紫外过硫酸盐法去除水中聚丙烯酰胺的影响因素分析研究

黄婧，庞维海，赵诗媛，解昊，廖勇

(同济大学 环境科学与工程学院，上海 200092)

聚丙烯酰胺(PAM)作为一类重要的水溶性高分子聚合物，可作为固液分离中的絮凝剂、污泥脱水的调理药剂、配方药剂，与活性炭等净水药剂联用，但其使用过程中存在的潜在风险往往容易被人们忽视。在降解作用下，废水中的PAM主链断开并逐步降解产生大量的丙烯酰胺(AM)单体，对人和动物的周围神经系统造成伤害[1-4]。

本文通过采用UV/PS法，实现对水中的PAM的降解，并研究其主要影响因素。

1 实验部分

1.1 材料与仪器

PAM(分子量约为1.5×107，阳离子型)、过硫酸钠、AM、冰醋酸(CH3COOH质量分数≥95%)、次氯酸钠(有效氯质量分数≥5%)均为分析纯。

DR3900紫外可见分光光度计(UV设备采用主波长254 nm的UV灯)； LC-2030高效液相色谱仪；H01-1D磁力搅拌器。

1.2 测定方法

1.2.1 PAM浓度的测定方法 冰醋酸与次氯酸钠反应生成Cl2，Cl2再与PAM反应生成不溶性的氯酰胺而使溶液浑浊[6]。在470 nm的最大吸收波长下，PAM的质量浓度与吸光度有良好的线性相关性，相关系数R2=0.999 4。进一步实验并计算平均回收率和相对标准偏差(RSD)，平均回收率在99.08%～100.15%之间，RSD的范围为1.56%～2.37%。浊度法的平均回收率、精密度以及实验结果的重复性均高于淀粉碘化镉法。

1.2.2 AM测定方法 利用高效液相色谱检测氧化降解前后PAM溶液的主要成分变化情况。同时，通过测定丙烯酰胺标准溶液的高效液相色谱图，考察氧化降解后是否产生丙烯酰胺单体。采用的色谱条件如下：流动相为甲醇和水(体积比90∶10)，流速0.8 mL/min，柱温40 ℃，检测波长210 nm，进样体积2 μL。

1.3 实验方法

本实验针对建筑和地铁施工泥浆脱水滤液，为便于计算，以自制100 mg/L的PAM溶液作为实验用水。加入一定量的过硫酸盐，并打开UV灯，使用磁力搅拌器匀速搅拌，待装置稳定后定时取样，经过过滤分离后测定PAM的质量浓度变化。

1.4 实验装置

实验装置见图1，在2 L的烧杯中加入药剂与水样后，开启UV灯，打开磁力搅拌器进行实验。

图1 实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of the test device

2 结果与讨论

2.1 过硫酸盐投加量对PAM去除率的影响

室温20 ℃，PAM浓度为100 mg/L，在紫外灯光照下，过硫酸盐投加量分别为0，0.25，0.50，0.75，1.00 mmol/L，pH值保持溶液初始值。反应时间分别为20，40，60，80，100，120 min，并在反应后取样，测量反应前后溶液中PAM浓度，并计算去除率，结果见图2。

图2 过硫酸盐投加量对PAM去除率的影响Fig.2 Effect of persulfate dosage on PAM removal rate

(1)

(2)

2.2 pH对PAM去除率的影响

室温20 ℃，PAM浓度为100 mg/L，在紫外灯光照下，过硫酸盐投加量为0.75 mmol/L，调节溶液开始时的pH分别为3.0，5.0，7.0，9.0，11.0。反应时间分别为20，40，60，80，100，120 min，反应结束后取样，测量反应前后溶液中PAM浓度，并计算PAM去除率，结果见图3。

图3 pH对PAM去除率的影响Fig.3 Effect of pH on PAM removal rate

(3)

2.3 PAM初始浓度对PAM去除率的影响

室温20 ℃，PAM初始浓度分别为100，200，300，400 mg/L，在紫外灯光照下，过硫酸盐投加量为0.75 mmol/L，调节pH值=9.0。反应时间分别为20，40，60，80，100，120 min，反应结束后取样，测量反应前后溶液中PAM浓度，计算PAM去除率，结果见图4。

图4 PAM初始浓度对PAM去除的影响Fig.4 Effect of initial PAM concentration on PAM removal

2.4 Cl-对PAM去除率的影响

室温20 ℃，PAM浓度为100 mg/L，在UV/TiO2/H2O2和UV/PS两种体系中分别加入0.5，1，2，3，5，10 mmol/L的Cl-，反应120 min后分别取样，测量反应前后溶液中PAM浓度，计算PAM去除率。不同体系中PAM的去除率差异见表1。

表1 Cl-对不同体系中PAM去除率的影响Table 1 Effect of Cl- on PAM removalrate in different systems

2.5 UV/PS体系的反应动力学

室温20 ℃，PAM浓度为100 mg/L，过硫酸盐投加量为0.75 mmol/L，初始pH=9.0的最优实验条件下，研究UV/PS体系的反应动力学。由吸光度与浓度的标准曲线可求得不同反应时间对应的PAM浓度C，根据化学动力学原理，用微分法确定反应级数，化学动力学相关数据列于表2。

表2 微分法求UV/PS体系反应动力学参数的有关数据Table 2 Differential data to obtain data on the kineticparameters of UV/PS system reaction

由表2可知，对lnC和t进行线性回归，线性回归方程为lnC=-0.028 8t+4.637 1，相关系数R2=0.997 3，本实验条件下的反应为一级反应。

3 结论

(2)室温20 ℃，PAM浓度为100 mg/L，最优条件下，反应120 min后，UV/PS体系对PAM的去除率为90.5%。但该体系对pH要求较高，在pH=9.0时氧化效率最高。