卷烟材料参数对主流烟气苯酚释放量的影响

刘如灿　汪长国　戴亚

摘要：通过均匀设计安排试验，采用二次多项式逐步回归方法建立了卷烟主流烟气中苯酚释放量与卷烟材料参数的数学模型，对模型进行了主效应、单因素效应、双因素交互作用、边际效应分析。结果表明，各卷烟材料参数对苯酚释放量影响的贡献率大小依次为滤嘴添加剂B>滤嘴添加剂A>滤嘴丝端丝束规格>卷烟纸透气度=接装纸透气度>成型纸透气度>滤嘴嘴端丝束规格，其中滤嘴嘴端丝束规格的贡献率为0，表明滤嘴嘴端丝束规格对苯酚释放量影响不显著。两两交互作用较強的有卷烟纸透气度和成型纸透气度、卷烟纸透气度和滤嘴添加剂A、成型纸透气度和滤嘴添加剂B、滤嘴丝端丝束规格和滤嘴添加剂B、滤嘴添加剂A和滤嘴添加剂B；卷烟纸透气度、接装纸透气度、成型纸透气度、滤嘴丝端丝束规格与苯酚释放量呈负相关，适当提高这些参数的水平有利于降低苯酚释放量；滤嘴添加剂B对苯酚释放量的影响最显著，适量的滤嘴添加剂B对降低苯酚释放量效果明显，但是过量的滤嘴添加剂B对降低苯酚释放量有反作用。

关键词：苯酚；卷烟材料参数；均匀设计；效应分析

中图分类号：TS41+2：O625.32+2 文献标识码：A 文章编号：0439-8114（2017）20-3904-06

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2017.20.028

Abstract： In this paper， a mathematical model is established by cigarette material parameters to the emission of Phenol in mainstream smoke. The principal-factor effect，single-factor effect，marginal effect and double-factor effect of the model are analyzed. The result show that， the contribution order for the Phenol emission is filter additive B>filter additive A>specification of tow in combined filter at tobacco end>cigarette paper permeability=tipping paper permeability>plug wrapper permeability>specification of tow in combined filter at mouth end. Cigarette paper permeability and tipping paper permeability，Cigarette paper permeability and filter additive A，tipping paper permeability and filter additive B，specification of tow in combined filter at tobacco end and filter additive B，filter additive A and filter additive B presented relatively obvious interaction between two factors. A negative correlation was observed between cigarette paper permeability，tipping paper permeability，plug wrapper permeability，specification of tow in combined filter at tobacco end and the emission of Phenol. Filter additive B was the most significant factor，the Phenol in mainstream cigarette smoke decreased obviously with the increase of filter additive B in first and then the Phenol in mainstream cigarette smoke increased obviously with the increase of filter additive B.

Key words： phenol； cigarette material parameters； uniform design； effect analysis

苯酚是霍夫曼清单44种有害成分之一[1]，是卷烟烟气冷凝物中已鉴定的致癌物之一，对人体健康极为不利[2]。谢建平等[3]开展了卷烟危害性指标体系研究工作，筛选出了CO、氢氰酸、NHK、NH3、苯并[α]芘、苯酚、巴豆醛等7种最具代表性的卷烟烟气有害成分，苯酚就是其中之一。因此，降低卷烟主流烟气中的苯酚对降低卷烟的危害性具有重要的意义，也是卷烟降焦减害的重要内容。卷烟纸透气度、接装纸透气度、成型纸透气度、滤嘴丝端丝束规格、滤嘴嘴端丝束规格、滤嘴添加剂为卷烟材料的主要参数，这些参数对主流烟气中有害成分的影响国内已经做过大量的研究[4-6]，但在试验设计上主要采用单因素循环法，并未对单因素贡献率、双因素交互作用、边际效应等进行过综合分析。为此，本试验采用均匀设计法，采用二次多项式逐步回归方法建立数学模型进行分析，使之在较宽水平范围内更深入地比较单因素贡献率和边际效应，以期为卷烟材料参数的进一步优化提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 材料与设备endprint

卷烟材料为涪陵卷烟厂生产的某牌号三类烟。设备主要有SQ313切叶丝机（昆明船舶制造有限责任公司）、直线型吸烟机（英国CERULEAN公司）、旋转振荡器（国华电器有限公司）、电子天平（感量0.000 1 g，瑞士Mettler Toledo仪器公司）、高效液相色谱仪（美国安捷伦公司）

1.2 试验设计、建模及模型分析

选择卷烟材料的主要参数有卷烟纸透气度（X1）、接装纸透气度（X2）、成型纸透气度（X3）、滤嘴丝端丝束规格（X4）、滤嘴嘴端丝束规格（X5）、滤嘴添加剂A（X6）和滤嘴添加剂B（X7）7个因素，采用均匀设计法[7]设计试验，共12个组合，3次重复。以卷烟材料参数为自变量，以卷烟主流烟气苯酚释放量为因变量，用二次多项式逐步回归方法建立模型。通过计算模型中各因子的贡献率来确定各因子对主流烟气苯酚释放量的影响程度；通过单因素效应分析来确定各因素在不同水平时对主流烟气苯酚释放量的影响；采用等高线分析法分析两两因素的交互作用及对卷烟主流烟气苯酚释放量的影响；通过求解并分析各因素的偏导数来反映试验范围内该因素对主流烟气苯酚释放量的影响方向及苯酚释放量的边际效应[8，9]。

1.3 样品制备与检测

在相同工艺参数条件下卷制烟支，挑选出烟支圆周、硬度以及单支重量符合允差范围内的烟支用于检测，被测烟支样品在22 ℃±2 ℃、空气相对湿度60%±3%的环境下平衡48 h，按照文献[10]的方法对样品中主流烟气中的苯酚进行测定。

2 结果与分析

由于各试验因素的量纲和数量级不一样，为了便于统计分析，采用极差归一化法，对试验中的各因素进行变换，极差归一化后的实际参数以及试验结果见表1。以极差归一化后的各因素为自变量，以苯酚释放量为因变量，采用二次多项式逐步回归的方法建立数学模型，得到苯酚释放量的回归方程为：

Y=30.39-0.127 9X6-21.92X7-6.949X22-13.84X42+17.20X72+11.42X1X3-18.14X1X6-18.06 X3X7+1.420X4X7+21.83X6X7。

同时得到回归方程的统计学指标：决定系数（R2）=0.999 9，F=49 999.925 5，df=（10，1），P=0.003 5<0.05，Durbin-Watson统计量d=1.94。由此可以看出该模型拟合良好，能够较为准确地反映各卷烟材料参数与苯酚释放量之间的关系，可靠性较高。

2.1 因子主效分析

统计结果得出，主流烟气中苯酚释放量的贡献率分别为：X1=1，X2=1，X3=0.999，X4=1.492，X5=0，X6=1.969，X7=3.491；这个结果表明各因子對苯酚释放量的影响程度依次是滤嘴添加剂B>滤嘴添加剂A>滤嘴丝端丝束规格>卷烟纸透气度=接装纸透气度>成型纸透气度>滤嘴嘴端丝束规格，其中滤嘴嘴端丝束规格的贡献率为0，表明滤嘴嘴端丝束规格对苯酚释放量的影响不显著。

2.2 单因素效应分析

2.2.1 卷烟纸透气度 设定X2、X3、X4、X5、X6、X7为高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到X1对苯酚的释放量关系，具体见图1。从图1可知，除其他因素为0时苯酚的释放量为定值外，卷烟纸透气度和苯酚释放量呈负相关，卷烟纸透气度越大，苯酚释放量越小；在卷烟纸透气度不变的情况下，其他因素增高，则苯酚释放量减小，并且在其他6个因素处于高水平时提高卷烟纸透气度会使减少苯酚释放量的效果更明显。

2.2.2 接装纸透气度 设定X1、X3、X4、X5、X6、X7为高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到X2对苯酚的释放量关系，具体见图2。从图2可知，接装纸透气度和苯酚释放量呈负相关，当接装纸透气度一定时，其他因素水平越高，苯酚释放量越小；接装纸透气度水平越高苯酚释放量变化也越明显。

2.2.3 成型纸透气度 设定X1、X2、X4、X5、X6、X7为高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到X3对苯酚的释放量关系，具体见图3。从图3可知，除其他因素处于0水平时苯酚释放量为定值外，成形纸透气度和苯酚释放量呈负相关；其他因素水平越高，苯酚释放量随成形纸透气度变化也越大。

2.2.4 滤嘴丝端丝束规格 设定X1、X2、X3、X5、X6、X7为高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到X4对苯酚的释放量关系，具体见图4。从图4可知，苯酚释放量随滤嘴丝端丝束规格的升高而先升高后减少，其他因素水平越高，苯酚释放量达到最高点时的滤嘴丝端丝束规格越高。

2.2.5 滤嘴添加剂A 设定X1、X2、X3、X4、X5、X7为高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到X6对苯酚的释放量关系，具体见图5。从图5可知，滤嘴添加剂A与苯酚释放量呈正相关，滤嘴添加剂A水平越高，苯酚释放量水平越大，可见滤嘴添加剂A对减少苯酚释放量有反作用。

2.2.6 滤嘴添加剂B 设定X1、X2、X3、X4、X5、X6为高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到X7对苯酚的释放量关系，具体见图6。从图6可知，苯酚释放量随滤嘴添加剂B水平的升高先降低后升高，当其他因素水平为1时，苯酚释放量最小，并且差距比较大。

2.3 因素间的交互作用

由数学模型得出的回归方程中只有X1X3、X1X6、X3X7、X4X7、X6X7 5个交互项，进一步对回归模型中的回归系数进行t检验，结果5个交互项的P<0.05，表明其交互作用显著，因此卷烟纸透气度和成型纸透气度、卷烟纸透气度和滤嘴添加剂A、成型纸透气度和滤嘴添加剂B、滤嘴丝端丝束规格和滤嘴添加剂B以及滤嘴添加剂A和滤嘴添加剂B这5对因素存在交互作用。

2.3.1 X1和X3交互作用 分别将其他因素置于高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到相关因素的等高线，具体见图7。从图7可知，当其他因素处于中、高水平时，X1、X3越小，交互作用越强，苯酚释放量越大。当其他因素处于低水平时，X1、X3越大，交互作用越强，苯酚释放量越大。总体上其他因素水平越高，则苯酚释放量越大，可见苯酚释放量不由X1、X3主导。endprint

2.3.2 X1和X6交互作用 分别将其他因素置于高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到相关因素的等高线，具体见图8。从图8可知，当其他因素处于高水平时，X1越小，交互作用越显著，X6处于高或低水平时，苯酚释放量大；当其他因素处于中等水平时，X1、X6处于高、低水平时，交互作用大；以X1=0.6、X6=0.3附近时交互作用最大，苯酚释放量也最小；当其他因素处于低水平时，X1、X6越大，交互作用越大，但苯酚释放量越小。总体上其他因素处于低水平时，苯酚释放量大。

2.3.3 X3和X7交互作用 分别将其他因素置于高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到相关因素的等高线，具体见图9。从图9可知，当其他因素处于高水平时，X3较小、X7较大时，交互作用显著，且X7较小和较大时苯酚释放量较大；当其他因素处于中、低水平时，X3越小苯酚释放量越大，X3处于高值、X7处于低值时，交互作用最强。总体上其他因素处于中等水平时苯酚释放量大。

2.3.4 X4和X7交互作用 分别将其他因素置于高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到相关因素的等高线，具体见图10。从图10可知，当其他因素处于高、中水平时，交互作用比较类似，均是X4越大，交互作用越强，X7对交互作用的影响则是随着X7的增大，交互作用先减小后增大，苯酚释放量在X4处于低水平、X7处于高或低水平时，释放量大。当其他因素处于低水平时，X4和X7水平越高，交互作用越明显，且苯酚释放量越大，总体而言，其他因素水平越低，苯酚释放量越大。

2.3.5 X6和X7交互作用 分别将其他因素置于高、中、低（1、0.5、0）3个水平，得到相关因素的等高线，具体见图11。从图11可知，当其他因素处于高、中水平时，交互作用相同，苯酚释放量在X6处于0.4～0.5之間、X7处于0.8左右时出现低点，总体上X6、X7越低交互作用越显著，苯酚释放量越大；当其他因素处于低水平时，X6、X7处于高水平时，交互作用明显，X6、X7水平越高，苯酚释放量越大，总体上仍是其他水平越低，苯酚释放量越大。

2.4 释放量的边际效应

为进一步明确苯酚释放量随各因素水平的变化速率，对苯酚释放量模型求证了一阶偏导数，详情见表2。由表2可知，当X3>1.59X6时，X1对苯酚释放量的影响为正效应，反之为负效应；X2则始终表现为负效应，且X2越高，苯酚释放量的降低程度越大；当X1>1.58X7 时，X3对苯酚释放量的影响为正效应，X1越大，X7越小，影响程度也越大；X4在水平不是特别低的情况下，对苯酚释放量的影响都是负效应；X6对苯酚释放量的影响与X3相反，X1越大、X7越小，则表现为负效应；X7对苯酚释放量的影响较为复杂，当X7、X6处于较高水平、X3处于低水平时为正效应。从降低苯酚释放量的角度来看，X2、X4水平越高，苯酚释放量越小，其他因素对苯酚释放量的影响则与其他相关因素的相对大小有关。

3 小结

1）试验选择卷烟材料的主要参数有卷烟纸透气度、接装纸透气度、成型纸透气度、滤嘴丝端丝束规格、滤嘴嘴端丝束规格、滤嘴添加剂A和滤嘴添加剂B，通过均匀设计，采用二次多项式逐步回归的方法，得到了卷烟主流烟气中苯酚释放量的数学模型，且模型拟合良好，能够较为准确地反映各卷烟材料参数与苯酚释放量之间的关系，可靠性较高。

2）通过对模型进行主效应分析，各因子对苯酚释放量的贡献率影响程度依次是滤嘴添加剂B>滤嘴添加剂A>滤嘴丝端丝束规格>卷烟纸透气度=接装纸透气度>成型纸透气度>滤嘴嘴端丝束规格，其中滤嘴嘴端丝束规格的贡献率为0，表明滤嘴嘴端丝束规格对苯酚释放量的影响不显著。

3）单因素效应分析发现，卷烟纸透气度、接装纸透气度、成型纸透气度、滤嘴丝端丝束规格与苯酚释放量呈负相关，且其他因素水平越低，苯酚释放量越大。滤嘴添加剂A与苯酚释放量呈正相关，滤嘴添加剂B随着添加量增大对苯酚释放量的影响先减小后增大。

4）双因素效应分析结果表明，卷烟纸透气度和成型纸透气度、卷烟纸透气度和滤嘴添加剂A、成型纸透气度和滤嘴添加剂B、滤嘴丝端丝束规格和滤嘴添加剂B以及滤嘴添加剂A和滤嘴添加剂B这5对因素之间存在交互作用。

5）边际效应分析进一步证实了单因素效应分析中各因素与苯酚释放量的关系及影响程度。

试验通过建立数学模型，得到了卷烟材料各参数对主流烟气中苯酚释放量的关联程度，这对于实际生产中通过选择合适的卷烟材料搭配来降低卷烟主流烟气中苯酚的释放量提供了一定的理论依据，但在实际生产中还应该综合考虑各卷烟材料参数对卷烟烟气指标及内在品质的综合影响，进而对相关材料做出合理搭配。

参考文献：

[1] HOFFMANN I，HOFFMANN D. The Changing Cigarette：Chemical Studies and Bioassays[M].New York：Oxford University Press，2001.

[2] 张岩磊，谢文浩，戴 亚，等.卷烟降焦工程[M].北京：中国轻工业出版社，2000.35-48.

[3] 谢剑平，刘惠民，朱茂祥，等.卷烟烟气危害性指数研究[J].烟草科技，2009（2）：5-15.

[4] 杨红燕，杨 柳，朱文辉，等.卷烟材料组合对主流烟气中7种有害成分释放量的影响[J].中国烟草学报，2011，17（1）：8-13.

[5] 赵 乐，彭 斌，于川芳，等.基于卷烟辅助材料参数的卷烟烟气有害成分预测模型[J].烟草科技，2012（5）：35-39.

[6] 谢 卫，黄朝章，苏明亮，等.辅助材料设计参数对卷烟7种烟气有害成分释放量及其危害性指数的影响[J].烟草科技，2013（1）：31-38.

[7] 方开泰.均匀设计与均匀设计表[M].北京：科学出版社，1994.35-47.

[8] 包和平，刘士彪，王晓波，等.N、P、K三要素对水稻产量的效应分析[J].吉林农业大学学报，2001，23（2）：5-8.

[9] 王晓波，王 录，赵颖君，等.N、P、K三要素对水稻的蛋白质效应分析[J].吉林农业大学学报，2001，23（3）：5-8.

[10] YC/T255-2008，卷烟主流烟气中主要酚类化合物的测定 高效液相色谱法[S].endprint