松辽盆地钱家店砂岩型铀矿床油气运移与铀成矿的关系：来自流体包裹体的证据

崔启杰，王可勇，李建国，马雪俐，赵华雷，杨贺，孙丽雪

1.吉林大学 地球科学学院，长春 130061；2.中国地质调查局 天津地质调查中心，天津 300170

0 引言

国内外主要的铀矿类型有花岗岩型、火山岩型、砂岩型和碳硅泥岩型，其中砂岩型铀矿储量位居铀矿总储量的前列，它通常与油气同盆共存。勘查实践表明，砂岩型铀矿与油气具有密切的时空联系：空间上，含油气盆地内油气藏多聚集于盆地中部和深部，而铀矿床则产于盆地的浅部和边缘，烃源岩往往赋存于铀矿层下部[1-2]。但是在松辽盆地、准噶尔盆地、柴达木盆地油气田钻孔排查中，发现新的深部铀异常，突破了盆地内部没有铀矿的认识[3]。时间上，铀成矿与油气成藏存在3种认识：①油气运移早于铀成矿，一般认为岩石中有机质含量> 0.1%时，可以还原高价铀离子[4]，然而勘探发现许多产于干旱气候下的有机质含量不足0.1%的红色砂岩中同样发育铀矿化，如新疆塔里木盆地的巴什布拉克铀矿床以及准噶尔盆地顶山乌伦古河组铀异常，推测成矿期前有油气的运移[5-7]；②铀成矿作用先于油气的叠加改造[8]，如鄂尔多斯北部的灰绿色砂岩是油气二次还原的产物；③油气侵入与铀成矿大致同时发生，松辽盆地嫩江期末反转构造是油田流体渗出的主要构造期，也是钱家店铀矿的主成矿期[9-10]，矿体与油气藏位于同一构造带，砂岩型铀矿位于构造上层，油气藏位于构造下层，上部砂岩层发育有从盆缘向盆内补给的含铀含氧水，下部的油气藏向上微渗补给还原剂，在两种流体相遇处富集成铀矿带[11-12]。由此可见，油气运移与铀成矿时空关系存在较大的争议。笔者选择松辽盆地钱家店铀矿床作为研究对象，对二者之间关系展开深入研究。基于构造活动宏观分析，前人认为油气运移与铀成矿大致同时发生，基于二者的微观机制研究，前人通过扫描电镜、电子探针等方法已对松辽盆地钱家店铀矿床铀的赋存状态进行了大量研究，铀主要以独立铀矿物和吸附铀为主，铀矿物主要产在碎屑颗粒间或裂隙中，或充填于砂岩胶结物中，或围绕黄铁矿生长，吸附铀以黏土吸附和有机质吸附为主[9，13-18]，显然铀的赋存状态多样。然而哪种寄存矿物与铀同期，且可进行成矿流体性质研究，还不明确。最近，越来越多学者在赋矿层砂岩样品中发现大量有机包裹体[19-22]，其产状多样，证明有油气通过赋矿层。但是铀矿物的赋存状态与有机包裹体的产状还未进行系统科学的联系。

为解决上述问题，笔者对油气运移与铀成矿的微观机制进行更深一步的研究：①对赋矿砂岩展开成岩作用研究，进而构建成岩演化序列，为流体包裹体研究奠定基础；②利用电子探针方法明确铀矿物的主要寄主矿物；③详细分析油气运移过程中捕获的有机包裹体的岩相学特征以及测温特征,并对铀矿寄主矿物中的包裹体进行岩相学及测温分析。将有机包裹体与成矿期包裹体置于成岩共生框架中，厘清二者之间的世代关系，进一步明确油气运移与铀成矿的关系。

1 区域地质背景

中亚造山带受中生代时期华北板块与蒙古—西伯利亚板块的拼合[23]、新生代时期太平洋板块NWW向欧亚板块俯冲[24]的影响，形成现在的盆山格局。松辽盆地位于其东段，是晚中生代以来开始发育的大型陆相沉积盆地(图1a、b)。

1.1 区域地层

基底岩性主要由前寒武纪中深变质岩、浅变质岩和古生代花岗岩组成[30-31]。沉积盖层由上侏罗统、白垩系、古近系、新近系和第四系组成。上侏罗统由火石岭组构成，岩性主要为中-基性火山岩、火山碎屑岩，为湖相沉积；白垩系覆盖全区，分为上、下统，下白垩统由沙河子组、营城组和登娄库组组成，为湖相沉积；上白垩统由泉头组、青山口组、姚家组、嫩江组、四方台组和明水组组成，岩性为巨厚的河湖相碎屑岩、泥岩以及页岩；第三系主要分布在盆地西部地区，由依安组、大安组和泰康组构成；第四系广布全区，为一套风积、冲积和洪积而成的松散堆积(图1d)。

1.2 区域构造

松辽盆地呈NE向，受区域性控盆断裂所围限，分别为西缘嫩江—白城断裂、东缘依兰—伊通断裂、南缘赤峰—开原断裂以及西北缘贺根山—黑河断裂、东北缘逊克—铁里断裂[33-36]。盆地内部构造由基底断裂和盖层构造两部分组成，盆地基底断裂由NE-NNE向、NW向、SN向、EW向4组断裂系统构成，构造性质复杂，对油气集聚以及砂岩铀矿的形成起到重要作用[25，37]；盖层构造由一系列NE向褶皱构造和断裂构造组成，主要褶皱构造表现为5～7组背斜紧闭、向斜宽缓的隔挡式褶皱构造，近平行排列产出[38-41](图1c)。

1.3 区域岩浆岩

松辽盆地的侵入岩可划分为早古生代、晚古生代、中生代3个阶段。早古生代花岗岩零星地分布在盆地西北部，晚古生代花岗岩主要分布在盆地中部和西部，中生代花岗岩分布在盆地中部和东部[33]。松辽盆地的火山岩以中生代和新生代为主，其中中生代岩浆活动集中在晚侏罗世火石岭期和早白垩世营城期，分别为中-基性、中-酸性岩浆活动，代表性火山岩有流纹岩、玄武岩以及凝灰岩，主要分布在大兴安岭西侧；新生代岩浆活动以基性为主，代表性火山岩有辉绿岩和碱性玄武岩，沿NE向断裂带分布[25，35-37](图1c)。

2 矿床地质特征

2.1 矿区地质

钱家店铀矿床位于开鲁凹陷的东北部，呈NNE-NE向狭条带状展布，面积约1 280 km2(图1d)。矿区基底岩性主要为晚古生代浅变质岩、花岗岩，侏罗系富铀酸性火山岩；矿区盖层由上白垩统青山口组、姚家组及嫩江组构成，其中姚家组是主要赋矿及找矿目的层位[9]。姚家组以辫状河沉积为主，可分为上、下两个岩性段，中部紫红色泥岩构成姚上段与姚下段的隔水层，两段岩性主要为细粒灰白色长石砂岩。

a.亚洲构造简图(据文献[25-26]修改)；b.东北地区构造图(据文献[27-29]修改)；c.松辽盆地区域地质图 (据文献[25,34-36，38-40]修改)；d.开鲁凹陷地质图(据文献[32]修改)。图1 松辽盆地区域地质图Fig.1 Regional geological map of Songliao Basin

矿区产状总体上表现为NW向，倾角为5°～10°。矿区构造总体上表现为缓倾斜的NE向箕状断陷[9]。白垩纪晚期开始，断裂由张性变为压扭性并出现反转，导致上盘地层剥蚀、弯曲，为该区后生层间含氧含铀水的渗入及砂岩型铀矿的形成起到关键的作用[42]。矿床受晚白垩世姚家期辫状河道洼地、NNE向贯通性基底断裂及晚白垩世嫩江期末反转隆升剥蚀构造天窗三位一体控制[43]。

2.2 矿化特征

姚家组矿体产状与地层产状基本一致，呈板状、透镜状，产于灰白色黏土蚀变带与灰色还原带的过渡部位。姚家组上段铀矿化分布范围大，富集在北东部及南西部，累计厚度达8～22.9 m；姚家组下段铀矿化主要富集在北东部，累计厚度达8～33.6 m[9，13](图2)。

图2 钱家店铀矿床矿体图(剖面线位置见图1) (据文献[44]修改)Fig.2 Ore-body of Qianjiadian uranium deposit

矿石类型有浅灰色岩屑长石细砂岩铀矿石，灰色含炭屑粉砂质泥岩、粉砂岩铀矿石，灰色含泥砾钙质细砂岩铀矿石。矿石结构构造主要为分散微粒状结构、球状结构、微脉状及块状构造，矿物组合为草莓状黄铁矿-沥青铀矿组合、胶黄铁矿-沥青铀矿组合及微晶石英 (玉髓)-沥青铀矿组合3种。地下水渗入氧化后的黏土蚀变，包括高岭石、蒙脱石、伊利石等；灰绿色岩石中的还原蚀变，包括黄铁矿化、碳酸盐化[43-45]。

铀矿的存在形式以铀矿物与吸附铀为主。铀矿物为呈粒状、球状、团块状、条带状及分散显微粒状的沥青铀矿，以团块状或显微粒状集合体形式分散充填在砂岩胶结物中，或与胶状黄铁矿共生；吸附铀主要为有机质及黏土[9，13，46]。

3 样品采集及研究方法

选择钱家店铀矿床强矿化段6473#、5665#、4857# 3口钻井，111个样品(图3)，分别磨制薄片、电子探针片以及测温片，进行成岩作用、铀矿物寄主矿物确定以及流体包裹体岩相学和显微测温研究。

图3 钱家店铀矿床样品取样位置Fig.3 Sampling locations of Qianjiadian uranium deposit

3.1 成岩作用研究

样品薄片鉴定实验在吉林大学地球科学学院岩矿鉴定实验室完成，使用仪器为OLYMPUS BX-51显微镜。成岩演化序列的划分主要以各个成岩阶段的一般成岩特征、碳酸盐胶结物在各个成岩阶段的产状特征以及硅质胶结物在成岩作用中的演化特征为依据[47-48]。

3.2 成矿期流体包裹体寄主矿物的研究

在富铀矿石砂岩中选择17件样品开展电子探针测试，确定成矿期与铀矿化关系密切的矿物，从而为下一步寻找与成矿期同期流体包裹体奠定基础。测试地点为核工业北京地质研究院。首先将矿石样品磨制成抛光探针片，再利用X-射线能谱确定铀矿物的赋存状态及与其相关的矿物类型，最后开展定量分析。探针片经喷碳处理后利用电子探针显微分析仪对样品进行测试分析，所用仪器型号为JXA-8100，二次电子分辨率为6 nm，放大倍数为40～300 000。

3.3 流体包裹体岩相学及显微测温研究

包裹体岩相学观察及显微测温分析实验在吉林大学地球科学学院地质流体实验室完成。室内将样品制成厚约0.2～0.3 mm的流体包裹体测温片，用丙酮浸泡约3～4 h后清水洗净晾干；在包裹体常规透光显微镜及荧光显微镜下查明研究样品中成矿期热液矿物中发育的流体包裹体类型、包裹体组合，确定流体包裹体捕获世代关系；筛选出适合显微测温的包裹体进行冷冻-升温测温工作。其中流体包裹体岩相学观察采用仪器为德国Carl Zeiss Axiolab型显微镜(10×50)和日本OLYMPUS BX-51型荧光显微镜，测温仪器为英国Linkam THMSG-600型冷热两用台(测温范围为-180～500℃)；包裹体盐度根据冰点温度进行计算。

4 研究结果

4.1 成岩作用研究

赋矿砂岩碎屑颗粒大小多为0.2～0.6 mm，以细中粒为主，多呈次棱角状，少量呈棱角状及次圆状，分选性为中、差。石英含量25%～50%，见石英加大边结构；长石含量10%～35%，部分长石黏土化强烈；岩屑含量30%～65%，其成分以火山岩岩屑为主，具霏细结构；室内定名为长石岩屑砂岩、岩屑砂岩(图4)。胶结物主要由硅质胶结物、碳酸盐胶结物、黏土胶结物以及铁质氧化膜组成，其中浅红色砂岩中铁质氧化膜含量较多，而浅灰色砂岩中硅质胶结物含量较多。

图4 钱家店铀矿床含矿砂岩分类三角图Fig.4 Triangular classification of ore-bearing sandstone in Qianjiadian uranium deposit

本次成岩演化序列研究结果为：泥晶碳酸盐、自生黏土膜-石英加大边、石英加大边外围黏土膜、隐晶质玉髓胶结物、白云石、亮晶方解石-脉状方解石、压实的隐晶质玉髓胶结物、具褐铁矿化现象的铁白云石(图5)。系统的薄片鉴定结果表明，赋矿砂岩经历了早、中、晚3期成岩作用。早期成岩作用形成自生黏土膜和呈纤维状、粒状的泥晶碳酸盐；中期以石英加大边、石英加大边外围的黏土膜、隐晶质玉髓胶结物以及交代碎屑颗粒(大部分或全部)的亮晶方解石为主；晚期则以压实的隐晶质玉髓胶结物、呈脉状、裂缝充填普遍的方解石、具褐铁矿化现象的铁白云石、具浸染现象的褐铁矿以及颗粒表面的铁质氧化膜为主(图6)。

图5 钱家店铀矿床成岩演化序列Fig.5 Sequence of diagenetic evolution of Qianjiadian uranium deposit

4.2 成矿期流体包裹体寄主矿物的确定

电子探针分析结果表明,研究区含矿砂岩中的铀矿物大多以粒状、浸染状富集在含矿砂岩胶结物中(图7d、e、f)，少量赋存在碎屑颗粒溶蚀孔隙中(图7b、c)。本次实验在硅质胶结物中发现了铀矿物(图7a)。硅质胶结物表面极其粗糙，与碎屑颗粒石英表面光滑平整、干净的特点明显有别。

图6 含矿砂岩显微特征Fig.6 Microscopic characteristics of ore-bearing sandstone

4.3 流体包裹体岩相学及测温结果

4.3.1 有机包裹体岩相学

钱家店铀矿床含矿砂岩中有机包裹体在室温下多以富气相和气液两相为主，其形态多以规则的椭圆状、次圆形零星分布或成群产出，大小一般为5～10 μm，个别较大者可达15 μm，在透射单偏光镜下气相呈灰色，液相略呈淡褐色；在UV激发下气相不显荧光，液烃呈淡黄白色荧光。石英加大边有机包裹体零星随机分布，气液比为50%±(图8a)；长石中的溶蚀孔多沿解理面发育，其内捕获的有机包裹体气液比为40%～60%(图8e)；胶结物中有机包裹体随机成群分布，气液比为60%± (图8f、h)；颗粒裂隙中有机包裹体形状不规则，沿裂隙分布(图8 d、g)。

a.铀矿物寄主在硅质胶结物中；b、c.铀矿物赋存在碎屑颗粒溶蚀孔中；d-f.铀矿物赋存在胶结物中。图7 钱家店铀矿床铀矿物电子探针图Fig.7 Electron probe of uranium minerals in Qianjiadian uranium deposit

a.石英加大边以及碎屑颗粒微裂隙发育的有机包裹体显微特征(c-1.石英加大边，c-2.碎屑颗粒微裂隙，b-1/ b-2.TR/UV)；d. UV下沿颗粒微裂隙中发育的有机包裹体显微特征；e. UV下长石溶蚀孔中发育的有机包裹体显微特征；f.胶结物中发育的有机包裹体：f-1/ f-2.TR/UV下胶结物中有机包裹体显微特征； f-3/ f-4.TR/UV下碎屑颗粒边缘有机包裹体显微特征；g.沿微裂隙发育的有机包裹体显微特征；g-1/g-2.TR/UV下有机包裹体显微特征；h.胶结物中发育的有机包裹体显微特征(TR：透射光显微镜；UV：荧光显微镜)。图8 钱家店铀矿床有机包裹体岩相图Fig.8 Petrographic characteristics of organic inclusions in Qianjiadian uranium deposit

4.3.2 成矿期流体包裹体岩相学特征

硅质胶结物中随机成群分布气液两相包裹体，大小3～7 μm，气液比一般为5%～10%，形状有椭圆状、似圆状以及不规则状(图9)。

图9 硅质胶结物中气液两相包裹体显微特征Fig.9 Microscopic characteristics of gas-liquid inclusions in siliceous cements

4.3.3 流体包裹体测温特征

本次研究仅对有机包裹体进行了均一温度测定，包裹体以均一至液相方式为主，均一温度变化范围为60～130℃，其中多集中于75～82℃和105～110℃ 两个温度区间 (图10，表1)；硅质胶结物中气液两相包裹体一般在-40℃以下完全冻结，冰点温度变化范围为-1～-3.8℃，对应流体盐度[ω(NaCleqv)]为1.7%～6.1%，盐度峰值区间为3%～3.5%；包裹体以均一至液相方式为主，均一温度变化范围为104.5～169.5℃，峰值温度区间为125～132℃ (图10，表2)，显示成矿流体为低温、低盐度的NaCl-H2O体系热液。

图10 流体包裹体均一温度--盐度直方图Fig.10 Homogenization temperature-salinity histogram of fluid inclusions

表1 有机包裹体显微测温表

表2 硅质胶结物中气液两相包裹体显微测温表

5 讨论

5.1 有机包裹体与成矿期流体包裹体世代关系

在成岩演化序列的基础上，本文首先明确可以用来进行成矿流体研究的铀的寄主矿物，再对有机包裹体进行详细的岩相学观察，最后将有机包裹体以及成矿期气液两相包裹体置于成岩共生组合框架中，探讨二者的世代关系。

依据成岩阶段划分标准SY/T5477—2003[47]，成岩阶段除早、中、晚3个阶段外，还包括成岩最早期沉积物沉积后尚未脱离上覆水体发生变化的同生成岩阶段，以及成岩最晚期因构造抬升暴露或接近地表，受大气淡水氧化溶蚀的表生成岩阶段，但是鉴于成岩矿物中适合包裹体研究的寄主矿物较少，因此笔者把成岩作用的同生成岩阶段以及表生成岩阶段分别列入早成岩阶段和晚成岩阶段中，简单划分为早、中、晚3个阶段。现对划分结果进行如下解释：①前人已有对钱家店砂岩铀矿进行成岩演化序列研究[17，49-50]，本文研究的不同之处在于，明确了强矿化砂岩硅质胶结物含量较多，以隐晶质玉髓胶结物为主。有关隐晶质玉髓胶结物的来源，可能是火山碎屑沉积物溶解释放出硅质[51-53]。硅质胶结物强化了岩石，可以抑制后期的压实作用；②隐晶质玉髓胶结物与亮晶方解石胶结物形成时期大致相同，同为成岩的中后期，其含量的变化以及形成的先后顺序可能与成岩环境有关，酸性环境中硅质胶结物稳定，进而含量多，碱性环境中碳酸盐胶结物交代能力强，因此含量多。前人研究显示钱家店铀矿床经历了成岩期弱碱性，成矿早期酸性，成矿晚期弱碱性、碱性，成矿后期碱性、强碱性环境的转变[45]，其成矿早期为酸性环境，晚期为碱性环境，因此碳酸盐胶结物可交代硅质胶结物；③褐铁矿浸染现象表明氧化作用较强，可能与构造抬升，受到大气淡水氧化溶蚀有关，属于划分标准中的表生成岩阶段。

本文明确可进行成矿流体研究的铀的寄主矿物是硅质胶结物，它与铀矿物的形成时期一致。主要依据为：①电子探针分析结果表明：研究区含矿砂岩中的铀矿物大多以粒状、浸染状富集在含矿砂岩胶结物中，少量寄存在碎屑颗粒的溶蚀孔中。这些赋存状态有一个共同特征，即属于成岩晚阶段。本次研究在硅质胶结物中发现了铀矿物，其表面极其粗糙，与碎屑颗粒石英表面光滑平整、干净的特点明显有别，可能为隐晶质玉髓胶结物，且前人运用电子探针方法也发现有微晶石英 (玉髓) -沥青铀矿组合[43]；②前人对铀矿的存在形式进行了广泛研究，铀矿物的赋存状态多样[9，13，15，17，18，46]，这些产状均属于晚成岩阶段；③前人对铀成矿的年龄广泛研究，可知铀成矿是后生成矿[32，46，54]，其成矿年龄比含矿层位的沉积时代年轻；④含氧含铀流体运移过程中，遇还原环境会沉淀。寄主矿物的选择，不能是吸附铀的黏土和有机质，也不能是裂隙或者孔隙中具有沥青铀的碎屑颗粒，因为它们不具有与所寄存矿物同时形成的关系，所以本次研究确定硅质胶结物为与铀矿物共生的寄主矿物。

研究表明研究区含矿砂岩中发育较多有机包裹体，它们大部分产于石英加大边、胶结物、颗粒微裂隙以及颗粒溶蚀孔中，通过产状可判断其捕获于中成岩阶段和晚成岩阶段，这与前人研究结果一致[19-21]。

基于以上分析，将有机包裹体以及成矿期气液两相包裹体置于成岩时间轴上，可知二者的世代关系为，有机包裹体的捕获早于气液两相包裹体，且有机包裹体的捕获是多期次的(图11)。

图11 有机包裹体与成矿期流体包裹体世代关系图Fig.11 Generation relationship between organic inclusions and fluid inclusions during mineralization

5.2 油气运移与铀成矿的关系以及成矿流体性质

通过包裹体均一温度、盐度数据进行探讨：①估算油气运移时间，结合前人对铀的精确定年结果，对油气运移与铀成矿在时间上进行精确对比；②分析总结成矿流体性质。

5.2.1 油气运移与铀成矿的时间对比

油气运移时间的确定需要有机包裹体的捕获深度，包裹体捕获深度采用公式[55-57]为：

H=(Tc-To)/G×100

(1)

式中：Tc为测定包裹体的均一温度，℃；To为包裹体形成时的地表温度，℃，取该地常年平均温度20℃；G为古地温梯度，℃/100 m；H为油气运移成藏时的深度，m；流体包裹体的均一温度范围为60～130℃，其中峰值温度分别为76～82℃、105～110℃；前人研究松辽盆地白垩纪末的地温梯度为(4.26～4.80)℃/100 m[58]。姚家组形成于松辽盆地裂谷后阶段，该阶段凹陷延伸至整个盆地，中南部凹陷可适用于研究区域。笔者选择松辽盆地东南部德惠断陷区的埋藏史-热史图[59]，最后得出油气运移的时间为距今72～64 Ma，其中两个峰值分别为65 Ma、70 Ma(图12)。

已有研究表明，世界上多数砂岩铀矿床主要形成于20～0.1 Ma，钱家店铀矿床年龄范围为53～3 Ma，形成于新生代[32，46，60-61]。其成矿年龄比含矿层位的沉积时代年轻。笔者通过包裹体均一温度、埋藏史-热史图估算出油气运移的时间为72～64 Ma。通过二者年龄的精确对比，可知油气运移的时间要比铀成矿的时间早。

5.2.2 成矿流体性质

成矿期气液两相包裹体研究结果显示成矿流体为一类不同于高温岩浆的低温、低盐度NaCl-H2O体系热液，可能来自大气降水，然而包裹体均一温度介于104.5～169.5℃之间，明显高于古地温温度(<110℃)(图12)，而且高于地表的低温流体。究其原因，笔者认为它是受后期热流体的叠加改造，这些热流体可能与辉绿岩脉岩浆活动有关[16，43，62-63]，使得砂岩产生大量的新生胶结物；也可能与盆地抬升时地温梯度升高而产生的热对流有关，使得对温度变化敏感的矿物(石英和方解石)的再沉淀和再溶解。

6 结论

(1)研究区强矿化段砂岩硅质胶结物含量较多，为隐晶质玉髓胶结物。流体包裹体成岩演化序列为：泥晶方解石、自生黏土膜-石英加大边、石英加大边外围黏土膜、颗粒间压实的隐晶质玉髓胶结物、自形白云石、亮晶方解石-脉状方解石、具褐铁矿化现象的铁白云石。

(2)研究区硅质胶结物(隐晶质玉髓胶结物)可用来研究成矿流体。气液两相包裹体测温结果暗示成矿流体是一类不同于高温岩浆热液却高于古地温和地表水温的低温、低盐度热液流体。

(3)研究区油气初次运移早于铀成矿，且存在多期次运移。

致谢感谢核工业北京电子探针实验室和吉林大学地质流体实验室对本次工作的支持!