双气隙介质阻挡放电中3种C4v对称性的斑图及其时空相关性

刘靖楠,冉俊霞,吴凯玥,武珈存,陈俊宇,贾鹏英

(河北大学 物理科学与技术学院,河北 保定 071002)

大气压低温等离子体技术在生物医学[1-2]、材料合成[3-5]、表面改性[6-9]、光源[10]和水净化[11-13]等多个领域具有巨大的应用潜力.介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)是工业生产中最常见的获取低温等离子体的放电形式之一.DBD结构的2个放电电极之间至少存在一个介质阻挡层,因此DBD需要交流电压来驱动[14].就应用而言,人们更需要大气压DBD产生与低气压辉光放电类似均匀模式的放电[15].但大气压DBD最常见的是随机放电丝模式,即微放电在电极表面随机出现[16].在合适的情况下,这些微放电丝会形成规律性的结构,即产生放电斑图[17].

斑图是气体放电系统中较为常见的一种非线性自组织现象,除了出现在DBD[18-19]系统中,近年来也出现在了在液体阳极放电系统中[20-22].研究者们设计了多种实验装置用于产生液体阳极放电斑图,并观察发现了单环斑图、双环斑图、三环斑图、四环斑图[23]、多点斑图、条纹斑图[24]、蜂窝斑图[25]和齿轮斑图[26]等斑图结构.相比于液体阳极放电斑图,DBD斑图已经有了数十年的研究历史,发现在电压幅值从几百伏到几千伏[27],电压频率从几赫兹到几百千赫兹[28],气压从几千帕到1.013×105Pa[17],气隙从几百微米到几毫米的条件范围内均能获得丰富的斑图[29].研究表明在放电系统中电压幅值[30]、驱动频率[31]、气体温度[32]、气体成分[33]和气隙宽度[34]等实验条件对斑图的结构会产生影响.此外,如果放电区域存在边界,则边界附近区域的电场会被扭曲,使得边界附近区域的电场和壁电荷分布与内部区域不同,进而影响放电通道的自组织行为[35],因此边界条件也是影响斑图形成的重要因素之一.

一些研究小组利用不同的边界对DBD斑图进行了深入的研究.例如,德国明斯特大学的Purwins研究小组利用圆形边界发现了六边形斑图、具有锯齿结构的斑图[36]、条纹斑图、迷宫斑图、靶波斑图[37]、旋转的螺旋斑图[38]和旋转的六边形斑图等结构[39].法国图卢兹大学的Boeuf研究小组[40]利用圆形边界发现了蜂窝六边形斑图.北京理工大学的欧阳吉庭研究小组[35]在不同形状(圆形、六边形、方形和三角形)的边界条件下发现了环状斑图.河北大学的董丽芳研究小组利用圆形边界,获得了对撞六边形超晶格斑图[41]和条纹超晶格斑图[42]等斑图结构.利用方形边界,获得了方形超晶格斑图[43]、白眼方形超晶格斑图[44]、点线方形超晶格斑图[45]、雪花斑图[46]和白眼蜂窝六边形超晶格斑图[47]等结构.利用六边形边界,获得了振动六边形超晶格斑图[48]、白眼六边形斑图[49]和点晕六边形斑图[50]等斑图结构.

本文设计了一个特殊的双层气隙氩气DBD,在圆形和方形组成的双边界条件下产生了3种具有C4v对称性的斑图结构,包括暗点斑图、米字形斑图和井字形斑图,利用电学和光学方法研究了斑图的放电特性和时空相关性.

1 实验装置

实验装置如图1a所示,2个外直径为80 mm、内直径为76 mm、长度为 90 mm的圆柱形容器相对放置,两端分别用边长为10 cm、厚度为1 mm的正方形石英玻璃板密封,石英玻璃板作为DBD的电介质层.在容器内部注满25 ℃下电导率为9.59 mS/cm的自来水,作为DBD的水电极.将2个直径为80 mm的铜环分别浸入2个水电极中,铜环与外侧石英玻璃板距离均为5 mm.将一个中间具有圆形孔洞(直径为40 mm)的石英玻璃框架和一个中间具有正方形孔洞(边长为20 mm)的石英玻璃框架组合形成一个组合边界,放置在2个水电极之间,其中2个正方形石英玻璃框架的外边框边长均为80 mm、厚度均为2 mm.因此,由边界和水电极共同构成了一个双气隙DBD系统.组合边界与水电极的位置关系如图1b所示,其中白色区域为“窄气隙”区域(An),厚度为2 mm,阴影区域为“宽气隙”区域(Aw),厚度为4 mm.将整个电极系统放置在充满空气的密闭的真空罐中,从真空罐中抽出空气,使气压从1.01×105Pa降为0.5×104Pa.然后充入体积分数为99.9%的氩气,使气压升至1.01×105Pa.最后抽出真空罐中工作气体,使气压固定在0.3×105Pa.此时,真空罐内气体是体积分数为95%的氩气和5%的空气,利用其作为工作气体.高压电极由频率为60 kHz的交流电源(Suman CTP-2000K)驱动.利用佳能数码相机(Canon EOS 7D)从真空罐一侧的观察窗拍摄放电图像.使用高压探头(Nanrui NRV-60)对施加在双水电极上的电压进行测量,利用光电倍增管(PMT)(ET9085SB)对斑图的光信号进行探测.外加电压信号和光信号都由示波器(Tektronix DPO4104)显示和记录.

a.实验装置;b.水电极装置侧视图

2 结果与讨论

a.Ua=3.2 kV;b.Ua=4.4 kV;c.Ua=5.6 kV;d.Ua=6.8 kV

斑图的不稳定性反映了等离子体的复杂动力学.为了在微观上更进一步地研究等离子体斑图的时空动力学行为,首先利用光电倍增管对宽气隙区域(Aw)的发光信号进行了探测.放电斑图通过透镜(焦距为150 mm)成像到光电倍增管的窗口,在窗口前放置一个自制的光阑(光阑具有四边形轮廓),因此仅使斑图宽气隙区域的放电发光透过光阑被光电倍增管采集.图3a-d为与图2a-d相对应斑图的外加电压和宽气隙区域的光信号的波形,虚线表示外加电压的零值位置.众所周知,斑图的放电具有很强的周期性.如图3a所示,外加电压峰值(Up)为3.2 kV时,放电只发生在窄气隙中,所以在宽气隙区域没有测得发光信号(发光信号强度为零).如图3b所示,当Up增加到4.4 kV时,暗点斑图在外加电压正半周期和负半周期各发生1次放电,且2次放电的光信号脉冲强度几乎相同.如图3c所示,当Up增加到5.6 kV时(米字形斑图),光信号脉冲个数增加,在外加电压正半周期和负半周期各发生3次放电.继续增加Up到6.2 kV时(井字形斑图),每周期的放电次数与米字形斑图一样,每半周期发生3次放电,如图3d所示.此外,窄气隙区域的放电,在Up较低时,在电压正半周期和负半周期各有1个光信号脉冲,随Up增加半周期光脉冲数目增多(未在图中给出).

在DBD中,斑图的形成取决于电场和壁电荷的相互作用[51].因此,研究斑图的时空相关性对理解斑图的形成机制起着重要的作用.复杂的斑图结构通常由几个对应不同放电脉冲的子结构叠加形成.为了研究其时空相关性,对斑图的不同位置的发光信号进行了测量,其中,不同区域的发光信号也是通过成像后在像平面利用光阑进行选择后由光电倍增管探测而得到的.通过测量斑图不同位置发光信号的时间相关性,发现暗点斑图中四角小暗点的时间相关性是一致的;米字形斑图中的2条竖线以及2条水平线、4条斜线、4条边上相应亮点的时间相关性分别一致;井字形斑图中4条对角线、4条竖线以及4条水平线、4个对角亮点的时间相关性分别一致.因此只需取C4v斑图的1/4(如图2b所示的白色虚线框区域),即一个晶胞进行研究.

图4给出了暗点斑图中宽气隙区域(Aw)、亮环(R)、弥散放电(Au)、中心暗点(Sd1)和四角小暗点(Sd2)的光信号波形,虚线表示外加电压的零值位置,显示了暗点斑图中不同子结构之间的时间相关性.如图4所示,暗点斑图中不同位置的放电脉冲都与Aw的放电脉冲相对应,即暗点斑图不同位置几乎是同时放电的.此外,暗点斑图中不同位置的光信号脉冲强度不同,R的光信号脉冲强度最大,其次是Au的光信号脉冲强度.而Sd1的光信号脉冲强度约为R的1/4,Sd2的光信号脉冲强度约为R的1/2.也就是说,Sd1与Sd2虽然视觉上相对较暗,但在该区域内也有放电发生.

图4 暗点斑图一个单元不同位置发光信号的时间相关性Fig.4 Temporal relevance of light signals emitted from different parts of a cell in the dark spots pattern

图5显示了米字形斑图中竖线(Lv)、对角线(Ld)、中心亮点(Sc)、与边上亮点(Ss1和Ss2)以及对角顶点(Sv)的光信号波形,虚线表示外加电压的零值位置,显示了它们之间相对于Aw的时间相关性.可见,Aw每半周期有3个光信号脉冲,点结构每半周期内都只对应1个光信号脉冲,即米字形斑图中的所有亮点每半周期放电1次,且不论正半周期还是负半周期都是中心亮点Sc先放电,其次是边上亮点Ss1和Ss2放电,顶点Sv最后放电.相比而言,线的放电次数要多于亮点的放电次数,其中对角线Ld每半周期有3次放电,而竖线Lv每半周期内有2次放电,分别对应总光信号的前2个脉冲.时空相关性结果表明米字形斑图Aw内的放电是由子结构(一个子结构几乎同时放电)组成的.

图5 米字形斑图一个单元不同位置发光信号的时间相关性Fig.5 Temporal relevance of light signals emitted from different parts of a cell in the ❋-like pattern

图6给出了井字形斑图中总光信号(Aw)、竖线(Lv)、斜线(Ld)、中心亮点(Sc)、对角亮点(Sd)、边上亮点(Ss)和对角顶点(Sv)的光信号波形,虚线表示外加电压的零值位置,显示了井字形斑图中不同位置之间放电的时间相关性.从图6可以看出井字形斑图中Aw每半周期内有3个光脉冲,亮点在每半周期中只有1个光脉冲,即井字形斑图中的亮点在每半个电压周期仅放电1次,且在正半周期和负半周期中的放电顺序都是中心亮点Sc和对角亮点Sd首先放电,其次是边上亮点Ss放电,最后是对角顶点Sv放电.同米字形斑图类似,井字形斑图中线的放电次数也多于亮点的放电次数,其中对角线Ld每半周期有3次放电.竖线Lv每半周期内有2次放电,且分别对应总光信号的前2个脉冲.结果表明井字形斑图放电也是由不同的子结构组成的.

图6 井字形斑图一个单元不同位置发光信号的时间相关性Fig.6 Temporal relevance of light signals emitted from different parts of a cell in the #-like pattern

3 结论

综上所述,利用一个特殊边界形状,在交流电压激励下产生了的双层气隙氩气DBD.研究发现,宽气隙DBD区域产生了具有C4v对称性的暗点斑图、米字形斑图和井字形斑图.虽然这些斑图均具有C4v对称性,但随着外加电压幅值的增加,宽气隙区域的微放电自组织斑图区域更加复杂.暗点斑图包含中心暗点,亮环及周围的4个小暗点.而米字形斑图和井字形斑图除了亮点外,还包含不同空间取向的条纹线.电压和发光信号的波形表明,暗点斑图每半周期只有1个光信号脉冲,米字形斑图和井字形斑图宽气隙区域每半周期有3个光信号脉冲.时空相关性研究结果表明,暗点斑图不同位置几乎同时放电(对应一套子结构),其中暗点也存在微放电,只不过相比其他位置暗点的发光强度更弱.而米字形斑图和井字形斑图由不同的子结构组成.这些研究结果对气体放电和斑图时空动力学的研究具有重要意义.