勘查地球化学土壤扫面方法在哈达图砂岩型铀矿区的试验研究

王勇，王东升，韩娟，吴国东

（核工业北京地质研究院，中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室，北京 100029）

勘查地球化学技术方法在我国矿产资源勘查领域具有重要地位，该方法能够在岩石出露区、坡积物覆盖区、残积物覆盖区的找矿工作中，快速有效地发现元素异常并进行追索，达到指导找矿的目的。但是，在运积物覆盖区、沼泽覆盖区、沙漠覆盖区等困难景观区，该方法却存在着无法找到可靠的、具有可追溯性的元素异常这一问题，原因在于此类困难景观区地表覆盖物的物源具有多样性且与深部岩石无关。我国铀矿的主要勘查类型为砂岩型铀矿和热液型铀矿。砂岩型铀矿具有储量规模大、开采方式绿色环保等优势，其大多位于盆地内或盆地边缘并有一定埋深，如二连盆地的巴彦乌拉铀矿床、哈达图铀矿床，鄂尔多斯盆地的大营铀矿床等。我国盆地分布广泛、面积巨大，已陆续发现了若干砂岩型铀矿，但仍具有广阔的勘查空间及潜力。因此，如何通过地表的化探工作发现与深部矿化相关的异常信息成为了铀矿勘查地球化学工作者的一大挑战。

在针对砂岩型铀矿的化探研究中，大多数学者致力于大比例尺高精确定位矿体的方法技术研究，柯丹等人使用地电化学方法在巴彦乌拉、大营等砂岩型铀矿进行了试验，发现地电提取U 异常主要出现在隐伏铀矿体的正上方略宽于矿体地表投影范围，以跳跃的锯齿状高值形式存在，可以作为深部找矿的指示标志［1］；尹金双等人通过砂岩型铀矿土壤分量化探研究，探索性提出了一套勘查砂岩型铀矿的优选方法组合： 地质理论预测-Eh4 测量-分量化探法-综合评价-钻探工程［2］；郭华等人通过在古宁浑迪砂岩型铀矿开展元素活动态分量探测研究，认为大部分地表铀分量异常均与深部含矿目的层中的铀矿化或铀异常相对应，验证了方法的有效性［3］。而在小比例尺的盆地覆盖区化探区域调查研究方面，研究工作相对较少，姚文生等人通过-200 目全量土壤化探方法在鄂尔多斯盆地的试验研究，发现富含细粒级地表结层是半干旱盆地砂岩型铀矿区域地球化学勘查方法的有效采样介质［4］；张必敏、徐善法等人在十红滩铀矿所在的吐哈盆地使用U-MML 专用提取剂进行了1:100 000 的土壤化探填图，发现了隐伏铀矿带所在区域的强烈活动态铀异常，推断其为活动态铀的垂向迁移所致［5］，并提出了砂岩型铀矿找矿的U、Se、La 指示元素组合［6］。

综合对比发现，针对二连盆地区域的地球化学勘查技术方法研究相对较少，本次研究工作选取哈达图隐伏砂岩型铀矿所在区域作为实验区，开展了土壤地球化学区域测量方法技术的研究，以探索适用于二连盆地砂岩型铀矿勘查的土壤地球化学区域测量方法。

1 试验区地质简况

哈达图铀矿床位于乌兰察布坳陷的中东部，哈达图北部为巴音宝力格隆起、塔木钦隐伏凸起，西部为东方红凸起，东部和南部为苏尼特隆起。大地构造上处于西伯利亚板块和古华北板块的碰撞接触带［7］。乌兰察布坳陷基底主要由古元古界和古生界组成。基底发育四条主要断裂构造，由北向南分别为贺根山断裂（NEE）、赛乌苏断裂（NEE）、索伦断裂（NEE）、温都尔庙断裂（EW）。乌兰察布坳陷被阿尔善特-本巴图凸起和江岸-塔木钦塔拉凸起分隔为北、中、南三个次级凹陷带，整体呈北东向展布［8］。

乌兰察布坳陷基底岩性主要为古老变质岩系及华力西—燕山期基性-中酸性侵入岩，中新生代盖层发育较为完善，主要为上侏罗统查干诺尔组（J3c）、下白垩统阿尔善组（K1a）、腾格尔组（K1t）、赛汉组（K1s）、上白垩统二连组（K2e）及古近系和新近系、第四系等［9］。

哈达图矿床含矿目的层主要为下白垩统赛汉组上段，可划分为3 个亚层，主要为砂质辫状河相沉积及曲流河相沉积，平面上整体呈东南向分布，砂体宽度在5～25 km 之间，砂体厚度在85～280 m 之间。矿体主要赋存于赛汉组上段第一、第二亚层，平面上呈北东向展布，形态主要为透镜状及层状，矿体埋深约在250～350 m 之间［10］。矿石岩性主要为灰色、黑灰色砂岩、砂质砾岩，多含碳质碎屑和细晶黄铁矿。研究显示，铀主要以超显微、显微状铀矿物 （沥青铀矿、铀石、铀的磷酸盐）形式存在，少量为含铀矿物（稀土矿物、独居石、锆石、钍石）形式产出。含矿砂岩发育的蚀变主要受到表生含氧含铀流体的影响，发育有褐铁矿化、赤铁矿化、黄铁矿化、黏土化等［11-12］。

2 试验方法

2.1 野外样品采集

扫面工作方法采样密度为1 个/4 km2，在哈达图隐伏砂岩型铀矿上方区域进行加密，加密后采样密度为1 个/1 km2。采样点位布设于采样格子中心，但在实际取样中，选取格子中低洼汇水处进行采集，若地势平坦，则在中心点位采集。采集土壤样品为深度－10～－30 cm 的砂土或砂质壤土。野外样品晒干后分别过10 目筛、100 目筛、200 目筛，样品不少于100 g，装袋并记录。总计完成222 个采样点，控制面积约768 km2，试验区位置及采样点位见图1。

2.2 分析测试方法

图1 哈达图试验区氧化还原界面及试验取样点位示意图Fig.1 Diagram of REDOX interface and sampling position in Hadatu deposit

土壤样品的总量分析、同位素分析测试工作在核工业北京研究院分析测试研究所完成，偏提取相态分析工作在河南省岩石矿物测试中心完成。实验室内将-10 目及-100 目样品使用球磨机分别磨至-200 目后溶解，-200 目样品直接溶解，土壤样品使用ICP-MS方法分别测量其U、Th、Mo、V、Se 等微量元素含量，另选取两条横跨哈达图矿体测线的-200 目土壤样品，其一使用偏提取方法进行U、Th、Mo、V、Se 等微量元素相态分析，其二使用Gasbench-IRMS 法进行碳质胶结物的C、O 同位素分析，通过半熔法提取土壤中的全硫同位素，利用EA-IRMS 法测定其硫同位素组成。

ICP-MS 方法测定元素种类、检出限、测量范围见表1；S 同位素分析精度优于±0.2‰，C 同位素分析精度优于±0.1 ‰，O 同位素分析精度优于±0.2‰。

2.3 地球化学图件制作

本文中地球化学图使用Surfer 软件克里格方法进行插值，并绘制等值线图，成图色阶使用累计频率划分，分别为0%、0.5%、2.5%、7.5%、15%、25%、40%、60%、75%、85%、92.5%、97.5%、99.5%、100%。相态、同位素折线图使用excel 及coreldraw 软件联合成图。

表1 ICP-MS 方法元素检出限及测量范围/10-6Table 1 Detecion limits and measurement ranges of elements/10 -6 by ICP-MS method

3 试验结果与讨论

3.1 区域微量元素含量特征

哈达图试验区-10 目样品的元素含量见表2。为讨论哈达图试验区微量元素在土壤中的分布特征，将其中-10 目样品中元素含量与我国黄土区、半干旱荒漠区水系沉积物及内蒙兴安-吉黑造山带出露地壳的元素含量［13］相对比（表3）。与中国黄土相比，哈达图试验区-10 目土壤中U、Th、Mo、V、Pb、Bi、Zr、Hf、La、Y、Sc 这11 项元素含量较低，Se 与黄土中含量相似；与半干旱荒漠区水系沉积物相比，除Se、Sc 无法对比外，-10 目土壤中其余10 项元素含量均较低；与内蒙兴安-吉黑造山带出露地壳相比，-10 目土壤中U、Th、V、Zr、Hf、La、Y、Sc 这8 项元素含量较低，Mo、Pb、Bi 三项元素含量相近，Se 含量较高。可以发现，-10 目土壤中以U 为主的目标元素相对三种景观的平均含量均较低，造成这种现象的原因可能有两种： ①土壤中的风成砂含量较高，由于风成砂的主要成分为石英或长石等富含主量元素的物质，势必降低样品中微量元素含量；②哈达图区域土壤中，有机质和黏土含量均很低，很难将微量元素保存其中，微量元素容易随降水进行迁移，运移至地势低洼处，这样易导致元素在洼地的富集，而洼地周边元素整体含量偏低。

3.2 不同粒度土壤样品间微量元素含量特征

表4、表5 分别为-100 目土壤样品及-200 目土壤样品微量元素含量特征表，综合表1 中-10 目土壤样品微量元素含量特征，可以发现不同元素在不同粒级土壤中的含量变化规律不同，其中U、Th、V、Se、Bi、Zr、Hf、La、Y、Sc 这10 项元素在样品中的平均含量随粒度的减小而显著增高；而Mo、Pb 两项元素在-100 目土壤样品中含量最高，并且在-200 目样品中，含量稍有降低，并无明显变 化，说 明Mo、Pb 两项元素在-100 目、-200 目两个粒度范围中，含量是较均匀的。总体来说，筛分细粒级样品能够达到降低外来风成砂含量对总体样品中微量元素影响的目的。

表2 哈达图试验区-10 目土壤样品微量元素含量/10-6Table 2 Trace elements content/10-6 of -10 mesh soil samples in Hadatu research area

表3 我国黄土、半干旱荒漠水系沉积物及出露地壳微量元素含量/10-6［13］Table 3 Content of trace elements/10-6 in Loess，semi-arid desert stream sediments and exposed crust in China

表4 哈达图试验区-100 目土壤样品微量元素含量/10-6Table 4 Elements content/10-6 of -100 mesh soil samples in Hadatu research area

表5 哈达图试验区-200 目土壤样品微量元素含量/10-6Table 5 Elements content/10-6 of -200 mesh soil samples in Hadatu research area

三种粒级中微量元素含量最大值的变化规律与平均值的变化规律有所区别，在最大值的对比中，发现U、Th、Mo、V、Se、Pb、Bi、Zr、Hf、La、Y、Sc 所有12 项元素在-200目样品中含量最高，说明筛分细粒级样品能够提高元素异常的含量。

在明确筛分细粒级样品能够降低风成砂干扰提高微量元素平均含量及最大值的前提下，对三种粒级中微量元素变异系数（表6）进行比较，探讨其对整体数据离散程度的影响。可以发现： 在-10 目样品中，U、Mo、V、Y、Sc 五项元素的变异数最大；-100 目样品中，各项元素变异系数均无最大值；-200 目样品中，Th、Se、Pb、Bi、Zr、Hf、La 7 项元素变异系数为最大，可认为能够有效提高这7 项元素的异常衬度。U 的变异系数虽然在-10 目样品中最大，这是由于在标准差变化不大的情况下，U 在-10 目及-200 目的平均值变化较大造成的。

3.3 铀及伴生元素空间分布特征

图2 为哈达图试验区三种粒度的土壤U地球化学图，可以发现三种不同粒级土壤中，U 的总体分布趋势是相似的，在矿区西北部、南部及东南一侧均有较高的U 异常，但是也有一定的区别，-200 目样品U 与推测断裂构造处对应关系最好；-200 目样品东南一侧区域U 异常距离哈达图南部主矿体区域偏东北约7 km，异常南部向东有一定的延伸，其延伸方向也与地下水沿古河道自南西向北东迁移［14-15］有对应关系，因此将地球化学异常与水文地质情况相结合，能够达到圈定成矿远景区的目的。综合认为-200 目微细粒取样方法能够在保持分布趋势的情况下，更多的反应出深部构造、成矿相关信息。

图3、4 分别为哈达图试验区U 及伴生元素组合异常图及Bi、Zr、Hf、La、Y、Sc组合异常图。其中Se、Bi 两项元素异常以片状异常形式分布于测区西侧，异常范围在隐伏矿体正上方，与隐伏矿体空间对应关系最好。在测区东北部的推测隐伏断裂构造处，U、Th、V、Zr、Hf、La、Y 7 项元素都有一定强度的异常显示，其中Th、Zr、Hf、La、Y 等元素都为比较稳定的亲石元素，也侧面印证了推断隐伏断裂构造的准确性。在东南一侧U的异常区内部，除零星的Mo 异常，并无其他元素异常共存，因此U 异常成因与隐伏断裂处并不完全相同，初步推测其异常偏西侧存在相对规模较小的隐伏破碎带，流经隐伏矿体的富铀层间水与潜水发生交换，大量呈离子态U 进入潜水，在地表蒸发作用及氧化作用的共同作用下，U 被地表土壤所富集。

3.4 元素不同存在相态分布特征

测区中部测线样品平行进行了微量元素逐步偏提取方法的测试工作，相态由弱到强分别为水溶态、离子交换态、碳酸盐结合态、腐殖酸结合态、铁锰结合态、强有机结合态及残渣态。表7 为-200 目土壤样品偏提取相态分析测线U 含量数据，可以发现，U 在残渣态中含量最高，范围为（1.73～6.65）×10-6；在其余各相态中，U 含量均为10-9级，大部分样品从水溶态到铁锰结合态U 含量有随相态增强而升高的趋势，在强有机态U 含量有所降低，造成这种现象的原因为哈达图试验区土壤以砂土为主，土壤中有机质含量低。除EQ12-15 总量的U 异常点外，发现ZHD1-30点位存在较明显的水溶态异常。对比Th、Mo、V、Se、Pb 等元素（图5），发现ZHD1-30点位存在多元素的综合异常。由于水溶态含量在所有相态中最低，所以在全量数据中无法体现其异常，此元素综合异常与周围隐伏矿体存在较好的空间对应关系，具有很好的指示意义，很有可能为深部成因。在后期的远景区普查详查工作中，细粒级土壤样品水溶态偏提取方法可作为一种定位隐伏矿体的方法进行深入的研究工作。

表6 哈达图试验区不同粒级土壤样品微量元素含量变异系数Table 6 Coefficient of variation of trace elements content of grain size soil samples in Hadatu research area

图2 哈达图试验区三种粒度土壤样品U 含量等值线图Fig.2 Contour map of uranium content in 3 grain size soils samples in Hadatu research area

图3 哈达图试验区-200 目土壤U 及其伴生元素组合异常图Fig.3 Combined anomaly map of U and its associated elements of 200 mesh soils samples in Hadatu research area

图4 哈达图试验区Bi、Zr、Hf、La、Y、Sc组合异常图Fig.4 Muti-elementary anomaly map of Bi、Zr、Hf、La、Y、Sc in Hadatu research area

表7 偏提取相态分析测线U 含量/10-9Table 7 Uranium contents/10-9 of profile in different phases by partial extraction

图5 哈达图试验区测线偏提取水溶态U 及其伴生元素含量折线图Fig.5 Content profile of water soluble state U and its associated elements in Hadatu research area

3.5 测区土壤样品稳定同位素特征

测区南部测线土壤样品进行了全岩的硫同位素、碳质胶结物的碳同位素、氧同位素分析工作。本次测试得到的-200 目土壤中的硫同位素δ34S 为-9.7‰～4.5‰，平均值为-1.14‰。碳同位素δ13C 为-8.8‰～-2.3‰，平均值为-5.06‰，氧同位素δ18O 为-15.2‰～-4.5‰，平均值为-7.69‰。

硫同位素组成在自然界中变化范围大，硫同位素的分馏主要由于动力学分馏效应、热力学效应和物理化学效应造成的。在表生环境中，土壤的pH 值，氧逸度等物理化学条件可以影响硫同位素的组成。测线的硫同位素特征与氧化还原带的分布基本吻合（图6），整体呈现出氧化带上方富集重同位素，还原带上方富集轻同位素的特征。在表生氧化环境下，土壤里硫一般以硫酸盐、有机硫、黄铁矿硫的形式存在，相对富集重硫同位素，在地表水的作用下，富含轻硫的物质容易在还原带以还原性硫保存造成其同位素组成相对较低。

图6 哈达图试验区测线硫同位素比值折线图Fig.6 Sulfur isotope ratio profile in Hadatu research area

碳同位素组成表现为与有机碳源有关的碳具有较高的δ13Cv-PDB值，与无机碳相关的则具有较低的δ13Cv-PDB值。与大气水有关的碳酸盐的δ13Cv-PDB值处于-1‰～-5‰，有机碳的δ13Cv-PDB值较低。二连盆地底部煤、油气资源丰富，该区域煤层气中甲烷含量占比高达90%多，且其碳同位素比值低至-62.5‰～60.1‰［16］。推测碳酸盐δ13C 的偏负可能与底部甲烷气体有关（图7）。氧同位素组成更多与形成的温度与环境相关，且形成后容易受到大气降水的影响。因此其同位素的变化相对碳同位素的变化小，呈现出更平整的同位素比值的剖面线。

4 结论

1） -200 目表层土壤作为取样目标的化探方法，能够在保持全量（-10 目）土壤元素分布特征的情况下，提取到与深部隐伏构造、矿体赋存部位等相关的深部信息，可作为二连盆地预测远景区的地球化学工作方法。Se、Bi两项元素异常范围与隐伏矿体有较好的空间对应关系，可作为找矿指示元素，但其异常成因有待深入探讨。

2） -200 目剖面土壤样品偏提取相态分析表明，隐伏矿体附近显示出土壤水溶态的U及伴生元素综合异常，位于深部隐伏矿体的垂向投影位置，空间对应关系较好。

3） 硫同位素组成的分布特征与赋矿地层氧化带及原生砂岩地层分布空间有一定对应关系，是否能用于推测氧化还原过渡带有待进一步研究。

图7 哈达图试验区测线碳、氧同位素比值折线图Fig.7 Carbon and oxygen isotope ratio profile in Hadatu research area

致谢：核工业北京地质研究院刘武生、李西德、吴曲波等三位研究人员对研究区的选址及试验方法的选择给予了建议及指导，齐天骄提供了地质资料，刘汉彬、张彦辉等人及时提供了分析测试数据。在此对上述人员一并表示感谢！