耦合观测数据-模型计算-案例分析的臭氧综合预报方法

2022-09-16 07:07吴卫东沈振兴李毅辉张霖琳
环境科学研究 2022年9期
关键词:大气压臭氧风速

吕 婧,杨 震,吴卫东,沈振兴,刘 静,李毅辉,陈 静,张霖琳

1. 陕西省环境监测中心站,陕西 西安 710054

2. 西安交通大学,陕西 西安 710049

3. 中遥环境(西安)股份有限公司,陕西 西安 710005

4. 中国环境监测总站,北京 100012

《大气污染行动防治计划》颁布以来,我国很多省份针对大气污染问题颁布并实施了一系列政策措施,这些政策措施大幅削减了污染物排放总量,环境空气中PM、SO2、NOx、CO 等浓度持续下降;但臭氧作为二次污染物,其浓度并未随污染源减排力度的加大呈下降趋势[1-4]. 近年来,针对臭氧污染问题,我国多地区陆续颁布了针对臭氧污染防治的政策措施,但臭氧污染情况未有明显改善. 在此背景下,结合大气污染扩散条件对污染程度、范围和时长等进行研究,预判臭氧污染情况,进而有效支撑精细化管控措施的制定,是各地区迫在眉睫的环境管理需求[5-7].

针对臭氧污染问题,国内外均展开了较多研究,Ariyajunya 等[8]采用经验动力学建模方法和扩展空气质量综合建模证明了空气质量控制策略的可行性.Ge 等[9]使用数据同化系统评估臭氧预报的不确定性,此外也有一些较为成熟的地面臭氧业务预报研究[10-14].虽然,利用一些模型系统或同化算法可以对臭氧浓度进行评估及分析其影响因素,但目前臭氧模式预报和统计预报的技术难以满足不同地域精细化环境管理需求,臭氧数值模式预报和统计预报工作结果表明,数值预报以大气动力学理论为基础,通过偏微分方程组描述大气污染物在空气中的各种物理化学过程,从而模拟空气质量的变化. 除气象数据外,数值预报还需要较为准确的污染物排放数据、详细的地理环境数据、边界条件等,并需要做大量的计算;同时,由于污染源的污染物排放动态变化较大,难以获得精确的污染源数据,因此数值模型易受排放清单不准确的影响,导致预报准确率偏低,目前的预报结果往往难以达到理想效果[15-17]. 针对数值模型的局限性,有学者[18-19]采用统计模型对其进行优化,统计模型以本地化的地理-气象-排放-化学-环境等多源多维生态环境大数据为基础,通过深入挖掘污染影响因子及其关联关系,构建多个预报特征,实现对数值预报的有效补充. 然而,臭氧浓度水平与气象及大气反应过程存在高度非线性关系,统计模型难以反映其中的物理内涵,难以解释其中的大气物理过程和化学转化[20-21]. 由此可知,上述两种预报方法均具有应用局限性,且稳定性不佳,难以满足精细化环境管理需求,亟需构建稳定性高、实用性强的本地化臭氧预报方法. 因此,该研究总结多年成熟的臭氧预报工作经验[22-25],在此基础上构建基于观测数据-模式计算-案例分析等组成的实用性强的本地化臭氧综合预报方法[26-29],规范和完善适合不同省(市)级的臭氧预报方法体系.

该研究目的是建立科学实际的臭氧预报方法,通过总结多种臭氧预报技术方法,构建臭氧工作预报流程;同时,针对流程中涉及的关键技术参数和要求进行细化,分别以陕西省及其省会城市-西安市为例,通过分析历史气象和环境空气质量数据,获取陕西省臭氧污染规律以及西安市不同气象条件下的臭氧等级分布规律和典型案例预报要点,明确构建人工订正经验技术集的方法,以期为臭氧预报模式的本地化提供科学的技术路线,同时也为全国各地区的臭氧预报提供技术参考.

1 分析对象及方法

1.1 数据源

该研究使用的臭氧观测资料数据来源于全国环境空气质量日报发布系统发布的陕西省城市环境空气质量日报中臭氧日最大8 h 滑动平均值(简称“O3-8 h浓度”),气象监测数据来源于陕西省气象台提供的温度、相对湿度、大气压强和风速. 臭氧污染特征分析的统计时间为2017-2019 年,近地面气象因子与臭氧等级的关系、典型天气类型对臭氧污染的影响以及典型臭氧案例气象因子特征分析的统计时间均为2017-2019 年典型臭氧污染期(4-9 月).

1.2 分析方法

该研究通过对比环境空气自动监测真值及预报值之间的误差进行准确率评估,误差区间在-15%~15%之内则代表预报准确,分级标准以预报结果为准进行输出,以此评定臭氧等级. 分级标准:O3-8 h 浓度小于100 μg/m3时为优,在100~160 μg/m3之间时为良,在160~215 μg/m3之间时为轻度污染,在215~265 μg/m3之间时为中度污染,在265~800 μg/m3之间时为重度污染.

2 臭氧预报综合技术路线

基于对臭氧预报工作的总结和研究,建立包括臭氧预报效果评估与结果择优、人工订正、预报会商及预报结果回顾等组成的臭氧业务化预报工作流程(见图1). 首先,对各模式预报结果及相对应时段的观测结果给出定量关系和评价,选择最佳的模型预报结果作为参考;其次,在模式预报结果的基础上,通过臭氧近期实况分析、大气条件分析与预测、历史相似案例对比等,从未来污染变化趋势、最高污染等级、污染持续时间、臭氧大气化学反应条件、污染扩散条件等角度对初步预报结果的准确性和合理性做出判断和必要的人为订正;最后,经预报会商后,对预报结果进行整理形成可发布的预报产品,并对预报效果进行回顾分析.

图1 臭氧预报工作流程Fig.1 Flow chart of ozone prediction

2.1 臭氧预报效果评估与结果择优

对各空气质量预报模式所产生的预报结果和对应时段的实测结果进行定量关系分析及评价,其中包括阶段性(长期)、近期及特定场景下的模型臭氧预报工作评估等.

2.2 人工订正

通过有良好预报经验的预报员来分析未来相关气象条件变化从而得出臭氧污染潜势,采用相似案例比对的方法,结合历史和近期臭氧污染规律,确定模型预报结果可否接受,对不可接受的预报结果进行人工修正,形成初步预报结果.

2.2.1 大气条件分析与预测

分析气象预报产品,明确臭氧生成和扩散传输的潜势并初步判定臭氧等级.

500 和700 hPa 位势高度演变决定了云和降水的生成、发展,影响臭氧前体物的湿清除以及到达低层紫外线强度等. 重点分析500 和700 hPa 高空槽和脊的发展变化,可以明确待预报区域云和降水的天气特征,得出未来一段时间的臭氧生成潜势.

850 hPa 位势高度重点分析风速、风向、温度和相对湿度的变化. 风速、风向和温度决定大气边界层的垂直扩散和水平传输能力,相对湿度决定大气边界层内的干湿状况,可以明确臭氧生成和扩散传输的潜势.

综上,预判未来一段时间待预报城市天气类型,结合该城市不同天气类型下臭氧等级分布规律,可初步判定臭氧等级.

分析925 hPa 位势高度和地面气压场,明确大气控制形势的强度. 低压系统通常导致不稳定天气,云量增多,常出现阴雨天气,不利于臭氧生成;而高压系统控制时以晴好天气为主,利于臭氧生成. 重点分析地面温度、相对湿度及风速等气象因子演变,根据臭氧生成与温度呈正相关,与相对湿度、大气压强和风速均呈负相关的规律,结合待预报城市不同气象因子下臭氧等级分布规律,最终判定未来一段时间的臭氧生成潜势及污染等级.

2.2.2 历史相似案例对比

以历史臭氧案例为基础,从主导天气形势及气象影响因素等方面进行比对分析,分析相似主导因素下城市臭氧污染水平的变化趋势特征,为臭氧预报提供参考,初步确定O3-8 h 浓度.

2.2.3 臭氧近期实况分析

分析近2~4 周内的臭氧实况,在臭氧污染机理不明和前体物源清单缺失的现状下,把握近期的臭氧污染情况. 通过气象条件对比,进一步修正臭氧日浓度,最终确定臭氧预报结果.

2.3 预报会商和预报效果回顾

为了评估臭氧预报结果的可靠性,需要建立预报会商与效果回顾机制. 会商内容主要包括大气条件分析结果、区域传输情况及空气质量预报结果等.

预报效果回顾包括中长期预报效果统计评估、短期预报效果评估和典型污染过程全面推演三种类型. 中长期预报效果统计评估侧重于预报准确率的评估,包括预报等级、污染落区和首要污染物预报准确率的统计分析. 短期预报效果回顾主要是指填写预报值班日志,包括值班人员信息、预报结果、气象资料、近期污染状况和天气形势、预报订正结果以及预报依据、会商意见评估预报结果等. 典型污染过程全面推演指针对污染事件开展成因研判、来源分析、过程推演、历史相似案例比较等方面的分析.

3 构建人工订正经验数据集

对于臭氧预报人工订正经验数据集的构建,国内许多研究仅停留在对臭氧污染特征的研究,如安俊琳等[30]利用分类主成分分析和逐步回归法所构建的大气臭氧浓度统计预报,宋榕荣等[22]运用多元线性回归法建立了厦门市臭氧预报及评估系统. 国外方面,Zhang 等[31]利用气象-化学模型耦合方法来构建美国东南部地区大气污染数据集,Balashov 等[32]基于统计模型对臭氧时空分布特征进行分析,研究多集中在集成算法及统计模型分析阶段[33-36]. 而笔者研究在分析相关性的基础上,侧重分析不同气象因子、天气类型、气象场条件下臭氧等级分布规律,进而建立了可量化的人工订正经验数据集. 该研究以预报人工经验为导向,有针对性地对臭氧污染规律进行分析,从而实现臭氧人工预报经验的本地化和量化.

3.1 臭氧污染规律

3.1.1 臭氧污染的时间变化特征

利用2017-2019 年陕西省臭氧数据对臭氧月第90 百分位数浓度(简称“臭氧月90-per 浓度”)及臭氧月均浓度变化情况进行了分析. 结果表明:2017-2019 年陕西省各市臭氧月90-per 浓度及月均浓度的变化特征均呈单峰型,并均在6-8 月达峰值〔见图2(a)(b)〕. 2018 年7 月,受降水(陕西省“秋淋”现象)影响[3],多数城市臭氧月均浓度变化特征呈双峰型,峰值出现在6-8 月. 典型臭氧污染期(4-9 月),臭氧月90-per 浓度及月均浓度差异较大;非典型臭氧污染期(1-3 月及10-12 月),各市的臭氧光化学反应均处在较低水平,臭氧月90-per 浓度及月均浓度差异较小.

图2 陕西省10 市臭氧月90-per 浓度、月均浓度和O3-1 h 浓度变化趋势Fig.2 Variation trend of monthly 90 per, monthly average and daily ozone concentration in ten cities of Shaanxi Province

对陕西省城市环境空气质量日报中臭氧日最大1 h 滑动平均值(简称“O3-1 h 浓度”)数据进行统计分析,发现陕西省各市O3-1 h 浓度变化趋势与近地面大气光化学过程密切相关,呈白天高、夜间低的单峰型变化特征〔见图2(c)〕. 日出后受光化学反应增强的影响臭氧浓度开始升高,在14:00-17:00 之间达到峰值,20:00 之后受光化学反应减弱以及近地面臭氧沉积作用的共同影响,臭氧浓度降低. 针对以上对臭氧日变化特征的研究,应重点关注峰值(14:00-17:00)前后4 h (即O3-8 h 浓度出现的时段)的相关气象条件和前体物浓度的变化情况,以便更准确地判断当日的臭氧空气质量分指数(IAQI).

3.1.2 臭氧空间分布特征

陕西省各市臭氧年第90 百分位浓度(简称“臭氧年90-per 浓度”)空间分布如图3 所示. 由图3 可见,陕西省2017-2019 年臭氧年90-per 浓度空间分布较一致. 受臭氧前体物污染源排放、地形地貌和区域气候等影响[37],陕西省臭氧年90-per 浓度空间分布特征呈关中地区最高、陕北地区次之、陕南地区较低的特征. 其中,关中地区中东部臭氧年90-per 浓度高于西部;陕北地区榆林市臭氧年90-per 浓度明显高于延安市;而陕南地区的汉中市、商洛市和安康市臭氧年90-per 浓度基本持平.

图3 2017—2019 年陕西省各市臭氧年90-per 浓度的分布情况Fig.3 Spatial distribution of ozone year 90-per concentration in cities of Shaanxi Province from 2017 to 2019

3.1.3 臭氧等级月分布特征

由图4 可见:2017-2019 年陕西省各市臭氧优等级天数占3 年总天数的46%~66%,一年中臭氧优等级天数呈“V”字形分布特征,6-7 月优等级天数最少,1 月和12 月最多;各市臭氧良等级天数占3 年总天数的26%~40%,其中良等级天数呈“M”字形分布特征,双峰出现在4-9 月且数值差别不大,谷值出现在6-7 月;各市超标天数占3 年总天数的1%~19%,超标天主要分布在4-9 月,呈单峰型分布特征,且峰值出现在6-8 月.

图4 2017—2019 年陕西省各市臭氧不同等级天数月变化情况Fig.4 Variation trend of monthly ozone daily 8-h average concentration of each grade in cities of Shannxi Province from 2017 to 2019

3.1.4 臭氧为首要(超标)污染物的月分布特征

2017-2019 年陕西省各市首要(超标)污染物月分布情况(见图5)显示,臭氧作为首要(超标)污染物占比超过50%的月份主要集中在4-9 月,即陕西省典型臭氧污染期. 此外,臭氧污染持续时间长,其中商洛市臭氧污染持续时间达11 个月(1-11 月);铜川市和榆林市次之,约10 个月(2-11 月);其余各市臭氧污染多开始于3 月,结束于10 月.

图5 陕西省10 市臭氧作为首要(超标)污染物占比的逐月统计情况Fig.5 Monthly statistics of the proportion of ozone as the primary (over standard) pollutant in 10 cities of Shaanxi Province

上述观测数据和案例研究揭示了陕西省臭氧污染的时空变化特征以及月分布特征,为后续臭氧污染模式模拟及预报工作提供了科学的“先验信息”.

3.2 臭氧与气象因素的相关性分析

臭氧污染除了受太阳辐射强度和污染源贡献外,还与温度、相对湿度、风速和大气压强等密切相关[38-39]. 太阳辐射强度和温度直接影响臭氧生成和消耗的化学反应速率;相对湿度通过对污染物的清除和减弱太阳辐射强度来影响臭氧浓度和臭氧的光化学反应速率;大气压强和风速/风向则影响空气中臭氧的迁移扩散[40]. 由表1 可见,陕西省各市O3-8 h 浓度与相对湿度、大气压强、温度和风速均呈较好的相关性,与相对湿度、大气压强和风速均呈显著负相关,与温度呈显著正相关.

表1 陕西省各市O3-8 h 浓度与气象要素Spearman 相关分析Table 1 Statistical table of Spearman correlation coefficient between ozone and meteorological conditions in cities of Shaanxi Province

3.3 不同气象条件下臭氧等级分布规律

西安市是陕西省会城市以及关中典型城市,因此以西安市为典型代表城市,分析不同气象要素条件下臭氧的等级分布,结果显示,O3-8 h 浓度与相对湿度、大气压强、温度和风速均呈显著相关,相关性大小依次为O3-8 h 浓度与温度的相关性、臭氧与大气压强的相关性、臭氧与相对湿度的相关性、臭氧与风速的相关性,表明温度和大气压强是影响西安市臭氧污染的主要气象要素.

分析O3-8 h 浓度与气温之间的关系〔见图6(a)〕发现:当气温小于20 ℃时,臭氧等级以优良为主;气温在20~25 ℃之间时,臭氧等级以优良为主,出现少量轻度污染;气温在25~30 ℃之间时,臭氧等级以良至轻度污染为主,中度污染明显增多;气温大于30 ℃时,臭氧等级以轻度到中度污染为主. 由O3-8 h 浓度与相对湿度之间关系〔见图6(b)〕发现:相对湿度小于80%时,臭氧等级以良至轻度污染为主,出现少量中度污染;相对湿度大于80%时,臭氧等级以优良为主. 由O3-8 h 浓度与大气压强之间的关系〔见图6(c)〕发现:大气压强大于970 hPa 时,臭氧等级以优良为主;大气压强在960~970 hPa 之间时,臭氧等级以优良为主,出现少量轻度污染;大气压强小于960 hPa时,臭氧等级以轻度污染为主,出现少量中度污染.

图6 西安市2017—2019 年典型臭氧污染期不同温度、相对湿度、大气压强条件下臭氧等级的分布情况Fig.6 Distribution of ozone levels in Xi'an under different temperature,relative humidity and air pressure during typical ozone pollution period from 2017 to 2019

除上述气象因子外,该研究也分析了O3-8 h 浓度与风速之间的关系,结果表明:当风速小于2 m/s 时,臭氧等级为优、良、轻度污染、中度污染和重度污染的天数占比分别为26%、38%、28%、8%、1%;风速在2~4 m/s 之间时,优、良、轻度污染和中度污染的臭氧等级天数占比分别为30%、39%、25%、6%;风速大于4 m/s 时,优、良和轻度污染的臭氧等级天数占比分别为46%、43%、11%. 此外,西安市2017-2019 年典型臭氧污染期不同天气情形下臭氧等级占比如图7 所示. 由图7 可见:雨天情况下臭氧等级以优良为主;小雨天臭氧等级出现少量轻度污染和中度污染;阴天时臭氧等级以良为主,出现少量轻度污染和中度污染;多云和晴天时臭氧等级以良至轻度污染为主,多云天的轻度至中度污染明显多于晴天.

图7 西安市2017—2019 年典型臭氧污染期不同天气情形下臭氧等级分布Fig.7 Proportion of different weather ozone levels in typical ozone pollution period of Xi'an from 2017 to 2019

3.4 臭氧案例库及典型案例预报要点构建

根据以上臭氧污染特征、气象影响分析结果,可对臭氧优等级案例、降水天、中度及以上臭氧污染案例预报要点进行统计分析,建立臭氧案例库及典型案例预报要点,为今后的臭氧预报提供先验案例.

3.4.1 臭氧案例库

臭氧案例库包括基础案例库和相似案例匹配两部分. 基础案例库主要包括案例的气象要素、天气分型、环境空气质量六参数及臭氧前体物等相关污染物的日、小时浓度. 案例分析包括臭氧污染时序演变、空间分布(全国、区域、省份及站点)、天气形势、要素分析、前体物组分分析、关联分析、溯源分析、轨迹分析、预报记录、预警会商等内容. 相似案例识别[19]时,首先计算未来天气要素与历史天气要素的相似度,气象要素包括温度、相对湿度、风速、风向和24 h 变温,其次计算空气质量相似度. 针对天气要素匹配的历史时段,计算该历史时段之前24 h 与未来时段的前24 h 的臭氧和二氧化氮污染物浓度的相似度.

3.4.2 降水天臭氧预报要点

通常O3-8 h 浓度出现在08:00-20:00 之间的某个连续8 h 内,因此对臭氧浓度进行预估时,应重点关注该时段大气扩散条件和臭氧生成条件点. 降水时段出现在08:00 之前,降水仅对臭氧前体物有一定的削减作用,对臭氧生成有一定的影响;降水时段出现在08:00-20:00 之间,降水不仅对臭氧前体物有影响,还对臭氧的生成有较大影响,导致臭氧浓度较低;降水时段在20:00 之后,降水对O3-1 h 浓度有一定的影响,但是对O3-8 h 浓度影响较小.

3.4.3 中度及以上臭氧污染案例预报要点

以西安市为例,对2017-2019 年中度及以上臭氧污染案例污染特点、相关气象要素及天气类型进行统计分析,得出臭氧中度及以上污染案例的预报要点. 结果表明,在天气类型为多云或晴天、日均温度大于28 ℃、日最大温度大于34 ℃、相对湿度小于57%、大气压强低于959 hPa、风速小于2.3 m/s 的条件下,需要考虑臭氧中度污染.

4 结论

a) 该研究建立了臭氧预报业务化工作流程,包括模型臭氧预报效果评估与结果择优、人工订正、预报会商及预报结果,并结合陕西省各市的应用,讨论了该流程的具体过程及可行性.

b) 通过业务化流程分析可知,2017 年和2019 年陕西省各市臭氧月90-per 浓度及月均浓度呈单峰型,2018 年呈双峰分布,典型臭氧污染期为4—9 月;陕西省臭氧浓度空间分布为关中地区最高、陕北次之、陕南最低.

c) 陕西省臭氧浓度与相对湿度、大气压强和风速均呈显著负相关,与温度呈显著正相关,臭氧预报时重点关注日均温度大于28 ℃、日最大温度大于34 ℃、相对湿度小于57%、大气压强低于959 hPa、风速小于2.3 m/s 的气象条件下的臭氧等级.

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