突发自然灾害应急饮用水反渗透处理工艺研究

郭庆龄，赵丽芹，甘树，徐百龙，王鑫阳，杨岳平*

(1.浙江大学 环境与资源学院， 浙江 杭州 310058； 2. 浙江至美环境科技有限公司， 浙江 杭州 310030)

2.3.5 反渗透工艺对其他特殊有机污染物的去除效果

反渗透工艺对其他特殊有机污染物的去除效果如表9所示.

突发自然灾害应急饮用水反渗透处理工艺研究

郭庆龄1，赵丽芹1，甘树2，徐百龙2，王鑫阳2，杨岳平1*

(1.浙江大学 环境与资源学院， 浙江 杭州 310058； 2. 浙江至美环境科技有限公司， 浙江 杭州 310030)

以反渗透作为主体工艺进行突发自然灾害应急水处理工艺研究，在试验浓度范围内，反渗透工艺对浊度、CODMn、氨氮和盐类物质的平均去除率分别达99%，90%，87%和96%.对镉、铅、镍、铜4种常见重金属离子的去除效果显著，平均去除率分别达96%，97%，96.5%，96%.对乙苯、二甲苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,4-二氯苯、2,4,6-三氯酚、三氯乙酸、三氯乙醛以及乐果、灭草松、草甘膦、敌敌畏、百菌清、毒死蜱6种典型农药的去除效果较好，平均去除率分别达98.51%，98.46%，97.84%，99.03%，99.11%，99.56%，99.24%，99.29%，99.16%，99.98%，99.95%，99.76%，99.61%，99.67%；对三氯甲烷、三溴甲烷、苯酚、苯乙烯的去除效果一般，平均去除率分别为73.43%，86.03%，72.64%，63.31%；对苯、二氯甲烷、甲醛的去除效果较差，平均去除率分别为44.36%，17.57%，8.37%.在试验研究的基础上，提出应急水源地水质建议性标准，为突发性水污染反渗透处理工艺的实际应用提供了参考依据.

突发自然灾害；应急饮用水；反渗透；常规污染物；重金属；有毒有害有机物

地震、台风、洪涝、泥石流等自然灾害发生时，饮用水水源容易被污染，供水系统也会遭到严重的破坏，导致生活饮用水供给难以保障[1]，严重威胁着灾区居民的身体健康，如2008年汶川地震、南方特大暴雨后出现的饮用水安全保障问题[2].因突发自然灾害条件下水源地污染具有突发性、不确定性、扩散性[3-5]、污染物类型复杂多变等特点,目前国内对于应急水源地水质也缺少相应的标准.为此，开展突发自然灾害条件下应急饮用水处理工艺研究具有重大意义.

目前，突发自然灾害应急饮用水处理方法主要有活性炭吸附、混凝、化学沉淀、离子交换、超滤、反渗透等.膜处理技术与常规水处理工艺相比，具有工艺效率高、安全性好、易控制、工艺简洁、水质好以及设备体积小、重量轻、性价比高等优点[6-9].将基于膜的水处理技术应用于应急救灾已成为一种趋势，Norit、Kä cher Futuretech、Berkefeld、HTI、Siemens、Veolia、GE Zenon等公司都为赈灾提供过应急水处理系统.

超滤主要去除水体中的浊度、细菌、病毒等有害物质，无法去除重金属离子及溶解性有机污染物，而反渗透工艺虽可有效去除大部分重金属及有毒有害有机物，但对某些污染物的去除效率并不高，原水中污染物浓度的高低对产水水质也有较大影响.因此，在突发自然灾害、水源地水质受到污染的条件下，反渗透工艺并不能确保产水达到饮用水水质标准.本研究以反渗透为应急饮用水处理工艺，根据《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)中相关指标的要求，选取浊度、CODMn、氨氮和TDS 4种常规污染物，镉、铅、镍、铜4种常见重金属以及21种典型的有毒有害有机物作为检测对象，考察反渗透在不同进水浓度条件下的产水水质及处理效率，在此基础上，提出基于反渗透工艺的应急水源地污染物限值指标.

1 材料与方法

1.1 试验对象

本实验以模拟微污染原水作为试验用水，采用超滤作为预处理，以反渗透作为主体工艺进行试验.

(1) 高浊度微污染原水： 通过调研可知河水浊度变化较大，氨氮在0～3 mg·L-1, CODMn在0～15 mg·L-1.因此，试验取河水投加生活污水、底泥模拟配制高浊度微污染原水，试验水质参数如表1所示.

表1 高浊度微污染水水质

Table 1 The water quality of high turbidity for experiments

(2) 模拟重金属微污染原水： 《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)中镉、铅、镍、铜离子的标准限值分别为0.005，0.01，0.02和1.0 mg·L-1.在应急处理技术上通常按照污染指标超标50倍做预案[10-11]，因此，试验用水重金属污染程度设立3个梯度： 超标10倍以下、超标20～35倍、超标40～50倍，模拟突发污染事件中受污染的水供试验.

(3) 模拟有机物微污染原水： 参照《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)配制不同超标倍数的模拟污染水，设立3个梯度： 超标5倍以下、超标5～20倍、超标20倍以上.由于受有机物溶解性限制并结合实际突发性污染状况中有机物浓度，试验配制较低超标倍数污染水，试剂进水浓度以试验中实测值为准.

1.2 试验试剂

试验过程中使用的主要试剂如表2所示.

1.3 试验装置

自制反渗透应急饮用水处理装置工艺流程如图1所示.超滤膜选用中空纤维聚丙烯膜材料，截留分子量50 000～80 000，使用压力0.1～0.3 MPa.采用ULP21-4021超低压复合反渗透膜元件进行反渗透，可在超低操作压力条件下达到和常规低压膜同样的高水通量和高脱盐率，运行压力约为常规低压复合膜运行压力的 61%，平均产水量3.6 m3·d-1，有效膜面积3.3 m3.在化学清洗阶段，根据各处理单元进水水质情况向产水中加入化学清洗剂对膜进行浸泡和冲洗，由于该装置主要针对应急水处理，进水水质具有污染物类型复杂多变的特点，因此膜的使用寿命为2～3年，低于普通应用中4～5年的使用寿命.

图1 试验装置工艺流程图Fig.1 Flow diagram of experiment process

表2 主要试验试剂

Table 2 The reagent for experiments

1.4 试验方法

以模拟污染水为原水，采用反渗透应急饮用水处理装置进行试验，试验温度为24～28 ℃、控制操作压力为1.0 MPa，每次运行3 h，每30 min取一次水样，每次运行之后进行清洗.取样点分别在原水处和反渗透膜出水处，测定处理前后水样中污染物浓度，在测定UV254、氨氮、镉、铅、镍、铜及有机物浓度等指标时，水样需经过孔径为 0.45 μm的膜进行过滤.以《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)作为出水水质的主要参考标准，具体检测方法如表3所示.

2 结果与讨论

2.1 反渗透工艺对常规污染物的去除效果

在应急水处理中同时要考虑到地表水质情况，因此，试验首先考察了以超滤作为预处理的反渗透工艺对常规污染物的去除效果，主要考察的污染指标有： 浊度、CODMn、氨氮和TDS.

《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)中规定浊度、CODMn、氨氮的限值分别为1 NTU，3 mg·L-1，0.5 mg·L-1.当进水浊度为5.0～49.9 NTU时，反渗透产水浊度去除率可达99%以上.当进水的CODMn为3.5～12.5 mg·L-1时，反渗透产水CODMn去除率可达90%以上.当进水氨氮浓度为0.496～3.289 mg·L-1时，去除率可达85%以上.当进水TDS为203～490 mg·L-1时，去除率可达 95%以上.随着进水的浊度、CODMn、TDS变化，产水的浊度、CODMn、TDS变化则较小.可知，反渗透应急饮用水处理工艺对浊度、CODMn、氨氮、TDS 4种常规污染物的去除效率较高，且效果稳定，平均去除率分别可达99.59%，93.35%，87.22%，96.01%，出水达标，且优于标准限值.这主要是因为进水经超滤预处理后，大颗粒物质、大分子量的有机物已基本去除，而反渗透膜超细孔径(<0.1nm)可有效削减进水中有机物的含量，对盐类物质也有截留作用.

2.2 反渗透工艺对重金属的去除效果

微滤、超滤、纳滤、反渗透等膜技术皆可对重金属离子进行有效分离，其中反渗透是分离溶解固体最有效的方法，可确保废水中的重金属离子基本被去除[12].选择镉、铅、镍和铜4种重金属离子为目标污染物，设立3个浓度梯度： 10倍以下、20～35倍和40～50倍国标浓度，以超滤作为预处理的反渗透工艺考察其对不同浓度Cd2+、Pb2+、Ni2+、Cu2+的去除效果及产水达标情况.

表3 水质指标检测方法

Table 3 Detection methods of water quality indexes

表4 反渗透对常规污染物的去除

Table 4 The removal efficiency of routine pollutants by reverse osmosis

2.2.1 Cd2+去除效果

反渗透工艺对不同浓度Cd2+的去除效果如图2所示.

图2 反渗透水处理工艺对Cd2+的去除效果Fig.2 The removal efficiency of Cd2+ by reverse osmosis

由图2可知，当进水Cd2+浓度分别为国标的5倍、30倍、40倍时，Cd2+的去除率可达96%以上，反渗透工艺产水Cd2+平均浓度分别为0.000 5, 0.003 3和0.003 8 mg·L-1，可知，进水Cd2+浓度为40倍国标浓度以下时，反渗透产水Cd2+<0.005 mg·L-1，可达《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)限值要求.

2.2.2 Pb2+去除效果

反渗透工艺对不同浓度Pb2+的去除效果如图3所示.当进水重金属Pb2+浓度在国标50倍范围内时，反渗透工艺对Pb2+的去除率可达97%以上.当进水Pb2+超标10倍、20倍、50倍时，反渗透产水Pb2+平均浓度分别为0.000 47，0.004 1，0.007 1 mg·L-1，可知，当进水Pb2+浓度在国标50倍以下时，反渗透工艺产水Pb2+<0.01 mg·L-1，可达《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)限值要求.

图3 反渗透水处理工艺对Pb2+的去除效果Fig.3 The removal efficiency of Pb2+ by reverse osmosis

2.2.3 Ni2+去除效果

图4 反渗透水处理工艺对Ni2+的去除效果Fig.4 The removal efficiency of Ni2+ by reverse osmosis

反渗透工艺对不同浓度Ni2+的去除效果如图4所示.在进水重金属Ni2+浓度在国标50倍范围内时，反渗透工艺对Ni2+的去除率可达96.5%以上.当进水Ni2+为国标5倍浓度时，反渗透工艺产水中未检出Ni2+；当进水Ni2+为30倍国标浓度时，反渗透工艺产水Ni2+平均浓度为0.009 mg·L-1， 可达《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)中规定的Ni2+<0.02 mg·L-1要求；而当进水Ni2+为50倍国标浓度时，反渗透产水Ni2+浓度为0.026 mg·L-1，未达到国标限值.

2.2.4 Cu2+去除效果

反渗透工艺对不同浓度Cu2+的去除效果如图5所示.当进水重金属Cu2+浓度在50倍国标范围内时，反渗透工艺对Cu2+的去除率可达96%以上.当进水Cu2+为10倍和20倍国标浓度时，反渗透产水Cu2+平均浓度分别为0.148和0.418 mg·L-1，可达《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)中Cu2+<1 mg·L-1的限值要求；但当进水Cu2+为50倍国标浓度时，反渗透工艺产水Cu2+平均浓度为1.633 mg·L-1，未达到国标限值.

图5 反渗透对Cu2+去除效果Fig.5 The removal efficiency of Cu2+ by reverse osmosis

2.3 反渗透工艺对有毒有害有机物的去除效果

2.3.1 反渗透工艺对苯系物类的去除效果

反渗透工艺对苯系物类的去除效果如表5所示.

表5 反渗透对苯系物类的去除

Table 5 The removal efficiency of benzene series by reverse osmosis

注—代表进水浓度在国际限值以下.

由表5可知，当进水苯浓度为10倍国标限值以下时，其平均去除率为44.36%，产水未能达标；当进水乙苯浓度为1.36 mg·L-1，即超标3.5倍以下时，其平均去除率可达98.51%；当进水二甲苯浓度为1.554 mg·L-1，即超标2.1倍以下时，其平均去除率达98.46%.可知反渗透工艺对苯的去除效果较差，对乙苯和二甲苯的去除效果较好，产水均能达标.这是由于有机物的分子量越大，反渗透膜对该有机物的截留效果越好.

2.3.2 反渗透工艺对氯代苯类的去除效果

反渗透工艺对氯代苯类的去除效果如表6所示.在试验浓度范围内，当进水氯苯、1,2-二氯苯和1,4-二氯苯浓度低于国标限值时，双膜法处理技术对其去除率均可达96%以上；当进水氯苯、1,2-二氯苯和1,4-二氯苯浓度超出国标限值时，去除率分别可达97%，98%和99%以上，产水均可达标.可知，反渗透处理工艺对氯苯、1,2-二氯苯和1,4-二氯苯具有显著的去除效果.

表6 反渗透工艺对氯代苯类的去除

Table 6 The removal efficiency of chlorinated benzene by reverse osmosis

2.3.3 反渗透工艺对卤代脂肪烃类的去除效果

反渗透工艺对卤代脂肪烃类的去除效果如表7所示.当进水中三氯甲烷超标0.01倍时去除率为51.63%，产水达标；当进水浓度增大时，去除率随之增大，但产水均不能达标.当进水三溴甲烷浓度为0.782 mg·L-1即6.8倍以下时，其平均去除率达86.03%，产水均能达标.在试验浓度范围内，二氯甲烷平均去除率为17.49%，产水均未能达标.可知，反渗透工艺对三氯甲烷和三溴甲烷的去除效果一般，不适用于处理高浓度的污染废水，对二氯甲烷的去除效果较差.

表7 反渗透对卤代脂肪烃类的去除效果

Table 7 The removal efficiency of aliphatic hydrocarbon by reverse osmosis

2.3.4 反渗透工艺对酚类的去除效果

反渗透工艺对酚类的去除效果如表8所示.当进水苯酚浓度为0.003 mg·L-1即超标0.6倍时，去除率为75.00%，产水达标；当进水浓度超标6.0倍时，去除率达70.29%，产水达标.当进水2,4,6-三氯酚浓度为6.65 mg·L-1即超标32.3倍以下时，其平均去除率达99.40%，产水均能达标.可知，反渗透工艺不适用于处理高浓度的苯酚，而对2,4,6-三氯酚的去除效果显著，这主要由于苯酚分子量小、亲水性强，反渗透膜对苯酚的截留率较低，而对一些分子量比苯酚大的酚类化合物则具有更好的截留效果[13].

表8 反渗透工艺对酚类的去除效果

Table 8 The removal efficiency of phenolic by reverse osmosis

2.3.5 反渗透工艺对其他特殊有机污染物的去除效果

反渗透工艺对其他特殊有机污染物的去除效果如表9所示.

表9 反渗透工艺对其他特殊有机物的去除效果

Table 9 The removal efficiency of other organic pollutants by reverse osmosis

当进水三氯乙酸浓度为6.62 mg·L-1即超标65.2倍以下时，其平均去除率可达99.24%，产水达标；当进水三氯乙醛浓度为0.426 mg·L-1即超标41.6倍以下时，其平均去除率达99.29%，产水达标；在试验浓度范围内，苯乙烯的平均去除率为63.31%，但产水接近国标限值；产水中甲醛均未能达标，其平均去除率仅为8.37%，这主要由于甲醛分子量较小，反渗透膜对其截留效率低.可知反渗透工艺对三氯乙酸、三氯乙醛的去除效果较好，对苯乙烯的去除效果一般，对甲醛的去除效果较差.

2.3.6 反渗透工艺对典型农药的去除效果

超滤-反渗透工艺对典型农药的去除效果如表10所示.当进水乐果浓度为0.620 mg·L-1即超标6.8倍以下时，其平均去除率达99.16%；当进水灭草松浓度为13.60 mg·L-1即超标44.3倍以下时，其平均去除率达99.99%；当进水草甘膦浓度为48.95 mg·L-1即超标70.0倍以下时，其平均去除率达99.70%；当进水敌敌畏浓度为0.021 mg·L-1即超标20.0倍以下时，其平均去除率达99.76%；当进水百菌清浓度为0.242 mg·L-1即超标23.2倍以下时，其平均去除率达99.61%；当进水毒死蜱浓度为0.621 mg·L-1即超标6.8倍以下时，其平均去除率达99.67%.产水均符合我国饮用水标准限值要求.可知，反渗透工艺对试验所选的6种典型农药均有显著的去除效果.

表10 反渗透工艺对典型农药的去除效果

Table 10 The removal efficiency of common pesticides by reverse osmosis

2.4 应急水水源地水质建议值

根据试验结果，反渗透应急饮用水处理工艺可有效处理水中的浊度、CODMn、氨氮和电导率；对于突发自然灾害下的重金属污染水源，反渗透处理工艺可显著降低产水中的污染物浓度，减少重金属离子残留对人体造成的危害；对典型有机污染物也有明显的去除效果，且有机污染物浓度对反渗透处理工艺的有机物去除率影响较小.结合试验装置设计进水水质要求，根据污染物的平均去除率推算应急水源地污染物浓度限值的建议值，则基于反渗透工艺的应急饮用水水源地水质建议值见表11.

3 结 论

对浊度、CODMn、氨氮和TDS 4种常规污染物，镉、铅、镍、铜4种常见重金属以及21种典型的有毒有害有机物进行模拟污染水处理效果试验，考察反渗透工艺对突发性水污染的处理效果，得到：

3.1在试验浓度范围内，反渗透处理工艺对浊度、CODMn、氨氮和TDS的平均去除率分别可达99.59%，93.35%，87.22%，96.01%.

表11 基于反渗透工艺的应急饮用水水源地水质建议值

Table 11 The concentration limit of pollutant of drinking water source in emergency by reverse osmosis

3.2在试验浓度范围内，反渗透处理工艺对镉、铅、镍、铜4种常见重金属离子的去除效果显著，平均去除率分别达96%，97%，96.5%，96%以上；当进水Cd2+为40倍国标浓度、Pb2+为50倍国标浓度、Ni2+为30倍国标浓度、Cu2+为20倍国标浓度时，产水均可达到国标限值要求，但当进水Ni2+为50倍国标浓度、Cu2+为50倍国标浓度时，产水则未能达标，需进行深度处理.

3.3在试验浓度范围内，反渗透处理工艺对乙苯、二甲苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,4-二氯苯、2,4,6-三氯酚、三氯乙酸、三氯乙醛以及乐果、灭草松、草甘膦、敌敌畏、百菌清、毒死蜱6种典型农药的去除效果较好，平均去除率分别达98.51%，98.46%，97.84%，99.03%，99.11%，99.56%，99.24%，99.29%，99.16%，99.98%，99.95%，99.76%，99.61%，99.67%；对三氯甲烷、三溴甲烷、苯酚、苯乙烯的去除效果一般，平均去除率分别为73.43%，86.03%，72.5%，63.31%；对苯、二氯甲烷、甲醛的去除效果较差，平均去除率分别为44.36%，17.57%，8.37%，建议采用其他工艺处理或对产水进行深度处理.

3.4基于反渗透处理工艺对不同污染物的平均去除率，提出应急水源地水质建议性标准(见表11)，以为反渗透处理工艺装置的设计和应用提供参考依据.

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GUO Qingling1, ZHAO Liqin1, GAN Shu2, XU Bailong2, WANG Xinyang2, YANG Yueping1

(1.CollegeofEnvironmental&ResourceSciences,ZhejiangUniversity,Hangzhou310058,China; 2.ZhejiangChimeyEnvironmentScience&TechnologyCo.Ltd.,Hangzhou310030,China)

Studyonreverseosmosisfordrinkingwaterpurificationinsuddennaturaldisasteremergency.Journal of Zhejiang University (Science Edition)，2017，44(6)： 666-674

Reverse osmosis as the main process was studied for water purification in an emergency. The technology of reverse osmosis was proven to have a significant effect in the removal of turbidity, CODMn, NH3-N and conductivity whose average removal rates were over 99%, 90%, 87% and 96%, respectively. The process was proven to be extremely effective in the removal of Cd2+,Pb2+,Ni2+and Cu2+whose removal rates were all over 96%. The process had an even better performance when it came to the removal of ethyl benzene, xylene, chlorobenzene, o-dichlorobenzene, paracide, trichlorophenol, tricholoroacetic acid, chloral, dimethoate, bentazone, glyphosate, dichlorvos, chlorothalonil, and chlorpyrifos, and the corresponding average removal rates were 98.51%, 98.46%, 97.84%, 99.03%, 99.11%, 99.56%, 99.24%, 99.29%, 99.16%, 99.98%, 99.95%, 99.76%, 99.61%, 99.67%, respectively. However, the removal of chloroform, bromoform, phenol and styrene were relatively less effective, and the average removal efficiency were 73.43%, 86.03%, 72.64%, 63.31%, respectively. The removal efficiency of benzene, methylene chloride and formaldehyde with the reverse osmosis were even lower, which were 44.36%, 17.57%, 8.37%, respectively. Based on the experimental data, a suggested water quality standard for raw water was proposed as a reference for the application of reverse osmosis in emergency water treatment.

sudden natural disaster; emergency water; reverse osmosis; routine pollutants; heavy metal; toxic organics

2016-12-21.

国家科技支撑计划资助项目 (2014BAK13B03).

郭庆龄(1993—)，ORCID: http://orcid.org/0000-0002-8210-0325，女，硕士研究生，主要从事应急饮用水处理研究.

*通信作者，ORCID: http://orcid.org/0000-0002-9813-3594，E-mail：yyuep@zju.edu.cn.

10.3785/j.issn.1008-9497.2017.06.005

X 131.2

A

1008-9497(2017)06-666-09