川中地区侏罗系烃源岩和原油中三环萜烷分布特征及指示意义

杨岩岩，唐友军，洪海涛，李美俊，吴长江，张吉振，卢晓林

1.长江大学 油气资源与勘探技术教育部重点实验室，湖北 武汉 430100；2.长江大学 资源与环境学院，湖北 武汉 430100；3.中国石油西南油田分公司勘探开发研究院，四川 成都 610041；4.中国石油大学 油气资源与探测国家重点实验室/地球科学学院，北京102249

0 引言

三环萜烷系列化合物普遍存在于原油和烃源岩抽提物中，是饱和烃组分中重要的组成部分［1-2］，其分布特征可提供大量的地质及地球化学信息，包括沉积环境以及有机质输入特征［3］等.一般情况下湖相陆源沉积物以高含量的C21三环萜烷为特征，而河流/三角州相及沼泽相烃源岩和原油中，则明显富含C19和C20三环萜烷［3-4］.来自高等植物输入的陆相原油或抽提物中，富含C19和C20长链三环萜烷，缺乏C20以上化合物，而盐湖相或海相烃源岩及其原油中以C23长链三环萜烷占优势，更富集高碳数三环萜烷化合物［5-8］.目前对四川盆地侏罗系大安寨段的烃源岩及原油的研究多集中于三环萜烷的分布特征及影响因素，尚无三环萜烷对沉积环境的指示意义的研究.笔者在对大安寨段烃源岩及原油样品进行常规地球化学分析的基础上，通过与前人研究结果的分析对比，揭示淡水环境烃源岩及原油中C19+20TT、C21TT、C23TT 相对百分含量的分布特征，并主要讨论C19—C23三环萜烷分布对大安寨段沉积环境及母质来源的影响，以期为研究区的油气勘探提供依据.

1 地质背景和样品实验

四川盆地是中国西南部重要的含油气盆地，在寒武纪、奥陶纪、志留纪等时期经历了多期复杂的构造运动，形成了四面造山带的构造格局［9］.盆地东北和西北分别以大巴山褶皱带和龙门山褶皱带为界，东南和西南分别以大娄山褶皱带和大相岭褶皱带为界［10］（图1）.本研究的对象为川中侏罗系大安寨段，主要分布在盆地中部.川中地区自晚三叠世开始进入陆相沉积阶段，经历了印支运动早晚幕后，龙门山、大巴山相继抬升，娄山与江南古陆连为一体，进入“环形凹陷”演化阶段［11-13］.中侏罗世早期四川盆地南部因燕山运动早幕抬升运动的影响，在大安寨段沉积之后，至沙溪庙组沉积前，四川盆地经历了大安寨段、凉高山组两次较大规模的湖盆沉降抬升活动，盆周隆起，构成西南高、东北低的古构造格局，凹陷中心由大安寨时期的仪陇-平昌-达县一带移至达县地区［14-16］.晚侏罗世晚期，龙门山进一步抬升，四川盆地物源供应充分［17］.

图1 四川盆地及采样井位分布图（据文献［9-10］修编）Fig.1 Distribution of sampling wells in Sichuan Basin（Modified from References［9-10］）1—钻井（borehole）；2—剖面（section）；3—地名（place name）；4—取样井（sampling well）；5—盆地边界（basin boundary）；6—构 造 带（tectonic zone）

研究样品采自川中油气区取样井的大安寨段烃源岩.将采集的烃源岩样品进行预处理，先进行粉碎处理，再将粉末样品放入烤箱进行烘干.首先对烃源岩样品进行有机碳、镜质体反射率分析，获取样品基础信息；然后基于传统的索氏提取法提取72 h，获取氯仿沥青“A”；然后再把烃源岩的氯仿沥青“A”和原油样品进行柱层析分离，对饱和烃和芳烃进行气相色谱-质谱分析.气相色谱分析试验过程依据中国石油天然气行业标准GB/T13610—2014，采用美国安捷伦公司生产的7890A 色谱仪进行，该仪器配备热导检测器和火焰离子化检测器（FID）.烘箱温度设定为以4 ℃/min的速率从40 ℃升高到300 ℃，然后在300 ℃下保持20 min.使用带有50 m × 0.25 mm 熔融石英毛细管柱的GC-MS（气相色谱质谱）分析仪，气相色谱仪直接连接到离子源（电子能量电离电压70 eV，发射电流100 mA，界面温度250 ℃）［18-19］.

2 结果与讨论

2.1 烃源岩与原油地球化学特征

大安寨段沉积相带具有明显的环带状分布特征，湖盆中心发育暗色泥页岩为主的烃源岩，向外围随着湖水变浅，烃源岩厚度逐渐减薄，生油条件也逐渐变差，大安寨段烃源岩分布范围广［20-22］.烃源岩样品TOC分布范围为1%～2%，生烃潜量（S1+S2）分布范围为2×10-3～10×10-3，为中等—好烃源岩.HI 分布于150×10-3～300×10-3，指示有机质类型为Ⅱ型到Ⅲ型，以Ⅱ型为主.正构烷烃分布特征呈单峰态均势分布，碳数分布介于nC12—nC35，主峰碳为C18—C24，轻重比C21-/C22+值均大于1.0，指示有机质来源为湖相低等水生生物及高等植物贡献.Ro介于0.5%～1.5%，Tmax分布范围为440～480 ℃，正构烷烃无明显奇偶优势，指示烃源岩处于成熟阶段.烃源岩Pr/Ph 值分布于1.2～2.0，呈较明显的姥鲛烷优势，指示其沉积于偏氧化的环境（图2）.

图2 大安寨段烃源岩及原油正构烷烃分布特征Fig.2 Distribution characteristics of n-alkanes in source rocks and crude oil of Da’anzhai Member

大安寨段原油正构烷烃分布完整，均为单峰态均势型的分布，碳数分布范围为nC13—nC34，多数样品主峰碳为nC23，无明显奇偶优势，指示原油成熟度较高.姥植比介于1.1～1.41，表明其源岩沉积于弱还原环境，沉积水体具有一定的深度，母质来源为混源有机质，既有低等的水生生物，又存在高等的陆源植物（图2）.

2.2 烃源岩与原油三环萜烷分布特征及差异性

在饱和烃m/z 191 质量色谱图中可清晰地检测出C19—C29三环萜烷.完整且丰度较高的C19—C29三环萜烷系列一般指示低等生物藻类的贡献，不完整的C19—C29三环萜烷和高含量的四环萜烷系列通常存在于微生物活动强烈的煤系烃源岩及其生成的原油中［23］.在大安寨段烃源岩三环萜烷的分布中，大部分样品三环萜烷系列化合物分布呈现出以C21为主峰的近正态分布，C23三环萜烷含量较低（图3）.川中大安寨段原油样品的低三环萜烷含量、以C21为主峰碳的特征，均指示其原始有机质以淡水湖相输入为主.C24四环萜烷的相对含量也与沉积环境相关.一般而言，陆源烃源岩和相关的原油中具有相对较高的C24四环萜烷，C24TeT/C26TT 值介于1.33～1.63，表明大安寨段烃源岩的沉积环境较为稳定.

图3 大安寨段烃源岩与原油C19—C26 三环萜烷分布特征Fig.3 Distribution characteristics of C19-C26 tricyclic terpanes in source rocks and crude oil of Da’anzhai Member

如图3 所示，大安寨段烃源岩样品C19+20三环萜烷占优势，少部分样品C23三环萜烷占优势.C24四环萜烷也存在两种不同的分布特征：一部分样品的C24TeT/C26TT 值介于1.04～2.08，四环萜烷的丰度明显高于C26三环萜烷，而其余样品的C24TeT/C26T 比值小于1，表明四环萜烷的丰度较低.大安寨段原油三环萜烷系列分布特征相近，大部分样品C19—C29三环萜烷呈现C21优势，其他三环萜烷分布完整，C24TeT/C26TT 值介于1.33～1.63.值得注意的是，PL10 井大安寨段烃源岩顶底两段的大一亚段、大三亚段以介壳灰岩为主，大一亚段、大三亚段的中部以黑色泥岩为主，样品具有更高的C19TT 和C20TT 含量，指示具有更高比例的陆源高等植物母质输入.川中大安寨段不同地区烃源岩和原油三环萜烷系列分布特征，表明其形成于水体较浅、还原相对较弱的环境，指示其母质来源于陆源高等植物和低等水生生物的双重贡献.

2.3 三环萜烷在指示沉积环境中的应用

为了进一步证实研究结论，将其与前人对淡水湖相烃源岩和原油的研究成果进行对比.三环萜烷对于区分各套烃源岩特征具有明显指示作用，其中C23/C21三环萜烷可以反映水体咸化程度的差异，通常水体越咸化，C23三环萜烷越富集.准噶尔盆地玛湖凹陷［24］二叠系下乌尔禾组玛东、玛西地区烃源岩和佳木河组夏子街和中拐地区的烃源岩样品指示，乌尔禾组及佳木河组烃源岩C21三环萜烷为高峰，C23/C21三环萜烷与C21/C20三环萜烷的相对含量均较低，成熟度相对大安寨段较低，咸化程度较高于大安寨段，总体来说其水体环境为相对淡水的弱还原环境（图4）.

图4 淡水湖相烃源岩和原油C23/C21 与C21/C20 三环萜烷关系图Fig.4 Relationship between C23/C21 and C21/C20 tricyclic terpanes in source rocks and crude oil of freshwater lake facies1—玛湖凹陷佳木和组烃源岩（source rock of Jiamuhe fm.in Mahu sag）；2—玛湖凹陷乌尔禾组烃源岩（source rock of Wuerhe fm.in Mahu sag）；3—公山庙大安寨段油（oil of Da’anzhai mem.in Gongshanmiao oilfield）；4—八角场大安寨段油（oil of Da’anzhai mem.in Bajiaochang gas field）

Ph/nC18-Pr/nC17交会图（图5）显示，乌尔禾组样品成熟度较高，佳木河组烃源岩TOC 和热解数据整体更差，处于高熟—过熟的演化阶段，样品总体上分布于过渡环境区域，指示其母质来自陆源高等植物和低等水生生物的双重贡献.准噶尔盆地阜康断裂带二叠系芦草沟组［25］原油的Pr/nC17值和Ph/nC18值比川中地区侏罗系大安寨段相对较大，大安寨段成熟度相对较高，但芦草沟组原油样品整体也分布于过渡环境区域，表明生烃母质形成于较封闭的湖相还原环境中，有机质兼有陆源有机质和低等水生生物的贡献.

图5 淡水湖相烃源岩和原油Ph/nC18-Pr/nC17 交会图Fig.5 The Ph/nC18-Pr/nC17 crossplot for source rocks and crude oil of freshwater lake facies1—阜康断裂带芦草沟组油（oil of Lucaogou fm.in Fukang fault zone）；2—玛湖凹陷佳木和组烃源岩（source rock of Jiamuhe fm.in Mahu sag）；3—玛湖凹陷乌尔禾组烃源岩（source rock of Wuerhe fm.in Mahu sag）；4—公山庙大安寨段油（oil of Da’anzhai mem.in Gongshanmiao oilfield）；5—八角场大安寨段油（oil of Da’anzhai mem.in Bajiaochang gas field）

根据前人研究的辽河盆地、塔里木盆地、非洲乍得Bonger 盆地、苏丹Muglad 盆地等不同盆地的淡水湖相烃源岩和原油［26］，以及阜康断裂带二叠系芦草沟组原油，发现整体上C19—C23三环萜烷大多具有C21TT 优势，其相对百分含量较高，分布范围广，平均值为35%，而C19+20TT 和C23TT 的相对百分含量均较低，分别为15%～50%和20%～40%.如图6 所示，不同盆地的淡水湖相烃源岩及原油样品在C19+20TT-C21TT-C23TT三角图中整体上聚在一起，C20-C21-C23三环萜烷组成特征与大安寨段原油样品分布相似，进一步证实了前文所述三环萜烷对于川中侏罗系大安寨段的烃源岩及原油样品沉积环境具有很好的指示意义.

图6 淡水湖相烃源岩和原油中C19+20TT、C21TT 和C23TT的相对百分含量Fig.6 Relative percentages of C19+20TT，C21TT and C23TT contents in source rocks and crude oil of freshwater lake faciesA—海相/咸水湖相（marine/saline lake facies）；B—淡水-微咸水湖相（freshwater-brackish water lake facies）；C—沼泽相（swamp facies）；D—河流/三角洲相（fluvial/delta facies）；1—塔里木盆地煤系烃源岩（coal measure source rock in Tarim Basin）；2—辽河盆地淡水湖相烃源岩（source rock of freshwater lake facies in Liaohe Basin）；3—Muglad 盆地淡水湖相原油（crude oil of freshwater lake facies in Muglad Basin）；4—Bonger 盆地淡水湖相烃源岩（source rock of freshwater lake facies in Bonger Basin）；5—公山庙大安寨段 油（oil of Da’anzhai mem.in Gongshanmiao oilfield）；6—八角场大安寨段油（oil of Da’anzhai mem.in Bajiaochang gas field）；7—金华大安寨段油（oil of Da’anzhai mem.in Jinhua）；8—阜康断裂带芦草沟组油（oil of Lucaogou fm.in Fukang fault zone）

综上所述，应用三环萜烷分布特征指示沉积环境具有一定的现实意义，川中大安寨段沉积环境偏弱还原，母质兼有湖相低等水生生物及高等植物输入，烃源岩及原油中三环萜烷以C21为主峰碳，C19+20和C23的相对百分含量较低，表现出原始有机质以淡水湖相沉积为主.

3 结论

1）四川盆地侏罗系大安寨段烃源岩及相关原油中三环萜烷表现出以C21为主峰碳，C19+20和C23的相对百分含量较低，烃源岩样品较原油样品具有更高的C19TT和C20TT 含量，指示有更高比例的陆源高等植物母质输入.正构烷烃系列分布完整且不具明显的奇偶优势，姥植比较低，指示了烃源岩及原油形成于氧化—弱还原的淡水环境.

2）结合前人对淡水湖相的烃源岩和原油的研究成果进行对比发现，淡水环境下的烃源岩与原油C20-C21-C23三环萜烷组成特征相似，均呈现出以C21为主峰的近正态分布，低C23三环萜烷含量，有机质输入兼有湖相低等水生生物及高等植物贡献，与三环萜烷在判识沉积环境及有机质来源方面结果一致，表明三环萜烷系列生物标志物具有较好的应用效果，可作为研究区有机质输入类型、沉积环境的有效判识指标.