基于D-D中子源的硼中子俘获治疗慢化体设计

龚 依 关兴彩 王 强 王铁山

（兰州大学核科学与技术学院 兰州730000）

硼中子俘获治疗（Boron Neutron Capture Therapy，BNCT）是一种利用10B（n，α）7Li 反应来选择性杀死癌细胞的放射治疗方法［1］，具有精准靶向、肿瘤适应症广和疗程短等优点。近些年来，随着加速器中子源技术的发展和靶向硼药的研制不断取得进展，BNCT在医院的广泛应用有了希望。国际上，日本、芬兰、意大利、阿根廷、俄罗斯和美国等均开启了各自的基于加速器的BNCT计划［2-4］，尤其是在日本，基于强流质子加速器的BNCT 已经作为战略产业得到了政府的扶持，并逐步迈入产业化推广阶段。国内方面，2010 年初，北京凯佰特科技股份有限公司在北京建成了世界上首台基于微型反应堆的BNCT 医院中子照射器IHNI-1（In-Hospital Neutron Irradiator Mark 1）［5］，2014 年9 月，我国首例黑色素瘤病患的BNCT 临床试治研究在IHNI-1 上成功实施，填补了中国大陆BNCT 研发的空白；2017 年8月，中国科学院高能物理研究所联合东阳光集团正式开展“硼中子俘获治疗项目”，计划分三步走开展基于加速器的BNCT 技术研发和产业化；2018 年6月，南京航空航天大学和意大利帕维亚大学联合主办的“2018 国际硼中子俘获治疗发展论坛”在南京成功举办，从本次论坛获悉，我国第一台具有自主知识产权的基于加速器的BNCT治疗装置主体已经设计和建造完成，进入调试阶段。此外，我国诸如中国原子能科学研究院、中国科学院兰州近代物理研究所、西北核技术研究院、北京大学、中国核工业北京四〇一医院、北京协和医院、西京医院、南京中硼联康医疗科技有限公司等一些科研院所、大学、医院和企业都在开展BNCT的相关研究工作。BNCT在国内外迎来了新的黄金发展期。

中子源是决定BNCT应用和推广的核心和基础之一。近年来，超热中子（0.5 eV ＜E ＜10 keV）因具有比热中子（E＜0.5 eV）更强的穿透能力（可以避免外科手术带来的风险，适用于深部肿瘤的治疗）而被广泛地应用于BNCT。超热中子通量是BNCT中子源的基本特性参数之一，它直接关系诸如照射治疗时间、处方剂量、中子辐照剂量等BNCT技术参数的分析，进而影响治疗计划的制定。因此，超热中子通量的精确测量对于BNCT中子源品质的准确评价和治疗计划的精准制定至关重要。

BNCT中子源形成的是高通量（≥1×109n·cm-2·s-1）的混合辐射场，虽然它的主要成分为超热中子，但它依然含有热中子和快中子（E＞10 keV）成分。目前，BNCT辐射场中子能谱及通量的测量方法主要有多箔活化法和多球谱仪法，如：Auterinen等［6］使用多箔活化法对世界上的8 个BNCT 设施的中子场能谱进行了测量；Masuda等［7］利用多球谱仪法测量了基于p-9Be反应的加速器BNCT中子源的中子能谱及通量；陈军等［8］利用多球谱仪法测量了IHNI-1的中子束能谱。然而，上述两种方法的操作流程繁琐，耗时较长，精度偏低，难以满足实际需求。前期研究工作中，我们与日本大阪大学合作研制了基于71Ga（n，γ）72Ga或55Mn（n，γ）56Mn反应的BNCT中子通量探测器［9-12］。模拟结果表明：这些探测器可以在不测量中子能谱的情况下实现对BNCT辐射场中子通量的精确测量。然而，针对这些探测器性能的研究，目前仍缺少足够的实验验证。因此，为了探讨利用D-D中子源评估BNCT中子通量探测器性能的可能性，本文将利用蒙特卡罗模拟程序MCNP5［13］设计基于D-D中子源的BNCT慢化体，并最终给出一种适当的慢化体设计方案。

1 材料与方法

1.1 设计要求

一个理想的适用于BNCT中子通量探测器性能实验测试的中子场应满足如下条件［9，14］：1）超热中子通量Φepi≥2.0×105n·cm-2·s-1；2）Φepi与热中子通量Φth的比值ΦepiΦth≥100；3）Φepi与快中子通量Φfast的比值ΦepiΦfast≥6；4）Φepi与总的中子通量Φtotal的比值ΦepiΦtotal≥0.85。综上所述，现将本文慢化体的设计要求列于表1。在设计基于D-D 中子源的BNCT慢化体时，本文将根据表1的设计要求来确定慢化体的材料和结构，并最终给出一种适当的慢化体设计方案。

表1 慢化体的设计要求Table 1 Design criteria of the moderator

1.2 蒙特卡罗模拟

本文使用蒙特卡罗模拟程序MCNP5 设计基于D-D 中子源的BNCT 慢化体，计算模型如图1 所示。本文设计的慢化体的整体形状为圆柱体，主要由慢化层（多层结构）、反射层和热中子吸收层三部分构成。模拟计算时，2.5 MeV 的D-D中子源（强度假设为1.0×1010n·s-1）被简化为各向同性的点源，用体通量卡F4 计算中子场的平均中子通量，JENDL-4.0［15］为反应截面数据库。为了确保计算结果的不确定度小于2%，MCNP5 程序在慢化层模拟计算过程中运行的历史中子数大于5.0×106，在反射层和热中子吸收层模拟计算过程中运行的历史中子数大于5.0×107。

图1 MCNP5计算模型Fig.1 MCNP5 calculation model

2 结果与讨论

2.1 慢化层的设计

慢化层材料应选择一些能迅速将快中子慢化成超热中子，但又不会产生过多热中子的材料。基于加速器中子源的BNCT束流整形装置中可使用的中子慢化材料有［16-18］：氟化钛（TiF3）、氟化镁（MgF2）、铁氟龙（CF2）、三氟化铋（BiF3）、五氟化铋（BiF5）、氟化钙（CaF2）、氟化铝（AlF3）、fluentalTM（69% AlF3+30%Al+1% LiF）、铝（Al）、铁（Fe）、氧化铝（Al2O3）、重水（D2O）、氧化铍（BeO）、水（H2O）、聚乙烯（Polyethylene，PE）和石蜡（Paraffin）。为使得最终慢化的结果满足要求，本文拟从上述材料中选取多种慢化材料进行组合来构成慢化层。

为了了解上述各种慢化材料的慢化能力及效果，本文利用MCNP5 程序对D-D 中子源通过不同厚度的单层慢化材料后的中子场能谱进行了模拟计算。因为慢化层的慢化能力及效果主要由其厚度决定，而其直径对慢化效果并无太大影响，故在MCNP5 模拟计算过程中，慢化层的直径始终为40 cm，保持不变。当备选慢化材料厚度为5～30 cm（步长为5 cm）时，模拟计算所得的中子场能谱的Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的结果如图2所示。

由图2 可知，在5～8 cm 范围内，同等厚度条件下，通过石蜡和PE这两种材料后的Φepi是所有备选材料（水除外）中最高的，同时ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal这两者的值也均高于其它材料，故而考虑将这两种材料选为第一层慢化材料，以缩小慢化体的总厚度。考虑到PE 相对于石蜡更加便宜，也更易获得，本文最终选用PE（密度为0.92 g·cm-3）作为第一层慢化材料。同时，为了避免出现过慢化的情况，本文最终选择厚5 cm、直径10 cm的PE圆柱体作为第一层慢化材料。

图2 D-D中子源通过不同厚度的单层慢化材料后的Φepi(a)、Φepi Φfast(b)和Φepi Φtotal(c)的结果Fig.2 The calculation results of Φepi(a),Φepi Φfast(b)and Φepi Φtotal(c)of the D-D neutron source passing through monolayer moderator materials with different thickness

在第二层慢化材料的选择过程中，为避免出现过慢化的情况，排除H2O、D2O、PE 以及石蜡这4 种慢化效果极好的材料（图2）。此外，根据如图2所示的结果，可以排除Al、Fe、CaF2等慢化效果不太好或不易获取的慢化材料。因此，本文的第二层慢化材料将在BeO、MgF2、AlF3、CF2、BiF5、fluentalTM以及TiF3这7 种材料中选取。第一层慢化材料以嵌入的方式与第二层慢化材料组合。在第一层慢化材料的几何尺寸（厚5 cm、直径10 cm）固定不变的基础上，本文利用MCNP5 程序模拟计算了D-D 中子源通过不同厚度（6～24 cm，步长为2 cm）的第二层慢化材料后的中子场能谱。结果表明：BeO 和TiF3这两种材料优于第二层备选慢化材料中的其他5 种材料。对于BeO 和TiF3，模拟计算所得的Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的结果如图3所示。

图3 D-D中子源通过5 cm厚PE和不同厚度的第二层慢化材料（BeO和TiF3）后的Φepi、Φepi Φfast和Φepi Φtotal的结果Fig.3 The calculation results of Φepi,Φepi Φfast and Φepi Φtotal of the D-D neutron source passing through 5 cm thick PE and the second layer moderator materials(BeO andTiF3)with different thickness

由图3 可知，在6～24 cm 范围内，第二层慢化材料为BeO时的ΦepiΦfast始终大于同厚度的TiF3所对应的值；在6～16 cm范围内，同厚度的BeO和TiF3所对应的Φepi和ΦepiΦtotal基本相等，而在16 cm以后，TiF3所对应的Φepi和ΦepiΦtotal均大于同厚度的BeO所对应的值。此外，为使得最终的ΦepiΦtotal≥0.85，通过双层慢化材料后的ΦepiΦtotal应不小于0.3，故而第二层慢化材料的厚度应不小于16 cm。综上，本文选择TiF3为第二层慢化材料，其厚度由下文的计算结果得出。

第三层备选慢化材料的选取考虑除TiF3和BeO以外的材料，即MgF2、AlF3、CF2、BiF5和fluentalTM。为确定第三层慢化材料，在第一层慢化材料（厚5 cm、直径10 cm 的PE 圆柱体）的基础上，以16 cm 的TiF3分别与第三层备选慢化材料进行组合计算，第三层备选慢化材料的厚度范围为6～24 cm，变化步长为2 cm。图4中给出了性能最佳的两种慢化材料（MgF2和CF2）的结果。由图4 可知，虽然同厚度的MgF2和CF2所对应的Φepi基本相等，但MgF2所对应的ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal明显高于同厚度的CF2所对应的值。因此，本文选择MgF2作为第三层慢化材料。

为确定第二和第三层慢化材料的厚度，本文分别对每一厚度（16 cm、18 cm、20 cm、22 cm 和24 cm）的TiF3和不同厚度（6～24 cm，步长2 cm）的MgF2进行组合计算。计算结果显示TiF3的厚度为24 cm 最为妥当。D-D 中子源通过5 cm PE+24 cm TiF3和不同厚度（6～24 cm，步长2 cm）的MgF2后的Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的结果如图5（a）所示。由图5（a）可知，Φepi随MgF2厚度的增加而减少，ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal则随着MgF2厚度的增加而增加，但增加幅度逐渐变小。在MgF2的厚度为22 cm时，ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的值就基本恒定了。故而本文将第三层慢化材料选为22 cm厚的MgF2。D-D中子源通过5 cm PE+24 cm TiF3+22 cm MgF2后的中子能谱如图5（b）所示。

图5 D-D中子源通过5 cm PE+24 cm TiF3和不同厚度的MgF2后的Φepi、Φepi Φfast和Φepi Φtotal的结果(a)Φepi、Φepi Φfast和Φepi Φtotal随MgF2厚度的变化情况，(b)D-D中子源通过5 cm PE+24 cm TiF3+22 cm MgF2后的中子场能谱Fig.5 The calculation results of Φepi,Φepi Φfast and Φepi Φtotal of the D-D neutron source passing through 5 cm thick PE+24 cm thick TiF3 and MgF2 with different thickness(a)Φepi,Φepi Φfast and Φepi Φtotal vary with the thickness of MgF2,(b)Neutron spectrum of the D-D neutron source passing through 5 cm thick PE+24 cm thick TiF3+22 cm thick MgF2

2.2 反射层的设计

反射层的作用在于通过多次散射作用，使得逃逸的中子能部分被反射回来，减少中子泄漏以提高利用率。反射层材料需要中子散射截面大，而中子慢化截面小的材料。本文评价了两种常用的反射材料Pb和Ni。在§2.1 设计的慢化层的外围加上不同厚度（0～30 cm，步长5 cm）的Pb和Ni作为反射材料，本文利用MCNP5 程 序 模 拟 计 算 得 到 的Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的结果如图6（a）所示。由图6（a）可知，同厚度的Ni和Pb所对应的ΦepiΦtotal基本相等，而与Ni对应的ΦepiΦfast始终明显大于同厚度的Pb所对应的值；同时在0～20 cm范围内时，Ni所对应的Φepi也大于同厚度的Pb所对应的值。此外，由图6（a）可见，当Ni的厚度达到20 cm时，Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的值就基本恒定了。因此，本文选择20 cm厚的Ni作为反射层。D-D中子源通过慢化层和反射层后的中子场能谱如图6（b）所示。比较图6（b）和图5（b）可以发现，加上20 cm 厚 的Ni 作 为 反 射 层 后 ，Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal均明显增大：Φepi由5.74×104n·cm-2·s-1增大到3.55×105n·cm-2·s-1（增大约5.2倍）；ΦepiΦfast由3.92增大至10.9（增大约1.8倍）；ΦepiΦtotal由0.77增大至0.82（增加约6.5%）。三者数值的增加说明，反射层的设置成功地减少了中子泄漏，提高了中子利用率。

图6 D-D中子源通过慢化层和不同厚度的反射材料（Pb和Ni）后的Φepi、Φepi Φfast和Φepi Φtotal的结果(a)Φepi、Φepi Φfast和Φepi Φtotal随反射材料厚度的变化情况，(b)D-D中子源通过慢化层和20 cm的Ni反射层后的中子场能谱Fig.6 The calculation results of Φepi,Φepi Φfast and Φepi Φtotal of the D-D neutron source passing through the moderator materials and reflector(Pb and Ni)with different thickness(a)Φepi,Φepi Φfast and Φepi Φtotal vary with the thickness of the reflector,(b)Neutron spectrum of the D-D neutron source passing through the combination of the moderator materials and 20 cm thick Ni

2.3 热中子吸收层的设计

如图6（b）所示，D-D 中子源通过慢化层和反射层之后不可避免地会产生一些热中子。对于如图6（b）所示的中子能谱，其ΦepiΦth= 8.08，远低于ΦepiΦth≥100 的设计要求（表1）。因此，为使得ΦepiΦth≥100，就需要在慢化层之后添加热中子吸收层，以降低热中子成分（即提高ΦepiΦth）。本文选择镉（Cd）作为热中子吸收材料，其同位素113Cd（自然丰度为12.22%）具有相当高的热中子吸收截面，故很薄的Cd层即可有效吸收慢化产生的热中子，而它对超热中子和快中子的吸收则很少。

本文模拟计算了D-D 中子源通过慢化层（§2.1）、反射层（§2.2）和不同厚度（0～0.05 cm，步长0.01 cm）Cd 后的中子场能谱，得到的ΦepiΦth的结果如图7所示。由图7可见，ΦepiΦth随着Cd厚度的增加而快速增加。当Cd 的厚度为0.03 cm 时，ΦepiΦth= 105，满足ΦepiΦth≥100的设计要求。因此，本文最终选择0.03 cm 厚的Cd 作为热中子吸收层。

图7 D-D中子源通过慢化层、反射层和不同厚度Cd层后的Φepi Φth的结果Fig.7 The calculation results of Φepi Φth of the D-D neutron source passing through the moderator materials,the reflector and Cd with different thickness

2.4 慢化体的设计结果

综合§2.1～2.3 的结果，本文最终给出了一种“5 cm PE+24 cm TiF3+22 cm MgF2”的组合作为慢化层（其中PE 与TiF3为嵌套式结构组合）、20 cm 的Ni作为反射层以及0.03 cm的Cd作为热中子吸收层的慢化体设计方案。慢化体的结构示意图如图8所示。D-D 中子源通过慢化体后的中子场能谱如图9所示。比较图9与图6（b）的结果可见，设置0.03 cm的Cd 作为热中子吸收层后，ΦepiΦth由8.08 增大至105（增大约12 倍），而Φepi、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal的变化却很小：Φepi由3.55×105n·cm-2·s-1减少到3.46×105n·cm-2·s-1（减小约2.5%）；ΦepiΦfast由10.9减小至10.7（减小约2.0%）；而ΦepiΦtotal则由0.82 增大至0.91（增大约11.0%）。这说明热中子吸收层的设置可以有效去除中子场中的热中子成分，同时不会显著影响中子场的其他3个参数。

图8 基于D-D中子源的BNCT慢化体的结构示意图Fig.8 The configuration of the BNCT moderator based on D-D neutron source

图9 D-D中子源通过BNCT慢化体后的中子场能谱Fig.9 The neutron spectrum of the D-D neutron source passing through the designed BNCT moderator

基于D-D中子源的BNCT慢化体的模拟结果与理想值的比较如表2所示。由表2可知，中子场能谱的Φepi、ΦepiΦth、ΦepiΦfast和ΦepiΦtotal均达到了设计要求，这就说明该中子场可以用于BNCT 中子通量探测器性能的实验验证。

表2 D-D中子源通过BNCT慢化体后的中子场参数的理想值与设计值的比较Table 2 Comparison between the ideal value and design value of the neutron field parameters of the D-D neutron source passing through the BNCT moderator

3 结语

D-D中子是一种常用的中子源。为了探讨利用D-D中子源实验测试BNCT中子通量探测器性能的可能性，本文利用MCNP5 程序设计了基于D-D 中子源的BNCT 慢化体，并最终给出了一种“5 cm PE+ 24 cm TiF3+ 22 cm MgF2”的组合作为慢化层（其中PE 与TiF3为嵌套式结构组合）、20 cm 的Ni 作为反射层以及0.03 cm的Cd作为热中子吸收层的慢化体设计方案。模拟计算结果表明：D-D 中子源通过慢化体后的中子场能谱的各项参数均满足设计要求。因此，若将本文设计的慢化体应用于D-D 中子源上，是可以得到一个适用于BNCT 中子通量探测器性能实验测试的中子场的。本文为利用D-D中子源开展BNCT中子通量探测器性能的实验验证提供了一种有效的方案。