朗缪尔探针诊断脉冲激光锡等离子体特性

孙 秦，田雷超，武耀星，尹培琪，王均武，王新兵*，左都罗

(1.华中科技大学 武汉光电国家研究中心，武汉 430074；2.上海空间推进研究所 上海空间发动机工程技术研究中心，上海 201112)

引 言

绝大多数极紫外(extreme ultraviolet,EUV)辐射源都是基于高温、高密度等离子体的线发射[1]。通过脉冲激光作用锡靶产生的等离子体中高电离态离子的电子跃迁，辐射出中心波长为13.5nm的EUV辐射已经用于极紫外光刻中[2]。目前对锡等离子体的研究就是为了获得更高的13.5nm EUV光转换效率，而转换效率的提高与等离子体物理状态的控制又密不可分，如何准确地测量等离子体的电子温度与电子密度成为一个亟待解决的问题。

常用的激光等离子体(laser-produced plasma,LPP)诊断方法主要分为接触式诊断和非接触式诊断。发射光谱法、微波法、激光干涉法等非接触式诊断方法可以避免对等离子体产生影响，具有较高的精度，但对技术和设备的要求高，诊断系统的稳定性难以保证，后期数据处理工作也较为繁琐[3-8]。与之对比，朗缪尔探针(Langmuir probe,LP)诊断作为最早期的一种等离子体诊断方式，其结构简单，无复杂的设备要求，且成本相对较低，可以得到相比与其它诊断技术更宽的等离子体参量范围，测量数据也较为全面。虽然其作为一种接触式的诊断方式必定会对等离子产生影响，但实验中可以通过选择合适的探针材料来降低这种影响[9]。

实际应用方面，Impedans公司使用朗缪尔探针测量了13.56MHz射频产生的尘埃等离子体中电子密度与电子温度，所测数据用以提高其半导体产业成品率[10]。PICKOVA用朗缪尔探针法测量了空心阴极等离子体射流系统中等离子特性，并观察了电子对碘蒸气特性的影响[11]。作者所在团队早期也利用LP进行了O2及其混合物中的射频放电特性研究[12]。虽然LP常被用于稳态的等离子体诊断中，但通过合理地设计LP电路，也可以使其适用于脉冲激光产生的非稳态等离子体诊断。国外研究者在此方面已经做了较多的研究。早在1989年，von GUTFELD使用朗缪尔探针诊断波长为248nm的激光烧蚀铜等离子体，发现其电子密度近似地正比于激光能流通量的平方根[13]。此后，爱尔兰圣三一学院的研究者设计了多种形状的探针用于激光烧蚀金属和脉冲激光沉积薄膜过程中的等离子体诊断[14-18]。LP诊断技术同样可以用在EUV光源检测上：VERSLOOT将朗缪尔探针、光电二极管、热传感器集成在一个设备中，用于实时地测量EUV光源特性[1]。苏黎世联邦理工大学的GAMBINO已经设计出了一种自动控制的半球形LP阵列，用以检测激光作用液滴锡靶等离子体的角向空间分布[19]。国内目前虽有许多团队对EUV光源进行研究，但均是用光谱法进行分析[20-22]，还未有利用LP进行EUV光源诊断的实例。本文中设计了一种用于激光产生的锡等离子体电子温度与电子密度诊断的LP，然后将诊断结果与参考文献[19]中GAMBINO等人的探针结果进行了对比，与参考文献[22]中LAN等人测量的发射光谱法结果进行了比较。

1 探针设计

在静电探针理论中，最常用的鞘层模型为圆柱体模型，作者选用了一根直径1mm的金属钨针作为探针的本体。一般而言，在选择探针尺寸时，其直径应尽可能小以避免对等离子造成太大的干扰，但同时探针直径应该大于等离子体的德拜长度，以确保探针所测得的等离子体呈准中性[19]。探针被封装在玻璃毛细管内仅露出圆锥形尖端的头部，长度为3mm，有效面积为4.77×10-2cm2，探针与毛细管的缝隙采用环氧树脂胶密封，尾部用屏蔽导线连接至电路，探针实物如图1所示。

Fig.1 Photograph of Langmuir probe

探针电路如图2所示。R1C1回路可以起稳压作用，电阻R1的值为100kΩ，电容C1的值是100μF。R2C2回路被用以流通探针电流，所以R2的阻值应远小于R1，以保证探头读出的大部分电流通过包含R2C2电路的支路，并且，在选择R2,C2值时，应使得其时间常数τ小于探针电流的脉宽(约1μs～15μs)[23]。R3为示波器内阻，用以读出回路电流并发送至数字示波器(Agilent Technologies, DSO-X 3024A)；C3为滤波电容，可以滤除激光作用时产生的高频电磁干扰。

Fig.2 RC circuit of Langmuir probe

2 实验原理

使用单探针进行等离子体诊断时，需要根据探针所测的飞行时间谱(time-of-flight spectra,TOF)画出其伏安特性曲线。图3为朗缪尔探针测量的理想U-I曲线。其中横轴Vp表示探针所加偏压，纵轴Ip表示探针收集的等离子体电流，Ies为电子饱和流，Iis为离子饱和流，Vf为漂浮电位，Vsp为等离子体电势[24]。根据偏压的不同，整个曲线可以被分为离子饱和区(VpVsp)3个部分。当探针偏压为0V时，所测得的电流信号是离子电流与电子电流的叠加值，所以信号幅度相对很弱，且无法展现出等离子中各成分的真实特性。当探针被施加负偏压后，会对电子产生排斥并吸引离子，形成带正电的屏蔽鞘层，从而减少等离子体中电子电流的影响，此时离子电流大于电子电流，若所加偏压足够高，即可得到稳定的离子饱和流。同理，探针被施加正压后，会相应地减少离子电流的影响。

Fig.3 Ideal U-I curve collected by Langmuir probe[24]

通过离子饱和流Iis即可求得等离子体电子密度，计算过程中假设等离子体呈电中性，并且离子为弱电离：

(1)

(2)

式中，ne为等离子体电子密度，ni为等离子体密度，e为元电荷,A为探针表面积，vi为t时刻所对应离子速度且由TOF谱决定，L为探针距靶材距离。

过渡区中，探针电流Ip与鞘层电场(Vp-Vsp)有以下关系：

(3)

(4)

(5)

将(3)式两边取对数：

(6)

图4为探针偏压为24V时，激光触发的探针TOF谱。通道1为法拉第筒信号，通道2为朗缪尔探针信号，通道4为激光信号。通道1是一个放置于靶材法向100mm处的法拉第筒测得的信号，所加偏压为-20V；通道2为探针电流过示波器内阻(50Ω)而产生的电压信号，持续时间约5μs，探针在法向方向距离靶材50mm，偏压为24V;通道4是光电探测器检测到的激光信号，脉宽约20ns。图中探针信号在与激光信号延时1μs之前有较为强烈的噪声干扰，而3.5μs之后信号幅度较小，信噪比较低。在数据处理时会引起较大的误差，所以数据处理时把这部分舍去。

Fig.4 TOF spectrum triggered by laser signal with Vp=24V(channel 1—Faraday cup signal; channel 2—Langmuir probe TOF spectrum; channel 4—laser signal)

3 实验装置

实验的装置如图5所示。激光器(Innolas,SpitLight Compact 200)的波长为1064nm，到达靶面的能量约58.1mJ，脉宽20ns，出射后被一焦距f=10cm的透镜聚焦到靶材上，聚焦后光斑半径约为30μm，功率密度为2.06×1011W/cm2。一个透过率为40%的衰减片被放置于光路，衰减之后作用于靶材的能量为26.5mJ,对应功率密度为9.38×1010W/cm2。实验中所用靶材为圆形的平板金属锡，其法线方向与入射激光成45°夹角，并被固定在电动旋转台上以避免激光多次作用于同一位置。一个快速响应的光电二极管(Thorlabs,DET 10A/M)被放置在激光光路旁边，探测散射的激光信号，并以其上升沿作为示波器的时间零点。整个实验在10-3Pa的高真空环境下进行，激光作用后保持靶材旋转，改变探针的偏压并记录TOF谱，每个数据点都是5次实验数据平均后的结果。

Fig.5 Experiment setup

4 结果与讨论

4.1 朗缪尔探针TOF谱分析

图6为激光能量分别为58.1mJ和26.5mJ时，不同偏压下探针的TOF谱。电流方向如图1中以R2流向C2为正。在相同的偏压下，显然能量高的激光所能激发出的探针电流更大。对比不同偏压下探针电流，不加偏压时电流曲线较为平缓，符合前面对等离子体电中性的假设。当探针加负偏压时，接收的探针电流变大，由图6b可知,在低能量的激光等离子体中探针电流在-50V以上饱和，而图6a中并未发现该现象，并且同一时刻的电流幅值大于图6b中电流，说明了能量较高的激光所产生的等离子体具有较高的电子密度，因此需要更高的电压才能得到饱和电流。而当探针加正偏压时，随着电压的增大，电流幅值显著增加，但直到50V也未有饱和趋势。

Fig.6 TOF spectra of the probe at different bias voltages

Fig.7 U-I curve of the probe at different time

由于数据采集时具有多个变量(时间、偏压)，在处理时一般仅记录某一时刻探针电流。图7为激光能量分别为58.1mJ和26.5mJ时，不同时刻下的探针U-I曲线表示对应时刻下探针电流随着探针偏压的变化关系。该曲线与典型的探针伏安特性曲线(见图3)类似，不同时刻的探针电流反映了等离子体电子温度和电子密度的时间演化。当偏压小于-25V时，探针电流较为稳定，该偏压下的所有时刻探针均处于离子饱和区，且饱和电流随着时间推移先增大后减小。当偏压增大到0V左右,电流出现了快速增长，此时探针处于过渡区，且不同时刻的过渡区范围并不相同，如激光作用后1μs，探针电流随着电压增大而一直增大，并未有饱和趋势；但激光作用后4μs，探针电流在偏压到达10V左右开始饱和。过渡区与电子饱和区的界限变化与等离子体电势的时间演化有关。

4.2 锡等离子体电子密度

选取图7中离子饱和区的探针电流，由(1)式可求出等离子体电子密度。不同时刻下的锡等离子体电子密度如图8所示。随着时间演化，其在2.5μs时有最大值，而后逐渐变小，这种变化与离子饱和流变化趋势一致。能量为58.1mJ的激光激发的等离子体峰值电子密度约为4.5×1011cm-3，激光能量衰减至26.5mJ后，等离子体峰值电子密度约2×1011cm-3，两者在1μs～3.5μs间均保持在1011cm-3。参考文献[19]中用距离激光作用点30mm的朗缪尔探针测量出激光作用液滴锡靶等离子体的峰值电子密度为3×1011cm-3，其实验中所用激光波长为1064nm，功率密度为2×1011W/cm2，这与作者的实验结果较为一致。

Fig.8 Time evolution of electron densities in plasma with different laser energy

4.3 锡等离子体电子温度

电子温度的计算依赖于过渡区的选取。将探针所测电流进行对数运算，可得到探针伏安特性曲线的半对数图，如图9所示。由(6)式可知,图9中过渡区斜率1/(kTe)的倒数即为等离子体电子温度。在数据处理时，选取过渡区为3V～10V，电子饱和区为50V以上的区域，拟合出两条直线，其交点所对应电压即为等离子体电势Vp。从图中可以看出,拟合结果与数据点较为吻合。

Fig.9 U-lnI curve of the probe at different time

由上述方式求出的锡等离子体电子温度随时间的演化如图10所示。等离子体电子温度在1μs时刻达到最大值，激光能量为58.1mJ与26.5mJ时分别为16.5eV和7.6eV。随着时间的增加，等离子体电子温度逐渐降低，在1.5μs～3.5μs间降低到4eV～8eV。

Fig.10 Time evolution of electron temperature in plasma with different laser energy

图11为激光作用锡靶与二氧化锡靶的等离子体光谱诊断结果[22]。此实验中激光能量为216mJ，其余参量与本文中激光器一致。在63ns～133ns的时间范围内，锡等离子体电子温度变化范围为18.7eV～1.78eV，电子密度的变化范围为9.66×1017cm-3～2.63×1017cm-3。由于采用发射光谱法诊断时依赖于等离子体辐射的可见光，并受限于增强CCD灵敏度，仅能够探测到等离子体百纳秒时刻的可见光辐射，导致探针诊断结果和光谱诊断结果在时间分辨上的差别,但二者所表示的等离子体电子温度演化趋势基本一致：在等离子体产生百纳秒内，电子温度先到达峰值，然后迅速下降，一段时间后缓慢下降。

Fig.11 Spectroscopic diagnosis of laser produced Sn plasma and SnO2 plasma [22]

与发射光谱法所测电子温度对比，探针法测得的电子温度显著偏高，可能是由于探针伏安特性曲线中数据点偏少，导致拟合出的直线斜率偏大，以及拟合时的选区也会造成一定的影响。后续实验会增大0V附近的偏压取值密度，改进过渡区选择的方法，以获得更准确的等离子体电子温度。

5 结 论

使用自制的朗缪尔探针测量了不同能量激光产生的等离子体电子温度与电子密度随时间的演化。在等离子体形成1μs～3.5μs之间，不同激光能量下等离子体电子密度均在1011cm-3量级：激光能量为58.1mJ时，产生的等离子体的峰值电子密度约为4.5×1011cm-3；激光能量衰减至26.5mJ后，等离子体峰值电子密度约2×1011cm-3。高、低能激光所产生的等离子体电子温度在1μs时刻分别为16.5eV和7.6eV，随着时间推移逐渐冷却至4eV～8eV。与发射光谱法诊断结果进行对比，激光产生的锡等离子体电子温度会在百纳秒内到达峰值，约为18eV，此后迅速衰减到几个eV，并在该能量下缓慢降低，两种方式测量的电子温度随时间演化趋势一致。