二氧化硅气凝胶复合材料热导率优化研究进展*

黄仁达，吴会军，，何石泉，杨建明

（1.广州大学土木工程学院，广东广州510006；2.广州大学建筑节能研究院）

二氧化硅气凝胶复合材料热导率优化研究进展*

黄仁达1，吴会军1，2，何石泉2，杨建明1

（1.广州大学土木工程学院，广东广州510006；2.广州大学建筑节能研究院）

二氧化硅气凝胶复合材料由于具有良好的力学和隔热性能，在建筑、航空和其他工业领域展现出良好的节能应用前景。从增强材料的几何特征、含量、排列方式等方面概述了二氧化硅气凝胶复合材料热导率的规律，综述了二氧化硅气凝胶复合材料热导率的实验和理论优化研究进展，分析了现阶段实验和理论模型优化二氧化硅气凝胶复合材料热导率存在的问题，并提出了优化二氧化硅气凝胶复合材料热导率的方法，为制备高隔热性能的二氧化硅气凝胶复合材料提供理论指导。

SiO2气凝胶；增强材料；复合材料

Abstract：SiO2aerogel composites have a good energy-saving application prospects in architecture，aviation，and other industry fields for its excellent mechanical and thermal insulation performance.The mechanism of the thermal conductivity of SiO2aerogel composites was summarized from the geometric features，contents，and arrangement of the reinforced materials.The research progress of experimental and theoretical optimization on the thermal conductivity of SiO2aerogel composites was reviewed.Furthermore，the existing problems of optimizing the thermal conductivity of the SiO2aerogel composites were analyzed，the method for optimizing the thermal conductivity of the composites was also proposed，providing theoretical guidance for preparation high performance insulation SiO2aerogel composites.

Key words：SiO2aerogel；reinforced material；composites

SiO2气凝胶是由胶体粒子或高聚物分子相互聚结、构成的纳米多孔网络结构，并在空隙中充满气态分散介质的一种高分散固态材料［1］。SiO2气凝胶有许多独特的性能，如高孔隙率、低密度、低热导率及高透明性，使得SiO2气凝胶作为一种特殊的纳米多孔材料常应用于力学、声学、热学及光学等各个领域。但纯SiO2气凝胶脆性大，强度低，结构不稳定等力学性能缺点，极大限制了其在工程领域中的应用［2］。

为改善SiO2气凝胶的力学性能，通常的方法是在制备气凝胶基体中复合玻璃纤维、陶瓷纤维、静电纺纤维等增强纤维，制成纤维/SiO2气凝胶复合材料［3］。纤维的加入改善了SiO2气凝胶本身的力学性能，但对SiO2气凝胶中高温热辐射的抑制不明显（3～8 μm），研究者通过加入 C、TiO2、SiC 等遮光材料进一步改善气凝胶的中高温隔热性能［4］，制成同时掺杂纤维和遮光剂的SiO2气凝胶复合材料，从而有效改善SiO2气凝胶的力学性能和中高温隔热性能。由于在SiO2气凝胶基体中加入了增强材料，SiO2气凝胶复合材料的热导率不仅受气凝胶特性如密度、孔径和外界环境参数（温度、压强等）的影响，还受增强材料因素如材料几何特征、含量及排列方式等因素的影响［5］，从而使得SiO2气凝胶复合材料的热导率的影响因素非常复杂，较难实现对热导率的精确预测与优化。

本文从增强材料参数方面概述了SiO2气凝胶复合材料热导率的影响规律，从实验测试和理论模型方面综述了热导率的优化方法，为制备高隔热性能的SiO2气凝胶复合材料提供理论指导，促进SiO2气凝胶材料的节能应用。

1 增强材料参数对SiO2气凝胶复合材料热导率的影响

1.1 几何特征及材料含量

增强材料的几何特征包括材料形状和特征尺寸。材料的形状指增强材料在气凝胶基体中的分布形态，取决于材料的种类及结构特性。遮光剂分布形状复杂，有球形、块状、短圆柱状等，而纤维主要为长圆柱形颗粒，在SiO2气凝胶基体中分别复合遮光剂和纤维等材料，可形成遮光剂或纤维/气凝胶复合材料，在SiO2气凝胶基体中同时复合遮光剂和纤维能改善气凝胶的力学和隔热性能，形成遮光剂/纤维/气凝胶复合材料。图1a为SiO2气凝胶，b、c为SiC、TiO2遮光剂/SiO2气凝 胶复 合 材 料 ，d、e 为PVDF、石英玻璃纤维/SiO2气凝胶复合材料的扫描电镜图，可以看出气凝胶具有纳米多孔结构，遮光剂呈块状或短圆柱状，而纤维呈长圆柱形，与气凝胶基体结合良好。图1f为玻璃纤维/TiO2/SiO2气凝胶复合材料的扫描电镜图，块状TiO2遮光剂与圆柱状纤维在SiO2气凝胶基体中分散均匀。

图1 气凝胶及其复合材料的扫描电镜图

选择适当的增强材料种类及分布形状能有效改善SiO2气凝胶复合材料的隔热性能。T.Xie等［10］研究结果表明，常温下增强材料的分布形状对热导率的影响较小，显著影响高温复合材料的热导率。另外，韩亚芬［11］实验测试结果发现，柱状纤维/SiO2气凝胶复合材料的热导率要大于球形遮光剂；然而，当球形遮光剂及柱状纤维都存在于SiO2气凝胶基体中时，发现柱状纤维的加入可能不利于气凝胶复合材料的隔热，这可能是因为纤维主要增强SiO2气凝胶的力学性能，而遮光剂主要增强SiO2气凝胶遮挡热辐射能力。了解不同增强材料结构特性对研究材料分布形状对热导率的影响具有重要意义，增强材料分布形状对SiO2气凝胶复合材料热导率的影响存在一般影响规律，即常温下对SiO2气凝胶复合材料的热导率影响较小，高温下影响更明显。

增强材料的特征尺寸主要指直径的大小，遮光剂尺寸一般为微米级，而纤维根据尺寸大小分为微米纤维（如常规束状玻璃纤维与预制件陶瓷纤维）以及纳米纤维（如碳纳米纤维）及静电纺纤维等，同种增强材料的内部尺寸大小也可能不一样，因此气凝胶复合材料的隔热性能存在很大不同。D.Sun等［12］研究发现当粒径为2～3 μm时，炭黑/SiO2气凝胶复合材料的热导率最小，并能显著降低高温下气凝胶复合材料的热导率，这表明添加增强材料在高温下对红外辐射的遮挡效果好；在控制二氧化硅纤维体积分数为3%，发现当纤维直径变化范围为4～8 μm时，二氧化硅纤维/气凝胶复合材料热导率最小［13］。大量研究结果表明不同种类的增强材料特征尺寸存在差异，但对于同种类的增强材料，存在最佳的增强材料尺寸使气凝胶复合材料的热导率最小。

采用石英玻璃纤维为研究对象，如图2a所示，当温度为300 K时，随着纤维直径的增大，石英玻璃纤维/SiO2气凝胶复合材料的热导率基本不变，而高温1 000 K时，热导率先减小后增大，存在最佳纤维直径使复合材料的热导率最小，且随着温度的升高，适当减小直径能优化复合材料的热导率，这可能与高温下增大纤维直径能降低复合材料的辐射热导率有关［8］。研究表明SiO2气凝胶复合材料的热导率的大小与增强材料尺寸大小不呈正相关或负相关的关系，虽然不同增强材料的尺寸大小不一样，但对于同种类的增强材料，材料尺寸对SiO2气凝胶复合材料的热导率存在相同的影响机制。

增强材料含量指材料在复合材料中占比重的大小，适当组分的增强材料能有效改善SiO2气凝胶复合材料的隔热性能。如图2b所示，以石英玻璃纤维/SiO2气凝胶复合材料为研究对象，常温下随着增强材料体积分数的增大，气凝胶复合材料的热导率基本不变，而高温1 000 K下，热导率随着纤维体积分数的增大而减小，且随着温度的升高，适当减小纤维体积分数可优化气凝胶复合材料的热导率，说明高温下增强材料含量对复合材料的隔热性能影响显著［8］。

图2 纤维/SiO2气凝胶复合材料热导率随石英玻璃纤维直径与体积分数的变化规律［8］

另外，研究表明当遮光剂TiO2掺杂量为5%（质量分数）时，SiO2气凝胶复合材料在常温和673 K的热导率分别从 0.024 W/（m·K）和 0.039 W/（m·K）减小到 0.014 W/（m·K）和 0.028 W/（m·K）［14］，这表明 TiO2遮光剂的存在能有效降低复合材料的热导率而改善隔热性能；Z.Li等［15］发现当芳纶纤维质量分数从3%增大到7%时，芳纶纤维/SiO2气凝胶复合材料的热导率从 0.022 1 W/（m·K）增大到 0.023 5 W/（m·K），具有较优的隔热性能和力学性能，表明加入少量纤维能有效改善气凝胶的力学和隔热性能；另外大量研究发现常温下纤维/SiO2气凝胶复合材料的热导率并未随着体积分数增大而显著上升，这可能与常温下增强纤维的加入增强了气凝胶结构，同时增强了气凝胶的多孔性有关［8］，而高温下SiO2气凝胶复合材料的热导率明显低于单独情况下增强材料的热导率，说明增强材料的加入能降低高温下复合材料的辐射热导率，所以能有效降低高温下复合材料的热导率改善隔热性能。

常温下增强材料含量对SiO2气凝胶复合材料的热导率影响较小，高温下增强材料的存在能有效改善气凝胶复合材料的隔热性能。增强材料含量对气凝胶复合材料热导率的影响机制与气凝胶、增强材料特性及复合制备方法等有关。为了改善复合材料的力学性能和中高温隔热性能，控制增强材料含量在一定范围内是优化的方向；另外，在SiO2气凝胶基体中添加适当组分的纤维和遮光剂的同时改善复合材料的力学和隔热性能的三元正交设计与优化是后期学者研究的重要方向。

1.2 排列方式

增强材料在气凝胶基体中的排列方式会影响SiO2气凝胶复合材料的隔热性能，增强材料在SiO2气凝胶基体中分布方式主要分为有序分布、平面随机分布和空间随机分布［5］，其中平面随机分布指增强材料在SiO2气凝胶基体中有一致的排列方向，纤维轴与热流传递方向有一个相同的角度，空间随机分布指材料在SiO2气凝胶基体中杂乱无规则的排列。图3为3种不同分布方式的纤维/气凝胶复合材料的结构图。

图3 气凝胶复合材料的结构［5］

对于有序纤维排列方向，如图4所示，Y.Liao等［16］采用等效热阻法针对纤维分层结构（LLLL、LTLT）研究了玻璃纤维在热流平行、纵向垂直、横向垂直排列3个方向的SiO2气凝胶复合材料热导率，结果发现当热量纵向垂直纤维排列方向（N）时热导率最低。

图4 不同排列方式的SiO2气凝胶复合材料的热导率［16］

而针对平面随机分布，W.Z.Fang等［17］分别计算了纤维在垂直热流方向的水平面内，纤维与水平面夹角在±30°、±90°内随机分布的 SiO2气凝胶复合材料热导率，结果发现纤维在垂直于热流方向的水平面内随机排布时热导率最低，但研究都是基于模型求解，往往忽略了纤维尺寸及纤维之间交叉堆积的影响；针对空间随机分布，T.Xie等［10］通过模型求解得到SiO2气凝胶复合材料热导率随着纤维角度从0变化到90°时，复合材料的热导率先减小后增大，且当角度为69°时，复合材料的热导率最小，但通过此模型求解往往忽略了单根纤维尺寸、纤维间距对气凝胶复合材料热导率的影响，因此更准确地计算气凝胶复合材料的热导率的模型有待研究。

不同增强材料排列方式的气凝胶复合材料的隔热效果不一样，遮光剂在气凝胶基体中分散均匀时隔热性能较好，而纤维有序分布在热量纵向垂直纤维排列方向具有最佳隔热效果；针对平面随机分布，纤维在垂直于热流方向的水平面内隔热性能最佳；而空间随机分布虽更能代表纤维在SiO2气凝胶中的排列方式，但由于纤维在气凝胶基体中的排列更随机、复杂，且影响因素较多，因此气凝胶复合材料的最佳隔热性能存在较大的不确定性，一定程度上加大了空间随机分布下的SiO2气凝胶复合材料热导率数学模型建立的难度。目前主要依据扫描电镜图确定增强材料在气凝胶基体中的排列方式，其次根据排列方式建立数学模型预测计算气凝胶复合材料热导率，由于增强材料在气凝胶基体中的排列方式不唯一，模型的建立为SiO2气凝胶复合材料的结构设计和热导率的优化提供了理论指导。

2 SiO2气凝胶复合材料热导率优化

国内外研究者对SiO2气凝胶复合材料的热导率做了大量的研究，通常获得SiO2气凝胶复合材料热导率的主要有两种途径：实验测试与模型预测。目前SiO2气凝胶复合材料热导率的实验测试方法主要是瞬态平面热源法和瞬态热带法；而SiO2气凝胶复合材料热导率的理论模型预测方法主要分为理论推导预测和数值模拟预测。

2.1 基于实验测试的SiO2气凝胶复合材料热导率优化

实验测试SiO2气凝胶复合材料热导率的方法主要是瞬态平面热源法和瞬态热带法，通过这两种方法优化的基本原理是运用控制变量法比较不同情况下SiO2气凝胶复合材料热导率的大小，从而以获得最低热导率为目标实现对各实验参数的优化。

方文振等［18］基于瞬态平面热源法得出当掺杂遮光剂粒径为3.5 μm，体积分数为3.75%时，SiO2气凝胶复合材料的热导率最低，并发现存在最佳的气凝胶密度值使材料的热导率最低，实现了对粒径、体积分数、密度关于气凝胶复合材料热导率的优化；而以玻璃纤维/SiO2气凝胶复合材料为研究对象，发现当纤维体积分数为3%～4.2%时，复合材料的热导率可低至0.025 W/（m·K），实现了对纤维体积分数的优化［8］；此外采用瞬态热带法［19］测试实现了关于温度、压力、气凝胶密度等因素对SiO2气凝胶复合材料热导率的优化。上述这些研究都通过实验测试优化了SiO2气凝胶复合材料的热导率，存在最佳的实验影响因素如温度、直径、体积分数、气凝胶密度等使SiO2气凝胶复合材料的热导率最优，为后期学者提供了从实验方面优化SiO2气凝胶复合材料的热导率的设计方法。

目前多数研究者都通过溶胶凝胶和常压干燥法制备得到增强材料/SiO2气凝胶复合材料，制备所需原料多、工艺程序繁琐复杂、制备实验条件要求高等，从而使得从实验方面优化气凝胶复合材料的热导率存在较大难度；同时由于SiO2气凝胶基体和增强材料的本身特性，以及SiO2气凝胶和增强材料的制备复合工艺等问题，且不同影响因素对SiO2气凝胶复合材料的热导率有不同的影响机制，更加大了通过实验优化SiO2气凝胶复合材料热导率的难度。

从SiO2气凝胶基体制备方面，改善气凝胶制备工艺、工序，研究原料配比等制备参数对复合材料热导率的影响，从而控制气凝胶孔径分布和密度是优化的方向；而增强材料方面，选择合适的材料，改进增强材料加工制备方法，了解添加材料的特性，减小SiO2气凝胶与材料复合过程中所产生的裂纹、孔洞，减小非均匀结构等是优化SiO2气凝胶复合材料热导率需解决的关键问题；复合工艺方面，根据增强材料类型和结构特点，选择合适的复合方法，改进复合工艺使增强材料在气凝胶基体中分散均匀，从而减少气凝胶基体与增强材料之间的团聚现象，使增强材料之间的孔隙被气凝胶完全填充，消除材料之间的相互接触等是通过实验优化SiO2气凝胶复合材料热导率需解决的难题。

此外，优化SiO2气凝胶复合材料的热导率，还需在大量的实验基础上，比较不同的制备和复合方法，调节各影响因素，总结出适用于不同实验工艺下的热导率优化方法，从而总结出SiO2气凝胶复合材料热导率的影响因素的一般规律。

2.2 基于理论模型的SiO2气凝胶复合材料热导率优化

很多研究者总结了不同的SiO2气凝胶复合材料热导率的理论计算模型，主要有单元体、串并联及Hamilton模型等，这些模型的建立为SiO2气凝胶复合材料热导率的预测与优化提供了理论依据。T.Xie等［10］采用Hamilton模型计算发现存在最佳的纤维体积分数使石英玻璃纤维/SiO2气凝胶复合材料的热导率最小，并对比了C、SiC、TiO23种材料的隔热性能，发现TiO2在高温隔热保温中应用优势明显，实现了关于纤维体积分数及种类的优化；赵俊杰等［20］基于理论模型研究发现纤维种类的合理选择对改善材料的中高温隔热性能有显著效果。研究者通过模型计算实现了单因素SiO2气凝胶复合材料热导率的优化问题，由于SiO2气凝胶复合材料的热导率影响因素多且影响因素之间对热导率的影响存在交叉耦合效应等难题，使得精确预测和优化非常困难。

图5 1 000 K时纤维体积分数和纤维直径的同时优化［8］

在近期研究中，J.Yang等［8］发现同时优化纤维体积分数和直径得到的热导率比单独优化体积分数低50%，而比单独优化直径低20%，表明二元同时优化可得到较小的石英玻璃纤维/SiO2气凝胶复合材料的热导率。图5为高温1 000 K时同时优化纤维体积分数和直径得到的热导率二维和三维示意图，存在最佳的纤维体积分数和直径使石英玻璃纤维/SiO2气凝胶复合材料的热导率最小。虽然计算SiO2气凝胶复合材料的不同结构模型近年来得到广泛发展和应用，但这些计算模型都是通过一定的传热假设，与实际情况存在一定的偏差，通过与实验对比验证模型的可行性，经数值求解得到复合材料的热导率的方法，不能快速预测和优化气凝胶复合材料的热导率。由于气凝胶复合材料的热导率影响因素涉及多参数、多维度，通过建立数学模型运用数学方法预测与优化热导率计算过程复杂。目前暂无文献报道关于三元或多元影响参数同时优化SiO2气凝胶复合材料热导率，为促进SiO2气凝胶复合材料的发展与节能应用，多参数同时优化SiO2气凝胶复合材料的热导率是未来研究的重要方向。

3 结论与展望

气凝胶作为一种超级隔热材料，在建筑、航空、化工等领域具有广阔的应用前景。目前，SiO2气凝胶存在力学性能和中高温隔热性能差等缺陷限制了其使用，通过在SiO2气凝胶基体中加入纤维或遮光剂等增强材料而得到有效改善，但加入增强材料使SiO2气凝胶复合材料的热导率不仅受气凝胶特性和外界环境参数的影响，还受增强材料特性的影响。本文从增强材料方面综述了SiO2气凝胶复合材料热导率的影响机制。针对SiO2气凝胶复合材料热导率的影响因素复杂，且因素之间存在交叉耦合效应，较难实现对热导率的精确预测与优化等问题，从实验测试与理论模型方面综述了SiO2气凝胶复合材料热导率的优化方法研究进展，提出了优化方法：实验方面，改进气凝胶及复合材料制备工艺，减少复合过程中产生的裂纹、孔洞，减少材料与材料之间的接触等实验问题是优化的方向；理论方面，现有SiO2气凝胶复合材料热导率优化方法主要从单一因素优化，为促进SiO2气凝胶复合材料的发展与节能应用，三元或多元参数优化SiO2气凝胶复合材料的热导率是未来重要的研究方向。另外，在工程实际应用中先进的SiO2气凝胶复合材料在同时具备良好的力学和隔热性能下，还需分析其在工程中的实用及经济性。

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日本经产省强化环保新能源对策

为进一步促进可再生能源的发展，日本经产省（経済産業省）于2017年投入1 200亿日元（约70.77亿元人民币）以支持各领域的研发和技术改进工作。在此基础上，2018年经产省将该项预算提升至1 393亿日元（约82.19亿元人民币），相比2017年预算增幅为16%。日本新能源政策除继续推进太阳能、风能、生物质能向电能转化的研发工作，还致力于“氢社会”的实现，其主要包括燃料电池汽车（FCV）、氢气站、家用燃料电池等新能源的引入和氢供应链的构筑。

贾磊译自《化学工業日報》.2017-09-15

中国加强稀土管控或引发供求紧张

2017年5月，中国工信部启动“稀土规范化”的专项行动，严厉打击稀土非法开采、冶炼分离环节的违法违规行为，并加强稀土出口的管理和控制，从源头上打响了重要战略资源稀土的“保卫战”。随着新能源汽车（NEV）的普及和发展，稀土作为磁性材料其需求量与日俱增，与此同时其在军事方面的应用更成为促进军事科技跃升的重要战略资源。为此，中国政府在加强稀土资源储备的同时，对私自开采和走私的违法企业进行严厉管制和打击。在国家政策的指导下，预计接下来一段时间中国的稀土出口量将进一步缩小，其价格将随之提升，或逼近2010年左右的价格。

贾磊译自《化学工業日報》.2017-09-14

日本三和公司与中国企业合作生产制糖用活性炭

据悉，日本三和公司（株式会社サンワ）与神华集团的子公司神华新疆能源有限责任公司活性炭分公司开展合作，共同生产成本低、质量高的制糖用活性炭产品。目前，制糖用活性炭产品技术为美国一家公司所垄断。中日合作生产的活性炭产品拥有与美国公司相近的性能，其产品主要销往日本的制糖公司。

贾磊译自《化学工業日報》.2017-09-13

Research progress in thermal conductivity optimization of SiO2aerogel composites

Huang Renda1，Wu Huijun1，2，He Shiquan2，Yang Jianming1
（1.School of Civil Engineering，Guangzhou University，Guangzhou 510006，China；2.Institute of Building Energy Efficiency，Guangzhou University）

TQ127.2

A

1006-4990（2017）10-0006-06

国家自然科学基金项目（51678167）；广东省自然科学杰出青年基金项目（S2013050014139）；广东省教育厅科研创新项目（2013KJCX014）。

2017-04-25

黄仁达（1992— ），男，在读硕士研究生，主要研究方向为新型建筑隔热材料与性能研究。

吴会军

联系方式：1534987148@qq.com