珠江三角洲PM2.5高污染天气的区域污染特征分析*

庄 欣 黄晓锋 陈多宏 沈 劲 何凌燕#

(1.北京大学深圳研究生院城市人居环境科学与技术实验室,广东 深圳 518055；2.广东省环境监测中心,广东 广州 510308)

珠江三角洲PM2.5高污染天气的区域污染特征分析*

庄 欣1黄晓锋1陈多宏2沈 劲2何凌燕1#

(1.北京大学深圳研究生院城市人居环境科学与技术实验室,广东 深圳 518055；2.广东省环境监测中心,广东 广州 510308)

利用珠江三角洲(简称珠三角)58个监测点位2013—2015年的CO、SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5浓度数据，对珠三角PM2.5高污染天气的污染物分布特征进行研究，以期更深入地揭示珠三角PM2.5的污染特征。结果表明：珠三角PM2.5高污染天气主要发生在秋季(10月)和冬季(1月、12月)；相对于冬季，秋季珠三角大气污染光化学反应更活跃；秋季珠三角PM2.5高污染天气由一次污染和二次污染同步加强导致，污染防治难度大；冬季珠三角大气污染体现了高污染区域传输影响的特征，PM2.5污染由高污染区域传输背景下的本地污染积累加强导致，佛山和广州一带尤为明显，是重点防治地区。

PM2.5超标 空间分布 珠江三角洲

随着我国城市化进程的加快，大气气溶胶污染问题日益突出，能见度下降，灰霾天气等问题越发凸显[1]。灰霾天气是指由于气溶胶细粒子在高湿度条件下引发的低能见度事件，其本质是细粒子污染[2]。有研究表明，粒径在0.25～1.00 μm的粒子对能见度恶化的贡献率为69%，黑碳粒子对能见度恶化的贡献率为21%[3]，由于我国已从传统的燃煤型污染逐渐转化为复合型污染[4-5]，细粒子对大气污染的贡献不断加大[6]。细粒子不仅会造成大气能见度下降等环境问题，还对人类健康具有一定危害[7]。《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)将PM2.5作为常规监测污染物，可以看出我国对细粒子污染问题的重视和改善的决心。

珠江三角洲(以下简称珠三角)作为我国重点城市群之一，是我国经济、科技发展的先驱，也是细粒子污染的典型地区。21世纪初，珠三角实现全面空气质量自动监测，并于2012年建立全国首个大气超级监测站并投入使用[8]，使得珠三角区域监测网络一直处于全国领先水平，为细粒子污染的系统性研究工作以及解决灰霾天气奠定了坚实的基础。

近年来，我国大陆、珠三角、沈阳、天津、浙江、厦门等重点地区都已对灰霾天气问题开展了较多的研究工作[9-15]。珠三角灰霾天气的研究工作更为深入，刘建等[16]对2014年1月1—8日珠三角典型灰霾天气进行了研究，发现灰霾天气伴随着低边界层和逆温结构；李庆旭等[17]对广州、肇庆和珠海3个城市进行了重污染天气和清洁过程的比对，发现与清洁天气相比，重污染天气风速小，存在逆温层，不利于污染物的输送和扩散；陈训来等[18]利用美国第3代空气质量模型，发现珠三角在灰霾天气下污染物分布具有区域性，污染高值主要出现在大城市。上述研究工作为解决现有灰霾问题提供了科学的指导性意见，但现有研究工作主要针对短期的高污染问题展开气象因素的研究工作，缺乏实测数据支撑重污染天气的空间变化特征研究。

本研究利用珠三角58个监测点位提供的监测数据，对珠三角PM2.5高污染天气开展了系统的研究性工作，分析在区域性PM2.5高污染的情况下，各污染物的空间分布特征和变化，对珠三角PM2.5区域高污染来源进行分析。

1 材料与方法

1.1 数据来源

数据来源于广东省监测站在珠三角区域的58个自动监测点位，包括2013—2015年6项常规污染物(CO、SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5)的小时平均浓度。所有数据均由广东省环境监测中心统一审核，具有较好的准确性和有效性。珠三角监测点位分布如图1所示。

图1 珠三角监测点位分布情况Fig.1 The distribution of monitoring sites in PRD

1.2 分析方法

根据各污染物小时平均浓度数据，计算日平均浓度，将PM2.5日平均质量浓度大于GB 3095—2012二级标准限值(75 μg/m3)的情况定义为PM2.5超标日，以此标准计算各点位在珠三角PM2.5超标日和PM2.5达标日时其他污染物浓度变化情况，并以各站点间浓度分布的相对标准偏差作为珠三角污染空间分布均匀程度的衡量指标。

2 结果与分析

2.1 珠三角区域PM2.5和O3高污染天气分析

2013—2015年，珠三角共有PM2.5超标日90 d，超标率为8.2%，其中2013年有55 d，2014年有23 d，2015年有12 d，呈明显下降趋势，说明珠三角PM2.5污染得到有效改善。根据2013—2015年珠三角PM2.5超标日的月分布情况(见图2)，1月PM2.5超标情况发生最频繁，共有30 d超标，所占比例为33.3%，其次是12月和10月，分别有26、17 d超标，说明冬季PM2.5污染最严重。

图2 2013—2015年珠三角PM2.5和O3超标天数月变化Fig.2 Monthly variation of excessive days of PM2.5 and O3 in PRD during 2013-2015

由于珠三角复合型污染日益突出，O3逐渐成为珠三角的主要污染物[19]，对2013—2015年珠三角O3质量浓度(以每天8:00—16:00的8 h平均质量浓度计，下同)超过120 μg/m3的情况作为O3超标日进行统计，发现共有82 d为O3超标日，其中2013年有29 d，2014年有42 d，2015年有11 d，根据2013—2015年珠三角O3超标日的月分布情况(见图2)，可见O3超标主要发生在10月，3年间10月共有41 d超标，所占比例为50.0%，10月可代表秋季，说明秋季为光化学活跃期。

本研究对秋季(光化学活跃期，采用10月数据)和冬季(非光化学活跃期，采用1月、12月数据)PM2.5的达标日和超标日下各污染物的浓度水平和空间分布进行统计，结果见表1，用以探究珠三角区域PM2.5高污染的形成特征。

2.2 珠三角PM2.5达标日各污染物对比

由表1可见，在PM2.5达标日的正常天气条件下，CO、SO2、NO23种燃烧源排放的一次污染物在冬季平均浓度较高，分别是秋季的1.2、1.1、1.2倍，说明冬季污染物在大气中累积的程度更高，污染更严重；冬季3种污染物在各站点间浓度分布的相对标准偏差均比秋季小，即冬季各点位间污染分布更均匀，说明大气背景污染所占的比例加大。由于珠三角冬季盛行偏北风[20]，气团来自污染源分布较密集的北方内陆，因此冬季污染物整体浓度水平上升与北方区域传输密切相关。其中，CO广泛来源于各种燃烧源，且具有更稳定的性质，在3种物质中是最好的一次燃烧源示踪物。

表1 珠三角污染物平均质量浓度和各站点间质量浓度相对标准偏差

O3是大气光化学反应的二次产物，秋季O3平均质量浓度为107.0 μg/m3，是冬季(56.9 μg/m3)的1.9倍，秋季为光化学活跃期，温度高、光照强，光化学反应活跃程度明显高于冬季；秋季不仅O3平均浓度偏高，且在各站点间的分布更均匀(相对标准偏差仅为10.7%)，与其他几种污染物显著不同，说明秋季珠三角各地的O3生成前体物均很充足，而温度是白天O3生成的主控因子。

PM2.5既有一次来源也有二次来源。珠三角秋季光化学反应活跃，能增加PM2.5中二次组分的含量，造成PM2.5浓度上升，而冬季受到北部区域传输的影响，也能增加PM2.5浓度。在达标日，秋季和冬季PM2.5的平均浓度总体相近，暗示光化学反应和区域传输在不同季节对珠三角PM2.5起到了不同的作用。在冬季各站点间相对标准偏差较小，PM2.5分布更均匀，与受到较强的北方污染传输的影响相关。珠三角PM10的主要成分是PM2.5，占PM10的60%(质量分数)以上[21]，所以PM10浓度在各站点间相对标准偏差和PM2.5表现总体一致。

2.3 珠三角PM2.5超标日下各污染物对比分析

在秋季，PM2.5超标日的PM2.5平均浓度相比于PM2.5达标日上升了0.7倍，但点位间浓度的相对标准偏差保持稳定，即空间分布格局保持稳定。燃烧源示踪物CO和光化学反应产物O3的空间分布格局在秋季超标日与达标日相比变化很小，暗示秋季珠三角地区的一次和二次污染具有变化的同步性，即不利气象条件同时导致一次污染和二次污染的升高或降低，都对PM2.5超标日的形成具有重要贡献。可见，秋季PM2.5超标日的防治难度很大。

在冬季，PM2.5超标日的PM2.5平均浓度相比于PM2.5达标日上升了1.0倍，而点位间的浓度相对标准偏差也明显上升，即空间分布的差异加大，说明PM2.5污染的局地性增强。燃烧源示踪物CO的空间分布差异亦明显加大，说明冬季超标日与达标日相比，一次污染累积更严重。冬季PM2.5超标日的O3处于较低水平(远低于秋季的达标日)，其空间分布格局变化也很小，说明此时二次污染对于PM2.5超标日的形成贡献很小。综合考虑2.2节中冬季达标日珠三角PM2.5受区域传输影响较大，推断冬季珠三角区域PM2.5超标形成的原因是高区域输入背景下本地累积的加强。冬季超标日下，珠三角PM2.5出现特别高值的地区主要集中在佛山和广州一带，应为冬季PM2.5污染防治的重点。

3 结 论

(1) 珠三角PM2.5污染超标日主要集中在1月、10月和12月，可分为秋季的光化学反应活跃期超标和冬季的非光化学活跃期超标两类。

(2) 在PM2.5达标的正常天气情况下，珠三角大气在秋季具有更活跃的光化学反应，而在冬季更多受到来自北方的区域传输的影响。

(3) 在PM2.5超标的天气情况下，秋季珠三角大气一次污染和二次污染呈同步加强趋势，污染防治难度很大；而冬季珠三角PM2.5污染超标由高区域传输背景下的本地污染积累加强导致，佛山和广州一带尤为明显，应重点防治。

(致谢：本实验数据由广东省环境监测中心提供，在此表示感谢！)

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AnalysisofregionalpollutioncharacteristicsinhighPM2.5polluteddaysinPearlRiverDelta

ZHUANGXin1,HUANGXiaofeng1,CHENDuohong2,SHENJin2,HELingyan1.

(1.KeyLaboratoryofUrbanHumanResidentialEnvironmentalScienceandTechnology,ShenzhenGraduateSchool,PekingUniversity,ShenzhenGuangdong518055；2.GuangdongEnvironmentalMonitoringCenter,GuangzhouGuangdong510308)

The concentration of CO,SO2，NO2,O3,PM10and PM2.5at 58 monitoring sites in Pearl River Delta during 2013-2015 was collected,and the spatial distribution of pollutants in high PM2.5polluted days was analyzed so as to deeply reveal the PM2.5pollution characteristics in Pearl River Delta. The results showed that the high PM2.5polluted days mainly occurred in autumn (October) and winter (December and January). Compared with winter,the photochemical reaction was more active in autumn. The primary pollution and secondary pollution increased together resulted in the high pollution of PM2.5in autumn,so it was difficult to govern and prevent the PM2.5pollution. The PM2.5transmission from northern district was obvious in winter,and high PM2.5pollution was caused by the accumulation at local sources under the background of high transmission from northern district,especially in Foshan and Guangzhou,which needed to be paid more attention to control.

PM2.5; exceed standard； spatial distribution； Pearl River Delta

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.10.009

庄 欣，女，1992年生，硕士研究生，研究方向为大气环境科学。#

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*国家科技支撑计划项目(No.2014BAC21B03)；国家环境保护公益性行业科研专项(No.201409009)；深圳市科技计划项目。

2017-03-02)