碳纳米管/环氧树脂复合薄膜力学性能的支持向量回归预测

程文德， 张家伟

(重庆科技学院 数理与大数据学院，重庆 401331)

以环氧树脂为基础的纳米复合材料具有黏结性强、收缩率低、耐化学腐蚀等优异的特点，广泛应用于功能涂料、电子封装胶、航空航天材料等领域，因而一直受到材料科研者特别关注[1，2]。但其韧性差、机械力学性能低等不足极大地限制了其应用。一些科学家通过添加颗粒或者晶须填料来增强环氧树脂基材料的力学性能，并取得了一定的成功[3，4]。近年来，由于碳纳米管独特的结构和力学、热学、电学性质[5，6]，可将碳纳米管作为填料添加到聚合物中，通过优化实验参数大大增强了碳纳米管/环氧树脂复合材料的各种性能[7，8]。通常的做法是改变一种实验参数，保持其他实验参数不变，找出该实验参数的改变对碳纳米管/环氧树脂复合薄膜力学性能的影响，再用同样的方法研究其他实验参数对力学性能的影响，这种方法实验工作量大，要消耗大量的人力、物力，而且实验参数之间相互依赖，相互影响，无法区分哪个实验参数对力学性能影响占主导，实验参数与力学性能之间关系复杂。因此，很有必要建立不同实验参数下合成的碳纳米管与环氧树脂复合薄膜力学性能的预测模型来指导实验，以制备满足器件要求的力学性能样品。但常规的建模方法很难建立一个精确的数学模型，而支持向量回归机是解决这一问题的有效方法。支持向量回归机(Support Vector Regression，简称SVR)是Vapnik和其合作者[9]在1995年提出来的，是一种基于结构风险最小化的新的机器学习方法，能较好地解决小样本、非线性、局部极小和过学习等问题，已被成功应用于很多实际领域[10-13]。本文利用文献[8]中的实验数据，应用基于粒子群算法参数寻优的支持向量回归方法，并结合留一交叉验证法建立了不同实验参数与力学性能之间的预测模型。

1 SVR原理和参数寻优方法

1.1 SVR原理简介

设样本数据集为{(x1，y1)，(x2，y2)，…(xm，ym)}，使用一个非线性的映射φ将样本集中的x映射到高维空间F，并在特征空间F中进行线性回归：

(1)

式中k(x，xi)=φ(x)·φ(xi)为核函数。选择不同形式的核函数就可以生成不同的SVR模型。SVR常用的核函数有径向基函数、Sigmoid核函数、线性核函数、多项式函数等。本文采用径向基函数建立SVR回归模型：

k(x，xi)=exp(-γ‖x-xi‖2)

(2)

1.2 SVR参数的粒子群算法寻优

由于支持向量回归模型的泛化性能很大程度上依赖于不敏感损失函数ε、误差惩罚因子C和核函数参数γ等3个参数。因此对(ε，C，γ)参数进行寻优十分关键。本文采用粒子群算法[14]寻找最优参数。为了直接反应SVR模型的回归性能，采用均方根误差(RMSE)作为适应度函数：

(3)

2 回归模型的建立

2.1 数据

本文所用的数据来自参考文献[8]，该数据集包含15个实测样本(见表1)，通过改变环氧树脂/丙酮溶液的浓度，将双壁碳纳米管薄膜与环氧树脂一起制得不同环氧量的薄膜复合材料，实验测得不同体积浓度浸泡液下复合薄膜的力学性能，包括拉伸强度、延伸率和弹性模量。他们分析了环氧树脂体积分数对复合薄膜力学性能的影响，其详细实验方法和实验过程可参考文献[8]。

2.2 模型的建立

在应用SVR研究不同环氧树脂体积分数对薄膜力学性能影响的建模过程中，以环氧树脂体积分数V(%)，样品长度L0(mm)和样品截面积S(mm2)作为输入变量，以拉伸强度σb(MPa)、延伸率δ(%)和弹性模量E(GPa)作为输出变量采用留一交叉法进行学习和训练建模。

2.3 模型性能的评估

除采用均方根误差(RMSE)外，还采用平均绝对误差(MAE)，平均绝对百分误差(MAPE)和相关系数(R2)对所建立的模型预测性能进行评价，其定义如下：

(4)

(5)

(6)

表1 不同实验条件下测得的样品力学性能值

3 结果分析与讨论

3.1 SVR模型的结果分析

表2给出了15组不同碳纳米管/环氧树脂复合薄膜的拉伸强度、延伸率和弹性模量的实验值和SVR的计算值及百分误差的比较。从表2可以看出对于三个结果来说SVR预测的大部分样品(12/15=80%)值接近实验值，最大绝对百分误差(第8个样品)为16.86%。对于拉伸强度来说，15个样品中有6个样品的绝对百分误差等于0，有7个样品绝对百分误差不超过10%；对于延伸率来说，15个样品中有10个样品的绝对百分误差等于0，仅有2个样品绝对百分误差超过10%；对于弹性模量来说，在15个样品中有9个样品的绝对百分误差接近0，其他的绝对百分误差也在9%以内(除了第8个样品)。表3给出了SVR模型预测性能的评价，从表3可以看出15个样品的拉伸强度、延伸率和弹性模量的预测值的MAE分别为1.60、0.30和0.02，MAPE分别为3.96%，3.14%和2.62%，相关系数分别高达0.991，0.990和0.997。所有这些结果表明SVR模型预测精度高，泛化能力强，是一种有效的预测、分析手段。

表2 预测值和实验值的比较

表3 模型预测的性能评价

图1给出了SVR建模预测值与实验值的对比。从图1中可以看出SVR计算值大多数都落在了最优拟合曲线上或者非常靠近最优曲线，直观反映出SVR预测值接近实验值，表明SVR有很好的建模效果和高的预测精度。

图1 预测值与实验值的比较

4 结 语

根据不同实验参数下制备的碳纳米管/环氧树脂复合薄膜样品实验数据，应用基于粒子群算法(PSO)寻优的支持向量回归(SVR)方法，建立了三个实验参数与薄膜力学性能之间的预测模型。留一交叉法(LOOCV)结果表明环氧树脂体积分数对复合薄膜力学性能影响复杂，呈现高度的非线性。SVR模型对复合薄膜力学性能预测非常有效，预测误差小，预测精度高，泛化能力强。该方法对实验工作者寻找理想的复合薄膜力学性能具有重要的理论指导意义。