电子受体结合，发生还原反应〔7-8〕。目前的研究表明，MEC作为一项前沿的废水生物处理技术，无论是对常见的有机及无机污染物，还是对难降解物质，都能达到理想的处理效果，同时可大量减少能源的消耗〔9〕。随着对反应机理的深入研究〔10-13〕以及反应器规模和工艺的改进，MEC在废水处理领域必将展现广阔的发展前景。

1 MEC对废水中无机污染物的去除

1.1 脱氮

H.Kashima等〔14〕采用构建的双室MEC处理硝酸盐废水，以石墨板作为电极，阳极富集形成G. metallireducens生物膜，结果表明，在所有实验组的阳极电势范围内（-150～+900mV vs SHE），阳极生物膜能够兼性地还原硝酸盐；硝酸盐临界浓度为生物膜厚度的函数而不是电势的函数；当硝酸盐浓度大于盐酸盐的临界浓度时，会导致MEC性能下降，悬浮微生物增长，从而影响出水水质。V.K.Nguyen等〔15〕构建了双室MEC，其以石墨毡作为电极，阴极通入合成的硝酸盐废水，在使用生物阳极时，硝酸盐去除率达到了79%。N.Pous等〔16〕使用双室的MEC处理含低浓度硝酸盐的地下水，实验结果表明，在-123mV的阴极电势下硝酸盐去除速率最大，为2.59 mgN-NO3-/（LNCC·h）（NCC：netcathodiccompartment，净阴极室体积），最终氮气转化率高达93.9%，出水水质符合世界卫生组织的饮用水标准。

1.2 硫酸盐的去除

针对废水中的硫酸盐，传统的厌氧生物处理需要加入大量的有机质。Wentao Su等〔17〕用碳毡作为电极，采用双室MEC结构，在恒电势（-400mV vs Ag/AgCl）条件下处理硫酸盐废水，实验中发现硫酸盐还原菌能够直接从电极接受电子，而不经过电子载体或氢气的产生。M.Coma等〔18〕采用构建的双室MEC处理硫酸盐废水，其以石墨颗粒作为电极，乙酸为阳极基质，研究发现硫酸盐还原的最小能量需要为0.7V，并且在1.4 V时达到最大的硫酸盐去除率，为60%。Haiping Luo等〔19〕采用构建的双室MEC处理含硫酸盐废水，以碳刷作为电极，在阴极富集自养型的硫酸盐还原菌，结果表明，当阴极电势达到-0.9 V时，连续流的最大硫酸盐去除率为49%。Yong Jiang等〔20〕建立的双室MEC以碳毡作为电极，阴极覆盖Pt0.5mg/cm2，采用其处理含有硫化物的人工废水，结果表明，在0.7V的外加电压下，经70 h的运行，阳极硫化物去除率达到72%，同时阴极甲烷形成的法拉第效率为57%。

1.3 处理重金属

有关应用MFC处理废水中重金属的研究报道已有很多〔21-25〕，但关于应用MEC处理废水中重金属的研究还相对较少。O.Modin等〔26〕构建了双室MEC，其以钛丝作为阴极，将其用于混合溶液中重金属的回收，结果表明，通过控制阴极电势，可实现对溶液中铜、铅、铬、锌4种金属的回收，首次证明了阴极可以用来回收混合溶液中的重金属。Bangyu Qin等〔27〕以构建的双室MEC研究了以不锈钢网为材料的非生物阴极对废水中Ni2+的去除效果，结果表明，以碳毡为材料的生物阳极由于电化学活性微生物的作用，导致阳极电势降低；同时外加电压的存在降低了阴极电势，形成了更佳的还原条件，使得MEC对Ni2+的去除要优于MFC。在外加0.9V的电压下，在Ni2+的初始质量浓度从50mg/L到1 000mg/L逐步增加的过程中，MEC系统的Ni2+去除率由最初的（99± 0.6）%下降到（33±4.2）%，而相同条件下电解池Ni2+去除率从（84±5.4）%下降到（10±1.7）%。Haiping Luo等〔28〕采用双极膜隔开阴阳极（阳极为碳刷，阴极为凃铂的碳布），在外加1.0 V的电压下处理酸性矿排水，结果表明，酸性矿排水中的Fe2+、Cu2+和Ni2+依次在阳极还原，同时伴随速率为0.4～1.1m3/（m3·d）的氢气产生，能量回收达到100%，说明可以通过控制阴极水力停留时间去除和回收矿排水中的重金属。

2 MEC对废水中有机污染物的去除

2.1 易降解有机物的去除

在以乙酸等简单碳水化合物为基质的MEC中，这些简单的碳水化合物均能被较好地去除。M.Villano等〔29〕构建的MEC，以石墨颗粒作为电极，以乙酸钠为基质，其乙酸去除率达94%，同时在阴极甲烷的电子回收达到了79%。Yuan Xu等〔30〕建立的单室MEC，采用碳布作为电极，其阳极的乙酸钠去除率达90%。M.Zeppilli等〔31〕以乙酸钠、葡萄糖和蛋白胨等简单的有机物作为阳极基质，在双室的MEC阳极室中，设置阳极电势为+0.2mV，在COD负荷为0.89 g/（L·d），水力停留时间为0.6 d的条件下，平均COD去除率为（75±16）%。J.Nam等〔32〕在研究MEC对废水中蛋白质的降解中，构建了双室MEC，其以石墨纤维刷为阳极材料，在生物阳极通入纤维素发酵废水。结果表明，在0.9 V的外加电压下，总的COD去除率和蛋白质去除率分别为（76±6）%和29%，当外加电压增加到1.0 V时，废水中的蛋白质可以被完全去除。

2.2 偶氮染料的脱色和还原

偶氮染料被广泛应用于纺织、皮革、化妆品、食品等行业的着色，其在印染废水中具有浓度高、化学稳定性高、对水生生物有毒性等特点，可对环境和公众健康带来危害。如表1所示，MEC对各类偶氮染料的降解都能取得非常好的效果。YouzhaoWang等〔33〕通过驯化阳极生物膜，使偶氮染料去除速率由单室有膜系统的3.04g/（L·h）增加到单室无膜系统的8.37 g/（L·h）。Fangying Kong等〔34〕建立了单室无膜MEC，其使用碳刷作为电极，在外加0.3 V的电压下，对刚果红的脱色率达到（98.3±1.3）%，远高于双室系统的（67.2±3.5）%。同时另一项研究显示，3个阴极包围阳极的环绕结构拥有较小的内阻，能够更快地形成稳定的生物膜，对偶氮染料的降解也有促进作用〔35〕。

表1 MEC降解偶氮染料

Dan Cui等〔36〕采用无膜升流式生物催化电解反应器（up-flow bio-catalyzed electrolysis reactor，UBER）耦合好氧生物接触反应器（aerobic bio-contactoxidation reactor，ABOR）处理茜黄素R为主的偶氮染料废水。结果表明，在0.5 V的外加电压下，茜黄素R的降解率从断路的（50.0±6.1）%～（18.9±3.0）%增加到（81.3±5.9）%～（94.8±1.7）%，2种主要产物对苯二胺（PPD）和5-氨基水杨酸（5-ASA）的形成率约为90%和60%，在ABOR的出水中，几乎没有检测到这2种产物，COD减少了（63±6）%。在进一步优化UBER阴极室体积和反应器水力停留时间的基础上，茜黄素R的还原率和COD去除率分别可达（93.8± 0.7）%和（93.0±0.5）%〔37〕。

2.3 硝基苯类物质的去除

染料、增塑剂、农药等行业废水中的硝基苯类物质会引起严重的环境问题，使用MEC系统处理硝基苯类物质比传统生物法和MFC系统有更低的能源消耗和更快的反应速率〔38-40〕。如表2所示，对于采用MEC降解硝基苯类物质的研究主要集中在降解速率、反应器结构以及运行条件优化等几个方面。Y. Mu等〔41〕使用双室的MEC（阴、阳极均为石墨颗粒）研究了非生物阴极对硝基苯的去除情况。结果表明，在提供外电源的情况下，硝基苯的去除速率可从MFC状态下的（1.29±0.04）mol/（m3TCC·d）增加到（8.57±0.05）mol/（m3TCC·d），能量消耗为（17.06± 0.16）W/m3TCC（TCC：total cathodic compartment，总阴极室体积）；与传统厌氧生物法相比，所需有机基质的量明显减少。

而AijieWang等〔43〕使用生物阴极还原硝基苯，阴极接种活性污泥，在0.5 V的外加电压下，发现硝基苯去除速率要明显高于非生物阴极，同时24 h的苯胺形成率高了10倍。表明生物阴极能够很好地还原硝基苯，并且具有选择性地还原为苯胺的能力，不会产生毒性更强的亚硝基苯。进一步，AijieWang等〔44〕采用无膜升流式的反应器结构，上部为碳刷阳极，下部为阴极，填充石墨颗粒，在外加0.5 V的电压下，最大的硝基苯去除速率和苯胺形成速率分别为3.5mol/（m3TV·d）、3.06mol/（m3TV·d），同时额外的能量需要仅有0.075 kW·h/molNB（NB：nitrobenzene，硝基苯）。

表2 MEC降解硝基苯类物质

2.4 其他难降解有机物的去除

传统的污水处理工艺对造影剂类物质的去除效果有限。Y.Mu等〔45〕采用构建的双室MEC处理碘化的X射线造影剂，阴阳极均填充石墨颗粒，以石墨棒连接恒电位仪。阳极接种微生物，以乙酸为碳源，采用非生物阴极对碘普罗胺（iopromide，IPM）进行脱卤。结果表明，当阴极电势降低到-800mV或更低时，IPM能够被完全脱卤，最大去除速率为（13.4± 0.16）mmol/（m3TCC·d），脱卤作用的主要机理是石墨颗粒电极和IPM之间的直接电子转移。

抗生素（chlorinated nitroaromatic antibiotic chloramphenicol，CAP）为废水处理中的优先污染物，Bin Liang等〔46〕采用构建的双室MEC，在外加0.5V的电压下，以葡萄糖作为细胞内电子供体，将CAP还原为胺类的产物。实验表明，生物阴极在4 h内去除了（87.1±4.2）%的CAP，24 h的CAP去除率达到了（96.0±0.9）%，而非生物阴极在24 h后仅有（73.0± 3.2）%的CAP去除率，并且通过硝基的还原结合脱卤作用加强了CAP的脱毒作用，导致CAP的抗菌活性被完全去除。FeiSun等〔47-48〕都得到过类似的结论。生物阴极的引入降低了过电势，比非生物阴极拥有更低的内阻。

3 基于MEC的生物反应器和工艺开发

3.1 工业规模的MEC研究

基于MEC的实验室研究成果，许多研究者进行了MEC的放大研究，为MEC的工业化应用进行了必要的探索。G.Velvizhi等〔49〕构建了6 L的单室MEC反应器，下部为厌氧生物阳极，上部为半露于空气的阴极，均采用石墨作为电极材料，用其处理高负荷化工废水（COD负荷为5.0 kg/m3），COD去除率可达90%，同时硝酸盐、磷酸盐、硫酸盐、色度、浊度去除率分别达48%、51%、68%、63%、90%。L.Gil-Carrera等〔50-51〕在中式规模的实验中采用管状和平板的设计，通过确定和优化一些重要的参数例如水力停留时间、外加电压和阳极尺寸等，强化了MEC反应器的性能。

E.S.Heidrich等〔52-53〕构建了120 L的反应器，内含6个独立的MEC，每个MEC都有1个2.2 L的阳极室，阴极室由不锈钢的钢丝棉组成。采用该系统处理生活废水，尽管COD去除率的波动很大（平均为34%），但其在长期（12个月）低温下的运行中保持了相对较低的能量消耗和大约70%的能量回收，展现了发展大规模MECs的前景。

3.2 新的反应器和工艺

值得关注的是，MEC与传统生物反应器结合开发出的新型处理工艺在废水生物处理方面已经初露端倪。S.J.Lim等〔54〕构建的3室离子交换反应器（ion exchange biological reactor，IEBR）设置A、B、C室，A室、B室用阳离子交换膜隔开，B室、C室用阴离子交换膜隔开，分别在A室和B室部署阳极和阴极。使用该系统处理养殖废水中的有机物，同时进行脱氮。养殖废水中的NH4+在A室由阳离子交换膜进入B室，通过生物阴极的硝化作用形成NO3-后通过阴离子膜进入C室，A室出水进入C室，同时进行有机物的分解以及反硝化过程。结果表明，在0、1、2 V的外加电压下，最终的SCOD去除率分别为59.7%、60.2%、67.0%，总氮去除率分别为39.8%、49.5%、58.7%。Dan Cui等〔37〕将升流式生物催化电解反应器和好氧生物接触反应器组合，形成新的染料废水处理工艺。Fanying Kong等〔35〕将MEC模块和厌氧污泥反应器（anaerobic sludge reactor，ASR）进行组合，其对酸性橙的降解速率常数为54 h-1，分别是单独MEC和ASR的1.4倍和54倍。MEC的主要作用在于偶氮键的断裂，而ASR的主要作用是去除COD，同时ASR的存在进一步降低了反应器的内阻，缩短了阴极生物膜的形成时间。上述研究集中在开发新型生物反应器及与传统生物反应器组合形成新工艺，结果表明，反应器的效能得到了极大的提升，运行成本得到大幅降低。

4 展望

国内外的研究表明，基于MEC的废水生物处理技术对于各类污染物都能达到理想的处理效果，与传统废水生物处理技术相比，具有节约能源、适用广泛等诸多潜在优点；同时，MEC具有突出的动力学性能，能够显著加快污染物的降解速率，因此能够有效地控制反应器体积，减少建造成本。但是，目前对该技术的研究和规模化应用仍然存在很多不足和限制因素，未来还需要从以下几方面开展进一步的研究。

（1）目前，大多数的MEC仍然采用膜分离阴阳极的结构，这不仅会带来运行上的问题（如增加内阻和pH梯度），同时还会造成成本的增加〔9，55〕，因此无膜结构的MEC是未来发展的主要设计方案。

（2）由于MEC本身的复杂性，它的应用成本要比传统水处理系统高〔56〕。如何减少在电极材料、膜、反应器的建造以及运行过程中的维护等方面的成本，是未来大规模应用必须克服的障碍。

（3）对于MEC微观层面的电化学活性微生物的作用机理的研究尚且不足，而宏观层面的规模化和实际应用上的已知信息也非常少。因此，需要加深微生物的群落分析和电子转移机制的研究，同时积极进行反应器放大的实验研究。

（4）构建数学模型和分子生物学等重要工具对于反应器的工业化应用具有十分重要的作用，因此对于MEC应加强该方面的研究和应用，随着这些工具的使用将大大加速MEC在污染物处理领域实际应用的进程。

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Research progress in the biological treatment of wastewater based on microbial electrolysis cells

Lu Zhengwei，Wu Yonggang，Yang Zhousheng
（Schoolof Environmental Science and Engineering，AnhuiNormal University，Wuhu 241000，China）

Based on thedetailed explanation of theprincipleand characteristicsofmicrobialelectrolysiscells（MEC），the research progress in the utilization of MEC for treating various pollutants in wastewater，the modification of reactor structures，the developmentof industrial-scale reactors and new type of treatment processes are introduced. The developing directionsofMECapplied to pollutantdegradation fieldsare looked ahead.

microbialelectrolysis cell；wastewater treatment；pollutantdegradation；biological treatment technology

X703

A

1005-829X（2016）06-0001-06

鲁正伟（1992—），在读硕士研究生。电话：18955368699，E-mail：lazzyw@sina.com。通讯联系人，杨周生，E-mail：yzhoushe@mail.ahnu.edu.cn。

2016-02-18（修改稿）