LED强化出光技术研究进展

袁 冬， 周国富,,3*， 刘延国， 林显裕， 李 楠

(1. 华南师范大学华南先进光电子研究院， 彩色动态电子纸显示技术研究所， 广州 510006；2. 深圳市国华光电科技有限公司， 深圳 518110； 3. 深圳市国华光电研究院， 深圳 518110)



LED强化出光技术研究进展

袁 冬1， 周国富1,2,3*， 刘延国1， 林显裕1， 李 楠2

(1. 华南师范大学华南先进光电子研究院， 彩色动态电子纸显示技术研究所， 广州 510006；2. 深圳市国华光电科技有限公司， 深圳 518110； 3. 深圳市国华光电研究院， 深圳 518110)

发光二极管LED(Light Emitting Diode)具有节能、环保、寿命长三大优势，被誉为第4代照明光源，但其发光效率有待进一步提高，导致发光效率损失的主要原因是光提取效率较低，由于半导体材料的折射率较高，大部分辐射光线在芯片内部产生全反射，最终被吸收转化成热量. 为了提升LED的光提取效率，目前采用的主要方法包括在芯片各表面加工强化出光微结构、改变芯片形状以及改善封装结构与材料3个方面. 文章详细分析了各种强化出光方法的原理、研究方法及其研究成果，并展望了未来的发展趋势.

LED； 发光效率； 光提取效率； 取光结构； 强化出光

面对严峻的能源、环境压力，加快资源节约型和环境友好型社会的建设已成为国家经济和社会发展的战略性抉择. 发光二极管LED(Light Emitting Diode)具有节能、环保、寿命长三大优势，是继白炽灯、荧光灯和高强度气体放电灯之后的第4代照明光源. 据统计，目前照明用电占全球总用电量的19%，利用现有的LED高效照明解决方案至少可减少40%的照明能耗，每年可少排放5.55亿吨二氧化碳. 因此，我国在《国家科学和技术发展中长期规划纲要》中将“高效节能、长寿命的半导体照明产品”列为“重点领域及其优先主题”，把LED光源技术在城市照明、城市景观、交通照明和居民照明工程中的应用作为重大科技节能专项来推广，并列为“十二五”战略性新兴产业. 目前LED已被广泛应用于背光、显示、通用照明、指示灯、汽车前大灯等领域，正逐步取代传统光源，渗透到人们的日常生活当中.

随着LED的推广应用，对高亮度LED的需求也日益增加，虽然理论上LED的光电转换效率(Wall-plug Efficiency)可达到100%，但实际上目前LED的电光转换效率仅为20%左右[1-2]，仍具有较大发展空间，因此提高LED的发光效率一直是LED技术发展的重心.

LED的电光转换效率主要由内部量子效率(Internal Quantum Efficiency)和外部量子效率(External Quantum Efficiency)2部分组成. 内部量子效率是指有源层的光电转换效率，随着外延生长技术和多量子阱结构的发展，目前高质量多量子阱结构(Multiple Quantum Well，MQW)的光电转换效率已经接近100%[3-4]. 外部量子效率主要是指光提取效率(External Light Extraction Efficiency, LEE)，由于外延层材料的折射率(n-GaN：2.42[5]，n-AlGaInP：3.0～3.5[6])比封装材料及空气高，产生的辐射光线绝大多数将在芯片内部发生全反射，无法从LED芯片中逸出，造成LED芯片的光提取效率较低. 辐射光线只有角度小于临界角θc的部分才可以从芯片射出，而绝大多数光线将在芯片内发生多次全反射，无法从LED芯片中逸出，造成光提取效率极低(图1).

图1 光线被困于LED芯片内

另外，由于生长的半导体外延层中具有大量的位错缺陷，当光线经过位错时将被缺陷吸收转换成热量，因此，被困于LED芯片内部的光线在经过多次全反射后，被全部转化为热量[7]. 然而LED的量子阱结构对温度十分敏感，温度的升高会造成势阱中电子与空穴的辐射复合几率降低，形成非辐射复合(产生热量)[8]，使得内部量子效率降低，从而进一步降低LED的发光效率. 同时，随着LED芯片结温的升高、光衰、色漂移、热聚集等一系列问题将会发生，甚至会导致光源器件最终的失效.

由此可见，光提取效率不仅影响LED的发光效率，同时会降低其寿命和可靠性. 为了提高LED的光提取效率，目前已有大量研究，主要方法包括在芯片表面加工各种强化出光微结构、改变芯片形状以及改善封装结构与材料3个方面. 本文针对以上3个方面强化出光技术的研究进展进行简要综述.

1 芯片表面粗化强化出光

在LED芯片各界面处加工出微结构是提高LED芯片光提取效率的有效方法[9]，其目的是将辐射光线散射并逸出芯片，从图2可以看出，粗化后的芯片表面为光线从芯片的逸出提供了更多的可能性. 近年来，已经有许多表面结构用于提高LED的出光效率，如表面粗化[10]、光子晶体[11]、图形衬底[12]等.

图2 表面粗化提高出光效率原理示意图

1.1 表面粗化结构

表面粗化结构根据结构的规律性可分为随机粗化结构和阵列结构2种. 随机粗化结构一般不需要掩膜，直接在芯片的表面腐蚀或刻蚀制备，而阵列结构则需要经过掩膜的制备工序，才能通过刻蚀在芯片表面形成周期的粗化结构.

随机表面粗化方面，KIM等[13]采用烧熔KOH腐蚀的方法，在n-GaN表面制备出六棱锥型的腐蚀坑结构(图3)，该种结构一般沿着外延层材料内的位错产生并生长，之所以形成正六棱锥结构是由GaN材料的纤锌矿晶体结构决定的. 通过这种粗化结构，LED芯片的光提取效率提升了54%.

图3 正六棱锥型腐蚀坑的SEM图[13]2

LEE等[14]利用化学湿法刻蚀(ICP)在AlGaInP基LED芯片上表面制备出类三角形的纳米表面粗化结构(图4A). 经过优化的纳米粗化结构，在20 mA的注入电流下，LED输出功率可提高80%. LAI等[15]在850 ℃下金属有机物化学气相沉积(MOCVD)得到的LED表面p-GaN层粗化结构(图4B)，具有这种表面粗化结构的LED输出功率可提高48.6%.

图4 化学湿法刻蚀及MOCVD法形成的表面粗化结构

Figure 4 Textured surface structure formed by ICP etching and MOCVD

阵列粗化结构方面，则需要结合光刻等技术制作阵列的掩膜，然后进行刻蚀加工出阵列的粗化结构. HORNG等[16]利用全息光刻技术制作掩膜并采用ICP干法刻蚀技术在LED表面加工出了阵列的强化出光微结构(图5)，与普通的LED相比，周期为600 nm的阵列粗化结构可将光提取效率提升65.2%.

图5 表面阵列粗化结构的AFM图像[16]1328

光刻等微结构制造工艺相对工艺复杂，需要昂贵的加工设备，而精密机械加工技术的发展，使得微机械加工成为微结构制造的便捷方法. 本研究组在综合分析了GaN材料的机械性能的基础上，提出采用为机械切削加工的方法进行LED表面强化出光微结构的加工(图6)[17]，通过实验发现在切削深度为1 μm时，GaN材料可以被塑性切削，不会产生脆性的破坏，证实了微切削可以在GaN材料表面加工出用于提升LED芯片光提取效率的三维阵列强化出光微结构.

图6 交错切削加工的微沟槽阵列[17]540

除了对GaN材料进行加工外，在其表面添加一层其他材质的粗化结构也是增强LED光提取效率的有效手段之一. LIN等[18]利用微米级聚苯乙烯球阵列作为掩膜，在n-GaN 的表面形成了一层氧化铝材质的蜂巢结构(图7)，使GaN基LED的发光效率提升了35%.

图7 n-GaN表面的氧化铝纳米蜂巢结构[18]2

Figure 7 Al oxide honeycomb nanostructure on the n-GaN surface[18]2

1.2 光子晶体结构

表面光子晶体(Surface Photonic Crystal，PhC)是一种最为先进的表面结构，它具有一定的光子带隙，可以控制一定波长的光线在特定方向上的传播，它不仅可以提升光线的提取效率，同时还可以控制出射光线的方向分布. 近年来关于二维光子晶体用于提升LED芯片的光提取效率备受关注，一般可使LED的光提取效率提高1.0～2.5倍[19].

BABA等[20]首次在GAInAsP基LED芯片表面制备出的二维光子晶体中，圆柱体按照蜂巢型分布(图8A)，将LED的出光效率提高至3倍以上. KIM等[21]采用激光全息技术在GaN基LED上窗表面制备出晶格常数为300、500和700 nm的圆孔阵列二维光子晶体(图8B). 结果表明，晶格常数为500 nm的光子晶体将输出功率提高1倍以上.

图8 LED表面二维光子晶体结构SEM图

Figure 8 SEM views of formed 2D photonic crystal on LED surface

1.3 图形化衬底

与在LED芯片表面加工微结构类似，图形化衬底(Pattemed Sapphire Substrate，PSS)是在芯片的底部通过表面形貌使辐射光线发生散射，并从芯片的上表面逸出(图9). 图形化衬底的结构包括金字塔型、六边形、纳米孔等.

图9 图形化衬底强化出光原理

Figure 9 LEE enhancement of LED by pattemed sapphire substrate

HUANG等[22]用纳米压印光刻技术在GaN基LED蓝宝石衬底上制备出直径为240 nm、间距为450 nm的纳米孔阵列(图10A)，在20 mA的注入电流下，LED的输出功率提高33%. WUU[23]等使用硫酸和磷酸的混合溶液湿法刻蚀出具有金字塔图形的蓝宝石衬底(图10B)，相对于传统的蓝宝石衬底，输出功率提高25%.

图10 图形化衬底结构

HAN等[24]研发了一种周期性的自组装成型工艺，在蚀刻出的蓝宝石衬底上自发地安放了硅纳米球(图11)，这种新型的自组装成型的图形化衬底可使芯片的出光效率提高37%.

图11 安装硅纳米球的蓝宝石图形化衬底[24]528

Figure 11 Patterned sapphire substrate with nanometer silicon balls[24]528

2 芯片形状强化出光

最理想的芯片形状应该是球形并且发光区域类似点状位于球心处，然而这种LED芯片在技术上是无法实现的. 一般情况下LED芯片的形状为立方体型，通过增加窗口层的厚度，可有效增加辐射光线在侧边的出光效率，这种芯片设计在AlGaInP基LED中经常被使用，其中最值得一提的是倒金字塔型的LED芯片结构[25](图12)，光线可以从芯片的4个倾斜侧面以及顶面出射，因此光提取效率极高. HUI等[26]采用激光微加工技术制造了具有50°侧向倾角的倒金字塔型LED芯片，并在侧面镀上一层高反射率的银膜，使光线从顶面出射，在30 mA的注入电流下，该芯片输出功率提高了195%.

图12 倒金字塔型LED芯片结构[25]198

然而在面积较大的GaN基LED中，由于外延层生长的厚度较薄，很难实现芯片整体形状的改变[27]，因此,目前通常采用在LED芯片表面磨削出V型槽，使芯片形成类似金字塔结构的方式来强化出光(图13).

图13 CREE DA芯片V型槽强化出光结构

3 封装结构强化出光

在LED封装时，改进封装材料或者改善封装结构是提升LED器件发光效率的有效方式，也是最容易实现的方式. 目前，有效的封装结构优化主要包括球形透镜、封装材料折射率改善以及引线框架反射器表面粗化3个方面.

3.1 球形封装透镜

众所周知，半球形的封装透镜结构可以在最大程度上减少光线在透镜与空气界面上的全反射，由于LED芯片可以近似为点光源，而处于半球形透镜球心处的点光源发出的光线均与透镜的球形表面垂直，所以不存在全反射的问题(图14). 虽然LED芯片并非真正的点光源，但球形透镜可以最大程度上减少光线在透镜与空气界面的全反射[28].

图14 半球形封装透镜结构

但是单个球形透镜半径较大，造成LED器件体积增大，因此采用微球型透镜阵列也是减少光线在透镜与空气界面全反射的有效途径(图15A). EOM等[29]利用聚苯乙烯材料掩膜制造大区域的微透镜阵列(图15B)，将LED出光效率提升约70%.

图15 用于提升LED光提起效率的微透镜阵列结构[29]474

Figure 15 Micro lens array structure for lifting LED light extraction[29]474

3.2 封装材料折射率改善

提高LED封装材料折射率可有效减少芯片与封装材料界面上的全反射(图16)，因此封装材料的折射率应越高越好[30]. 提高封装材料折射率可采用引入硫元素的方法，引入形式多为硫醚键、硫脂键等，以环硫形式将硫元素引入聚合物单体，并以环硫基团为反应基团进行聚合则是一种较新的方法. 最新的研究中也有将纳米无机材料与聚合物体系复合制备封装材料，还有将金属络合物引入到封装材料，折射率可以达到1.6～1.8.

图16 GaN与AlGaInP基LED光提取效率随封装材料折射率的变化趋势[30]A1157

Figure 16 LEE as a function of the refractive index of the encapsulant for GaN LED and AlGaInP LED[30]A1157

另外，MA等[30]研究发现，采用折射率阶梯变化的多层封装材料可以提升LED的光提取效率，在靠近芯片处采用折射率较高的封装材料，然后使封装材料的折射率依次递减，由于相邻封装材料间的折射率差距减少，因此全反射得到了有效的抑制. 在该研究中，采用折射率分别为1.57与1.41的2层封装结构，与使用单一折射率(1.57)的封装材料相比，使LED的光效损失降低了35%.

3.3 引线框架反射器表面粗化

在LED封装材料与空气界面发生全反射的光线将在引线框架反射器再一次发生反射回到空气界面，如果封装材料为平面型封装，那么光线将在封装材料中形成多次全反射最终被吸收. 而对反射器表面进行表面粗化后，反射后的光线将改变方向发生漫反射，在空气界面上出射的几率增大(图17A)，从而大幅提升光提取效率[31].

除了随机的表面粗化结构外，LI等[32]采取在反射器表面加工出周期结构的方式，取得了更好的强化出光效果(图17B)，与光滑反射器表面相比，LED的光提取效率提升了41%.

图17 引线框架反射器表面粗化的强化出光作用

4 总结与展望

LED作为第4代照明光源，已经引发了照明领域的一场革命. 然而，光提取效率引起的光效偏低是限制其进一步推广应用的瓶颈，如何进一步提升LED的光提取效率是充分发挥LED光源优势的关键. 从上述分析可以看出，目前LED光源封装级的强化出光已经较为成熟并取得了较好的效果，通过改变芯片形状提升光提取效率在GaN基的LED中的应用范围有限，而通过芯片表面强化出光结构减少光线在芯片中的全反射来提升光效的方法是目前研究的热点，由于技术复杂且尚未成熟，只有随机表面粗化在LED的大规模生产中有所应用，因此，如何根据功能需求设计出光结构并提出高效低成本的制造方法是提高LED出光效率、推动LED光源在普通照明领域大规模应用的关键.

LED强化出光技术是制造、光学、材料等多学科交叉的科学问题，其研究深度和广度仍待进一步拓展，目前还主要集中在各单项强化出光结构及其制造. 为获得更高的强化出光效率，集成多种强化出光结构将是未来的发展趋势之一，如何对多种出光结构进行组合、设计和优化以及研究出相应的制造方法将是需要解决的难点.

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【中文责编：成文 英文责编：肖菁】

Research Progress on Light Extraction Technology of LED

YUAN Dong1, ZHOU Guofu1,2,3*, LIU Yanguo1, LIN Xianyu1, LI Nan2

(1. Institute of Electronic Paper Displays, South China Academy of Advanced Optoelectronics, South China Normal University, Guangzhou 510006, China; 2. Shenzhen Guohua Optoelectronics Tech. Co. Ltd., Shenzhen 518110, China; 3. Academy of Shenzhen Guohua Optoelectronics, Shenzhen 518110, China)

Light Emitting Diode (LED) whose advantages are energy saving, environmental protection and long life, is regarded as the fourth generation lighting source. But the luminous efficiency of LED is still quite low now, the reason of this is the external light extraction efficiency of LED is quite low, and this is caused by total reflection which occurs at the chip surface, most of the lights are eventually absorbed and converted into heat due to the high refractive index of semiconductor material. To improve the light extraction efficiency of LED, the main approaches including manufacturing light extraction microstructures on LED chip surfaces, changing the chip’s shape and improving the encapsulation structure and material. The light extraction principle, research methods and the research results obtained of these three approaches are analyzed in this paper respectively, and the future development trend is proposed.

LED; luminous efficiency; external light extraction efficiency; light extraction structure; light extraction

2016-06-30 《华南师范大学学报(自然科学版)》网址：http://journal.scnu.edu.cn/n

国家自然科学基金项目(10974059)；国家自然科学基金项目(51405166)；教育部“长江学者和创新团队发展计划”项目(IRT13064)；广东省引进创新科研团队计划项目(2013C102)

TN312.8

A

1000-5463(2016)05-0001-07

*通讯作者:周国富，教授,国家“千人计划”入选者，广东省领军人才，Email:zhougf@scnu.edu.cn.