福建竹林土壤重金属与竹笋健康风险评估

黄沐晨

（福建省林业科学研究院，福建福州 350012）

我国是世界上竹子栽培历史最长、种植面积最广、竹子产量最高且竹子品种最多的国家[1]。福建省的竹林总面积超过121 万公顷，其中毛竹（Phyllostachysedulis）林面积高达112.4 万公顷，居全国首位。2021年，福建省竹产业总产值为831.4 亿元，居全国第二（内部数据）。竹笋具有药食两用的特殊价值[2]；其滋味鲜美、低糖低脂且富含纤维，在世界范围内广受欢迎。全球竹笋消费量正以每年15%的速度逐年递增[3]。较大的市场需求使福建竹笋产业具有巨大的市场潜力和可观的开发前景。

随着竹笋规模化生产的不断扩大，肥料使用量随之增加。土壤中的重金属具有积累性、隐蔽性和潜伏性，难以降解[1]。竹类植物对金属环境具有较强的适应能力并拥有一定的重金属吸收能力[4]。研究表明，有机肥、化肥中含有的重金属元素会随施肥操作而增加其在竹类植物中的累积[5]。这些重金属会通过食物链的富集作用，对人体造成健康威胁[6-7]。研究竹笋及竹林土壤中的重金属含量对促进竹笋产业的健康发展和保证竹笋品质及食品安全具有重要意义，可为实现农业生产的可持续发展提供科学依据。

目前，浙江省对竹笋及竹林土壤重金属监测与研究较为深入，涉及不同品种、海拔和地理环境等[8]。福建省对竹笋及竹林土壤重金属监测研究较少，仅见岳晋军等[9]在福建省、浙江省等绿竹（Dendrocalamopsisoldhami）笋主产区采样测定绿竹林土壤重金属污染特征并进行竹笋健康风险评价；Mo等[10]对浙江省和福建省等省份竹笋中的重金属进行监测。涉及福建省内的竹笋样品量较少，无法反映福建省内竹笋及竹林土壤重金属整体污染情况，缺少全面、系统性的安全监测。本研究以福建省竹笋主产区内的竹笋及竹林土壤为试验材料，分析竹笋及竹林土壤中的铅（Pb）、镉（Cd）和砷（As）等元素的质量分数和污染情况，对竹笋中的重金属进行健康风险评价，首次对福建省竹笋主产区内竹笋及竹林土壤中重金属污染水平及健康风险进行全面监测与评估，以期为福建省竹笋品质安全及竹笋产业健康发展提供参考。

1 材料与方法

1.1 样品采集与处理

研究样品来源于福建省6 市21 个县（区）。2022年3—8月，在福建省竹笋主产区采集竹笋及竹林土壤各374 批次，其中麻竹（Dendrocalamuslatiflorus）笋28 批次（宁德市福安市），绿竹笋20 批次（漳州市南靖县），毛竹春笋326 批次（南平市100 批次、三明市134 批次、宁德市27 批次、福州市25 批次、龙岩市40 批次）。依据LY/T 2800—2017[11]，采集的竹笋每批次质量不少于1 kg；将竹笋去壳，采用蒸馏水洗净，将可食用部分放入食品粉碎机磨碎，再装入样品瓶中，-20 ℃冷冻，待测。

依据HJ/T 166—2004[12]，在相应竹笋采样点采集土壤样品。土壤采样深度为0～20 cm，每1～3 hm2设置1 个采样单元，每个采样单元内随机选取5个采样点采集土壤并混合均匀，采用四分法分取1 kg 为1 个土样，共374 个土壤样品；自然风干后，混匀、研磨，过100目尼龙筛，备用。

1.2 测定方法

依据GB/T 17141—1997[13]、HJ 491—2019[14]、GB/T 22105.1—2008[15]和GB/T 22105.2—2008[16]测定土壤中铅、镉、铜（Cu）、铬（Cr）、总汞（Hg）和总砷含量。

依据GB 5009.12—2017[17]、GB 5009.15—2014[18]和GB 5009.11—2014[19]测定竹笋中铅、镉和总砷含量。

1.3 评价方法与标准

1.3.1 单项污染指数

采用单项污染指数法逐一评价土壤各重金属的污染情况，计算公式[12]为：

式中，Pi为土壤重金属i的单项污染指数；Ci为土壤重金属i的质量分数；Si为土壤重金属i的标准限量值。Pi≤1，表明土壤未受污染；Pi>1，表明土壤受污染；数值越大，污染情况越严重。

1.3.2 综合污染指数

采用内梅罗综合污染指数法评价土壤综合污染情况，计算公式[12]为：

式中，P为内梅罗综合污染指数；Pave为土壤污染物单项污染指数平均值；Pmax为土壤污染物单项污染指数最大值。计算结果按污染等级进行划分（表1）。

表1 土壤污染分级标准[12]Tab.1 Classification standard of soil pollution

1.3.3 竹笋重金属健康风险评估方法

通过日常饮食进入人体的重金属，由于代谢缓慢易在人体内富集，需对竹笋中的重金属进行健康风险评价。以美国环保署的人体健康风险评价为基础，结合我国居民膳食情况适当调整参数，最终得到健康风险评估计算公式[20]：

式中，Qa和Qc分别为成人和儿童单一重金属目标风险系数；EDa和EDc分别为成人和儿童摄入竹笋引起的重金属持续暴露时间（EDa=24 a，EDc=6 a）；F为人均竹笋的日最大摄入量（取人均日摄入蔬菜的量，成人Fa=255 g/d，儿童Fc=163 g/d）；W为健康人群的平均体质量（成人Wa=63.45 kg，儿童Wc=25.60 kg）；EF为年暴露频率（成人和儿童均取值330 d/a）；Cf为竹笋中重金属f的质量分数（mg/kg）；Rf为重金属日参考暴露剂量（总砷、铅、镉和铬参考暴露剂量分别为0.3、3.5、1.0 和1 500.0 μg·kg-1·d-1）；Aa为致癌效应平均暴露时间（70 a×365 d/a=25 550 d），Ac为非致癌效应平均暴露时间（6 a×365 d/a=2 190 d）；Qi为竹笋中重金属i的单一目标风险系数。HI为高危系数；HI≤1，重金属对人体无健康风险；HI＞1，重金属可能会对人体造成健康风险。

1.4 数据处理

采用Excel 2019软件整理数据；采用SPSS 17.0软件进行相关性分析。表中数据均为平均值±标准差。

2 结果与分析

2.1 土壤重金属含量与安全性评价

各城市采样点土壤平均pH值为4.81，属强酸性土壤（表2）。各城市采样点中，土壤铅含量为31.91～68.48 mg/kg，铬含量为28.69～54.65 mg/kg，铜含量为9.82～35.12 mg/kg，总砷含量为4.14～11.91 mg/kg，总汞含量为0.13～0.18 mg/kg，镉含量为0.03～0.23 mg/kg。土壤重金属平均含量表现为铅（56.81 mg/kg）>铬（33.76 mg/kg）>铜（23.46 mg/kg）>总砷（5.85 mg/kg）>总汞（0.15 mg/kg）>镉（0.10 mg/kg）。根据GB 15618—2018[21]中对土壤污染风险筛选值和风险管制值的规定和标准，374 批次土壤中重金属铜、铬、总砷和总汞含量均低于标准中规定的风险筛选值；铅和镉平均含量低于标准中规定的风险筛选值，个别批次土壤铅或镉含量高于风险筛选值，但低于标准规定的风险管制值，且仅为个别现象，未呈现普遍分布趋势，总体处于安全水平。

表2 土壤重金属含量Tab.2 Heavy metal contents of soils

采用单项污染指数法评价土壤重金属污染情况，各市未见明显的重金属污染（表3）。竹笋主产区土壤重金属污染表现为铅>镉>铬>铜>总砷>总汞。内梅罗综合污染指数法结果表明，各城市采样点土壤的污染等级均为安全或警戒线内；其中福州市、龙岩市和漳州市采样点土壤的污染水平均属于清洁水平，南平市、三明市和宁德市采样点土壤的污染水平均属于尚清洁水平。

表3 土壤重金属污染指数Tab.3 Heavy metal pollution indexes of soils

2.2 竹笋重金属含量与安全性评价

各城市采样点中，竹笋铅含量为0.038～0.095 mg/kg，镉含量为0.005～0.009 mg/kg，总砷含量为0.001～0.002 mg/kg；竹笋重金属平均含量表现为铅（0.078 mg/kg）>镉（0.008 mg/kg）>总砷（0.002 mg/kg）（表4）。依据GB 2762—2022[22]，374 批次竹笋中总砷、镉含量均未超出国家标准规定；铅含量总体均值低于国家标准规定，仅个别批次超标，未呈现普遍分布趋势，总体处于安全水平。

表4 竹笋重金属含量Tab.4 Heavy metal contents of bamboo shoots (mg/kg)

2.3 土壤与竹笋重金属相关性分析

相关性分析表明，土壤铅含量与镉含量呈极显著正相关（P<0.01），铜含量与铬含量呈极显著正相关（P<0.01），总砷含量与铜、铬和总汞含量均呈极显著正相关（P<0.01）（表5）。竹笋镉含量与土壤总砷含量呈极显著负相关（P<0.01）；总砷含量与土壤铅含量呈极显著正相关（P<0.01），与土壤铬含量呈极显著负相关（P<0.01）。

表5 土壤与竹笋重金属相关性分析Tab.5 Correlation analysis among heavy metal contents in bamboo shoots and soils

2.4 竹笋重金属健康风险评估

竹笋重金属含量对成人和儿童造成的目标风险系数均较低，高危系数均小于1（表6）。重金属含量对儿童造成的健康风险稍高于成人。通过计算发现，各城市采样点的成人每日摄入竹笋量超过4 564 g时，高危系数值才大于1，远超竹笋每日摄入量，成人可放心食用竹笋；儿童每日摄入竹笋超过691 g 时，高危系数值才大于1，远超竹笋每日摄入量，儿童亦可放心食用。

表6 竹笋重金属目标风险系数和高危系数Tab.6 Target hazard quotients and hazard indexes of heavy metals in bamboo shoots

3 结论与讨论

3.1 竹笋与竹林土壤污染情况

本研究中，各城市采样点土壤重金属平均含量表现为铅>铬>铜>总砷>总汞>镉，仅个别批次土壤铅或镉超标。单项污染指数及综合污染指数表明福建省竹笋主产区土壤整体处于安全水平。本研究中，土壤铅、镉含量超标的采样点均位于矿产资源较为丰富的区域。王友生等[23]对长汀县稀土矿废弃地进行重金属污染研究，发现镉、铅和锌均存在不同程度污染。本次检测土壤重金属含量偏高可能与其分布在矿区有关。

本研究中，各城市采样点重金属在竹笋中的含量表现为铅>镉>总砷，374 批次竹笋镉与总砷含量均未超出限量标准，仅个别批次竹笋出现铅含量超标现象，但未呈普遍分布趋势，总体仍处于安全范围内。

相关性分析结果表明，土壤铅含量与镉含量呈极显著正相关，铜含量与铬含量呈极显著正相关，砷含量与铜、铬和总汞含量均呈极显著正相关，表明两种元素间存在协同富集作用，与颜明娟等[24]研究结论一致。竹笋总砷含量与土壤铅含量呈极显著正相关，表明两者间存在协同富集作用；竹笋镉含量与土壤总砷含量呈极显著负相关，总砷含量与土壤铬含量呈极显著负相关，说明竹笋镉含量受土壤总砷含量的负影响，总砷含量受土壤铬含量的负影响。岳晋军等[9]研究表明，绿竹镉含量与土壤镉含量呈显著相关性。本研究中，不同种的竹笋对土壤重金属的吸收能力可能存在差异，重金属离子之间的相互拮抗、促进会影响竹笋对重金属离子的吸收。

3.2 竹笋安全风险评价

综合考虑重金属含量、暴露时间和日常摄入量等相关因素，能更准确判断重金属是否对人体产生慢性损伤。本研究中，竹笋对成人和儿童造成的目标风险系数均小于1，高危系数均小于1，说明食用主产区竹笋对人体不存在健康风险。

目标风险系数评价法是基于重金属总量的安全性评价，参与评价的重金属种类越多，评价越准确。对于不同化学形态下毒性不同的重金属，需要进行针对性分析。Ma 等[25]在安全评价过程中针对性考虑毒性更大的无机砷浓度；Wang 等[26]发现植物可将具有毒性的Cr(Ⅵ)转化为无毒的Cr(Ⅲ)。在后续竹笋安全风险评价中，可增加重金属种类、细化金属价态，做出更加详细的安全评价。