基于激光掩星吸收光谱的二氧化碳探测技术

王玉诏 ，陶宇亮，孙海青，杨 超

（1. 北京空间机电研究所，北京 100094；2. 中国空间技术研究院空间激光信息感知技术核心专业实验室，北京 100094）

1 引 言

近年来，大气中CO2的含量与气候变化的关系一直是气候研究的热点[1]。为了研究CO2的全球分布及变化，已经发展了对地探测星载光谱仪[2-3]、星载路径积分差分吸收(Integrated path differential absorption, IPDA)激光雷达[4]两类光学遥感仪器。星载光谱仪具有高分辨、大幅宽的优点，激光雷达具有高精度探测、抗干扰能力强的优点。然而，目前两种仪器均主要获取CO2柱浓度信息，缺乏垂直廓线探测能力。近年来发展的临边探测光谱仪[5-6]和掩星探测光谱仪[6]可以用来测量CO2垂直分布，但由于光谱分辨率和信噪比问题，在探测精度和垂直分辨率方面有所不足。

在光学掩星探测系统中，用单频激光源替换掉太阳、月亮或恒星，不仅可以实现高光谱分辨率的差分吸收探测，还可以降低接收端的光谱分辨要求。2010年，Kirchengast等[7]在ACCURATE(Atmospheric Climate and Chemistry in the UTLS Region And climate Trends Explorer)计划中首次提出了激光掩星探测技术。该计划在掩星系统的发射端和接收端分别搭载红外激光发射机和接收机，用差分吸收探测的方式进行UTLS(Upper Troposphere And Lower Stratosphere, 5～35 km) 高度区域大气成分和风速测量，即低轨红外激光掩星LIO(LEO-LEO Infrared Laser Occultation)探测技术。在该任务中，激光被设计为固定波长的脉冲发射模式，通过工作波长(λon)和参考波长(λoff)的波长组合进行差分吸收探测，直接得到差分吸收光学厚度，再由Abel积分变换反演得到分子数密度分布廓线。其工作波长和参考波长分别为4 771.621 4 cm−1和4 770.15 cm−1。2020年李文冬等，在ACCURATE工作基础上，对该技术的探测能力进行了仿真分析[8]。

在激光掩星系统工作过程中，光源和大气之间存在相对运动。搭载激光光源的卫星在掩星光学路径上的速度分量会引起较大的多普勒频移，因此，实际工作中需要对激光波长作相应的频移补偿，并且需要通过高精度的电流和温度控制实现2×10−8(20 s)[9]的稳频能力。其波长监测能力需要达到MHz量级。采用激光掩星探测技术，需要构建多颗卫星的星座才能达到较高的观测效率。在工作中双星轨道面夹角不一定是恒定值，因此需要对不同的星间条件设置不同的多普勒补偿量。此外，在掩星探测过程中，相对运动速度还会发生变化，使激光波长在到达大气时逐渐变化。上述特性将提高系统的研制成本和实现难度。

ACCURATE提出的工作波长在2.5 μm附近，这主要是为了兼顾更多的痕量气体成分，避免太阳和大气背景光干扰，且具有较好的大气透过率。目前具有高内增益的高灵敏度探测器件主要是光电倍增管(PMT)和雪崩光电二极管(APD)，其工作波长主要在400～1 700 nm内[10]。ACCURATE的测量波长与上述高灵敏探测器无法匹配，信噪比的提升受到限制。

针对上述问题，本文分析了基于可调谐激光直接吸收光谱技术的激光掩星探测方案，通过波长连续扫描直接获得大气吸收光谱[11]。该方案可以降低对激光器的控制和监测要求，从而降低成本和复杂度。通过理论分析和建模仿真，在1 400 nm～1 700 nm之间优选工作波长，以匹配In-GaAs-APD器件的工作波长范围[12]，该波段也具有较高的大气透过率。最后，本文给出了一组载荷指标，并通过仿真分析了基于这套载荷指标的系统探测能力。

2 基本原理

2.1 基于可调谐激光直接吸收光谱技术的激光掩星探测原理

直接吸收光谱技术是可调谐二极管激光吸收光谱技术(Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy- TDLAS)的一种实现途径[13-14]。其基本原理是，通过控制可调谐二极管激光器的温度和电流连续单调地改变激光波长，使波长经过待测气体分子的某个特征吸收线，从而得到待测分子的特征吸收光谱，再由差分吸收技术获得待测分子浓度。

设入射光强为I0，根据朗伯-比尔定律，出射光强I可以表示为：

式中N为分子数密度，σ为指定波长λ、温度T和气压P的分子吸收截面，L为吸收路径长度，D为吸收光学厚度。由式(1)可得分子数密度的计算公式：

可见，通过测量出射光强与入射光强之比即可由式(2)计算得到分子数密度。公式中吸收截面σ可以由Hitran数据库、GEISA数据库等计算获得。

在工程应用中，若通过调节温度和电流使波长单调变化则可以在出射光处得到一条强度曲线（如图1所示）I(t)。结合波长随时间的变化关系λ(t)，可以认为接收端的光强变化曲线为光谱曲线I(λ)。此时，可以将吸收峰位置确认为分子工作波长λon，对应透过光强I也可以写作Ion。对曲线两侧的弱吸收部分进行线性拟合，则可以得到一条基线。基线中与λon对应的拟合信号强度可以作为I0，再由公式(2)计算分子数密度。

图1 直接吸收光谱激光掩星探测原理Fig. 1 Detection principle of laser occultation direct absorption spectroscopy

也可以从曲线两侧的非吸收光谱数据中选取一个位置作为分子参考波长λoff，再由以下公式(3)计算出分子数密度。

式中，IR表示接收端，IT表示激光发射端。这两种处理方式都较容易获得吸收峰处的吸收透过率，从而实现分子数密度测量。由于该技术容易实现、成本低、非接触且高可靠，这种激光直接吸收光谱技术已被大量应用在工业在线测量设备中。

如图1所示，在激光掩星探测过程中，采用直接吸收光谱技术可以降低波长控制和波长监测的难度。同时，采用直接吸收光谱技术还可以通过较大的波长扫描范围实现不同掩星条件下的多普勒频移补偿。

2.2 浓度测量及反演方法

与地面测量不同，在激光掩星探测过程中，激光将穿过不同大气高度层，观测路径上的温度、气压有极大差异。因而式(2)将不再适用，此时可以由式(1)计算出吸收光学厚度D(h):

式中h为待测高度。

Kirchengast等[7]通过激光掩星积分模型的研究，推导了Abel积分变换公式：

式中，α为消光系数，又可以表示为：

σon为工作波长吸收截面，σoff为参考波长吸收截面，r为高度层h的地心半径：

i为高度层序号。a为GNSS掩星测量系统中定义的碰撞参数，表示为：

式中n为大气折射率。

由式(5)可以得到分子数密度计算公式：

计算吸收截面σ所需的压力P和温度T有4种方式：第一，借鉴ACCURATE采用微波折射掩星方案获取；第二，采用激光差分吸收技术测量O2含量反演获得；第三，由背景库获得；第四，在CO2混合比不随高度变化的假设条件下由迭代反演获得。

除了式(3)～式(6)的差分吸收方式外，在获得了完整吸收光谱曲线的条件下还可以由最优光谱法反演分子数密度。这也是当前临边探测系统中常用的反演方法。

3 最优波长选择

通过光谱差分吸收测量痕量气体时，其最优工作波长选择可以参考5个条件：（1）最优透过率；（2）其它成分干扰；（3）非吸收大气透过率；（4）探测灵敏度；（5）背景光干扰。

对于背景光干扰可以通过加入窄带滤光片进行抑制。探测灵敏度条件前文已作出分析，根据该条件将波长范围选为1 400～1 700 nm，CO2在该范围内拥有丰富的吸收谱段。接下来主要分析条件（1）～（3）。

3.1 最优透过率和信噪比关系

当采用差分吸收原理处理数据时，所选工作波长λon的透过率越低则探测系统灵敏度越高，但过低的透过率会导致信号变弱甚至难以测量。因此，差分吸收测量时存在最优的透过率范围，这个范围与信噪比和测量精度存在一定的关系。由式(1)可得CO2吸收光学厚度：

式中T为吸收透过率。DC的相对误差公式为：

在信号较强时，参考波长信号的噪声可以表示为：

式中ε为与探测电路有关的常数。在直接吸收光谱探测技术中，接收端共用探测电路，因此工作波长信号的噪声也可以表示为：

结合公式(1)可得：

式中，SNR为探测信噪比。在采用2.2小节中的Abel积分法进行反演处理时，还将引入误差放大因子gAbel(～2.5)，此时式(14)改写为:

式中，T为透过率。式(15)即为最优透过率公式。从式(15)可以看出，相对误差与信噪比成反比，且当T过大或过小时，都会引起相对误差的增加。在相对误差要求明确时，可以得到信噪比和透过率需求关系：

设密度相对误差要求分别为0.3%、0.5%、1%、2%，则信噪比与透过率关系如图2所示。可以看出，最优透过率在0.3附近，若将透过率约束在0.2～0.6范围内，则可以在同等误差条件下极大地降低信噪比需求。

图2 信噪比SNR与透过率关系Fig. 2 The relationship of SNR and transmission T

3.2 透过率及干扰分析

激光掩星探测过程是复杂的物理过程，对其进行计算和评估也需要复杂的物理建模。该物理过程涉及到光电探测、分子吸收、大气散射、大气折射、卫星运动等。为此，基于Hitran和GEISA数据库、美国标准大气模型、Modtran 气溶胶衰减和背景光数据，按照大气分层计算模型，作者开发了激光掩星探测仿真系统[15]。由该仿真系统可以给出CO2等分子在1 400～1 700 nm(5 882～7 143 cm−1)波段、0～100 km切点高度上的激光掩星传输光谱，并分析出CO2的工作波长。首先，计算出不含CO2的Hitran大气成分（H16OH、H18OH、H17OH、H16OD、16O13C16O、16O12C18O、O3、N2O、CO、CH4、O2、NO、SO2、NO2、NH3）的激光掩星吸收光谱作为背景干扰光谱。第二步，计算出CO2的激光掩星吸收光谱。第三步，对两种光谱开展对比分析，给出既满足最优透过率条件又受较小干扰的CO2工作波长。

图3是CO2吸收光谱与背景光谱的对比图，可以看出，两种光谱有较多的交叠区域，但也有可以区分的区域。根据第3节最优波长的5个条件分析，最终选择6 310.883 4 cm−1作为工作波长，若按照双波长差分吸收方式处理，其参考波长可以选择6 310.15 cm−1。

图3 （a）背景光谱与（b）CO2光谱对比（波数ν范围5 882 cm−1～7 143 cm−1，高度5 km）Fig. 3 Comparison of (a) background spectrum and (b)CO2 spectrum (The range of wave number ν is 5 882 cm−1～7 143 cm−1 and the height is 5 km.)

可以按照差分吸收原理分析干扰带来的误差。以角标S表示干扰波长，则其引起的相对误差可以表示为：

考虑最优透过率条件，选择在各切点高度处吸收透过率在0.2～0.6内的工作波长，具体吸收工 作 波 长 可 以 选 择6 310.915 cm−1(5～10 km)、6 310.893 cm−1(11～18 km)、6 310.890 cm−1(19～26 km)、6 310.883 4 cm−1(27～39 km)。

由仿真计算结果可以看出，背景光谱干扰主要影响区域为5～15 km，其相对误差小于0.04%，在15 km以上，背景光谱干扰相对误差迅速下降到0.013%以下。背景光谱干扰随高度变化的主要原因有两种：一种原因是H2O分子等干扰分子主要分布在15 km以下[16]，其在空气中的混合比随高度迅速减小，而CO2的混合比几乎不随高度变化（100 km以下）；第二种原因是随着高度增加，气压迅速减小，由气压引起的谱线展宽也迅速减小，使波长间的相互串扰减小。

图4 背景光谱干扰误差Fig. 4 Error caused by background spectral interference(λon is 6 310.915 cm−1 @ 5～10 km, 6 310.893 cm−1 @ 11～18 km, 6 310.890 cm−1 @ 19～26 km, 6 310.883 4 cm−1 @ 27～39 km, and λoff is 6 310.15 cm−1)

4 探测性能分析

4.1 系统参数设计

对于激光掩星探测系统，其主要的系统参数包括轨道高度、激光发射功率、激光发散角、接收望远镜口径、接收视场、光谱带宽和电子学滤波带宽等。鉴于ACCURATE计划可行性论证较为充分，这些参数大部分都可以参考ACCURATE计划提出的方案。

这里主要讨论电子学滤波带宽和采样频率的设计采用波长扫描方式，接收端测量时将通过连续采集获取具有波谷的调制信号，此时，波谷的下降沿和上升沿决定了系统的电子学滤波带宽。设吸收光谱信号的下降沿时间为τ，则滤波带宽为：

设扫描周期为△t，波长扫描范围为ν1(6 309.883 4 cm−1)～ν2(6 311.883 4 cm−1)，则可以仿真计算出各高度层吸收谱的下降波数宽 ∆ν，其中最短下降沿为∆ ντ。则下降沿时间为：

设扫描周期为20 ms，根据仿真结果，△ντ≈0.011 5 cm−1，则带宽△ν≥3.04 kHz。

为了保证光谱的有效恢复，在上升沿内的采样点不低于10个，则采样频率不低于87 ksps。

根据上述分析，参考ACCURATE设计，系统参数见表1。

表1 系统仿真参数Tab. 1 System simulation parameters

4.2 探测信噪比

根据系统仿真参数进行仿真计算，可以得到工作波长λon处的吸收光谱信号，其信噪比见图5（彩图见期刊电子版）。图中光谱吸收峰对应6 310.883 4 cm−1。可以看出，采用直接吸收光谱技术，不需要高精度波长稳频，只要从接收信号中找到吸收峰位置即可确定工作波长，因而可以有效节约成本、降低复杂度。

图5 探测信噪比仿真结果Fig. 5 Simulation results of detection SNR

从仿真结果可知，系统的探测信噪比与波数ν和切点高度h相关。在光谱吸收峰附近，由于大气吸收导致信噪比迅速降低，在低层大气吸收峰处甚至仅剩下噪声信号。在低层大气，由于气溶胶和分子的消光导致信噪比迅速下降，这两种因素中主要分布在5 km以下的气溶胶层占主导作用。在5 km以上，由于气溶胶的迅速减少，信噪比迅速增加，到10 km以上，探测信噪比增加到800以上。

有两种方式可以进一步提高探测信噪比，第一种是通过平滑或滤波方式对信号进行处理，第二种是通过多次采样累积来提高信噪比。这里仅讨论第二种方式。

根据信噪比模型，累积M次信号可以将信噪比提高倍。已知采样频率为40 Hz，根据切点扫描速度变化和处理的垂直分辨率，可以得到各高度层对应的累积次数M。仿真结果见图6。由仿真结果可以看出，测量信号在低层大气的累积次数明显高于高层大气。30 km以上累积次数较为稳定。在30 km以下，随着切点高度降低，同等分辨率的累积次数迅速增加。其中，5 km处累积次数约为30 km处累积次数2倍。这是因为低层大气的折射弯曲较大，使垂直扫描速度迅速降低所致。这有利于补偿低层大气由于强散射衰减带来的损失。

图6 累积次数的高度分布Fig. 6 Height distribution of cumulative times

4.3 探测误差分析

在差分吸收处理的条件下，气体分子浓度探测的相对误差与参考波长信噪比SNR、累积次数M、工作波长差分吸收透过率T、以及背景光干扰DSon−DSoff密切相关。其综合影响公式为：

公式(20)描述了采用差分吸收处理的激光掩星探测浓度相对误差ED的综合影响公式。根据该公式，可以由表1参数估算系统的探测误差。其结果见图7，垂直分辨率分别为0.25 km、0.5 km和1 km。

首先，探测误差与垂直分辨率的开方成反比，高垂直分辨率对应较高的误差。0.25 km垂直分辨率的探测误差是1 km垂直分辨率探测误差的2倍。在0.25 km垂直分辨率下7～42 km的测量误差小于0.8%，而在1 km垂直分辨率下误差则小于0.4%。在5～35 km的观测范围内，最大误差出现在5 km处，0.25 km垂直分辨率的最大误差为1.8%，1 km垂直分辨率的最大误差为0.9%。

其次，探测误差与高度密切相关。当高度下降到5 km时，探测误差迅速增加到1.8%。这是因为低层大气信噪比迅速降低所致。当高度由42 km升高到49 km时，探测误差迅速增加到1.6%。这是因为差分吸收透过率迅速提高所致。

图7 探测误差随高度分布Fig. 7 Distribution of detection error varying with height

若可以对信号进行较好的滤波或平滑处理，或采用最优光谱法等更先进的反演手段，测量精度还有望进一步提升。

5 结 论

激光掩星探测技术具有高垂直分辨率、高精度、全球覆盖、全天时探测的优点，是解决痕量气体垂直廓线探测问题的重要手段，是当前温室气体探测技术的重要补充。通过对比分析，本文确定了可调谐激光直接吸收光谱技术路线。通过理论分析和仿真计算，得到了UTLS区域CO2浓度探测误差的影响因素和相互关系。在此基础上，基于最优透过率和最小背景光干扰原则，选择了6 310.915 cm−1@5～10 km、6 310.893 cm−1@11～18 km、6 310.890 cm−1@19～26 km、6 310.883 4 cm−1@27～39 km的工作波长，以及参考波长6 310.15 cm−1。仿真结果表明，在0.25 km垂直分辨率条件下，系统探测误差优于1.8%，且7～42 km探测误差优于0.8%。在1 km垂直分辨率条件下，系统探测误差分别提高到0.9%和0.4%。分析表明，采用可调谐激光直接吸收光谱技术开展掩星探测，可以省去高成本高复杂度的高精度波长稳频系统，有效获取CO2浓度廓线分布，对全球温室气体廓线探测技术发展具有重要参考价值。