二连盆地富气凹陷低阶煤煤层气成因及成藏机制

林海涛，李 玲，唐淑玲，田文广，李 杰，孟 芹

(1.内蒙古煤勘非常规能源有限责任公司，内蒙古 呼和浩特 010010；2.内蒙古煤勘新能源开发有限公司，内蒙古 呼和浩特 010010；3.中国地质大学(北京) 能源学院，北京 100083；4.中国石油勘探开发研究院，北京 100083)

煤层气成因机理复杂，成因类型多样，生气母质组成特征、沉积埋藏条件、构造-热演化过程、微生物及水动力作用等都影响着煤层气的形成与演化。伴随着成煤作用地进行，生物成因和热成因煤层气先后有序生成，并在地质历史过程中进一步演化。不同成因类型的煤层气在气体组成、同位素组成以及生气母质类型和降解演化特征等方面存在显著差异。煤层气成因类型可划分为有机成因气、无机成因气以及混合成因气。其中有机成因气包括原生生物成因气、次生生物成因气、热降解气和热裂解气[1-2]；无机成因气一般认为主要有大气来源、深部幔源气及岩石化学反应气[3-4]。早期原生生物气和部分热成因气受埋深浅、地层压力小及构造活动强等因素影响，难以得到有效保存，大多已散失[5]。次生生物煤层气对应煤变质程度范围较宽，一般镜质体最大反射率Rmax为0.30%～1.50%，成煤期后煤层因构造运动被抬升到近地表，含菌地表水下渗灌入煤层，在相对低的温度下，煤化过程中产生的湿气、正烷烃及其他有机物经细菌降解和代谢作用均可生成次生生物成因气[6]。

煤层气成因识别可概括为组分特征判识和同位素判识2 个方面，具体的指标包括C1/∑C1-5、C1/(C2+C3)、δ13C(CH4)、δD(CH4)、δ13C2、δ13C(CO2) 及CDMI 值等。通常以δ13C(CH4)=-55‰为界划分生物成因气(≤-55‰)和热成因气(>-55‰)，也有学者研究认为δ13C(CH4)最高可达-50‰[7-8]。生物成因甲烷的产气途径一般可划分为二氧化碳还原、乙酸发酵及甲基发酵，对应的甲烷菌类型分别为氢营养型、醋酸营养型和甲基营养型[9]。其中通过乙酸发酵途径成因的生物气δ13C(CH4) 一般介于-65‰～-50‰，而通过CO2还原途径生成的生物气δ13C(CH4) 值一般分布在-110‰～-65‰[10-11]。煤层气生成、运移与煤层水密切相关，通过分析煤层水型水质、矿化度、离子特征、稳定同位素放射性同位素特征，可判断煤层水的来源、年龄和演化规律，对煤层气富集成藏指示意义重大[12-13]。通常，生物成因甲烷的氢同位素组成和成因类型与共生煤层水有关，导致两种途径产生的生物气δD(CH4)分布范围差异较大，CO2还原生物气δD(CH4) 介于-250‰～-150‰，乙酸发酵生物气δD(CH4)分布在-400‰～-250‰[14]。近年来，有学者指出基于多种指标组合的Whiticar 天然气判识图版[15]在识别煤层气成因时存在互相矛盾或重叠区无法识别的情况[16-17]。Milkov 和Etiope 在2018 年提出了新的天然气成因判识图版[18]，依据该图版可将原生生物气与次生生物气划分开，并可识别早期热成因气、油伴生热成因气以及晚期热成因气，可用于低阶煤煤层气中原生生物气和早期热成因气重叠区的精确判识。

对于热成因气生成能力较差的低煤阶煤层，生物成因气可能成为其主要的气源，具备生物成因气生成环境是低阶煤煤层气富集成藏的重要条件之一。美国提出的“生物型或次生煤层气成藏”理论，促进了粉河、尤因塔等低阶煤盆地煤层气的商业性开发[19]。除美国外，加拿大、澳大利亚也发现了生物成因煤层气藏。对于以低煤阶煤为主的内蒙古二连盆地来说，生物成因气可能成为其增储上产的重要资源基础。因此，探索其煤层气成因及成藏机制，建立煤层气成藏模式，对于二连盆地乃至内蒙古地区低阶煤煤层气资源选区和评价具有重要的科学意义。

1 研究区地质背景

内蒙古自治区是全国重要的能源和战略资源基地，地域辽阔，资源富集。“十二五”期间内蒙古自治区开始推动西部中高阶煤煤层气勘探工作，“十三五”期间煤层气勘探开发重点由内蒙古西部中高阶煤向东部中低阶煤转移。目前二连盆地吉尔嘎朗图、霍林河、巴彦花等凹陷以及海拉尔盆地低阶煤煤层气见气良好，初步具备规模开发的潜力，为本次主要研究对象。

二连盆地群位于内蒙古中部，东西长约960 km，南北宽85～426 km，面积约117 685 km2。盆地群受NEE、NE 向和EW 向展布的基底断裂控制，总体呈现“五坳一隆”的格局，分布5 个一级构造单元，由21 个凸起和56 个凹陷组成[20](图1a)。含煤地层分布广泛，发育良好，聚煤时代主要为中生代侏罗纪和早白垩世，主要含煤地层有下侏罗统红旗组、下白垩统腾格尔组(大磨拐河组)和赛罕塔拉组(伊敏组)(图1b)。

图1 二连盆地群凹陷分布及典型地层综合柱状图Fig.1 Sag distribution and typical composite stratigraphic column of the Erlian Basin Group

吉尔嘎朗图凹陷位于二连盆地群苏尼特隆起带东北部，为同沉积断层控制的断陷型含煤凹陷，主体为北东向宽缓向斜构造，凹陷内断层发育，多为正断层[21]。主要含煤地层为下白垩统赛罕塔拉组，煤层层数多、厚度大，含5 段可采煤组，主采煤层为5 号煤和6 号煤，单煤层最大煤厚达114.75 m，主力煤层埋深在0～917 m，属于浅埋巨厚煤层。巴彦花凹陷和霍林河凹陷位于乌尼特坳陷的东北端，二者相邻，整体呈NE-NNE 向展布，均为半地堑式断陷盆地，盆缘受正断层所限，区内断层不发育，主要含煤地层为下白垩统腾格尔组，煤层埋深适中，最深不超1 200 m[22]。三个富气凹陷煤变质程度均较低，镜质体最大反射率Rmax介于0.24%～0.60%，平均0.39%，煤类主要为褐煤和长焰煤。

2 样品采集与实验方法

本次研究主要对二连盆地重点富气凹陷进行了系统资料收集和采样测试化验，共采集煤层气样149 件，水样22 件，样品采集涵盖吉尔嘎朗图、霍林河和巴彦花3 个凹陷。其中气样采用排水集气法，解吸气样用盐水瓶密封倒置，水样取自连续稳排3 个月以上的井口产出水，基本排除了压裂液影响。实验测试包括煤层气体组分、碳/氢同位素测试，煤层水水型水质、氢氧同位素、水中溶解无机碳同位素(δ13CDIC)测试及放射性同位素3H 和14C 测试。其中煤层气组分和稳定同位素测试在核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成，分别应用Hiden-3F-PIC 快速反应质谱仪和MAT-253 气体同位素质谱计测定。地层水地球化学测试在西安煤科检测技术有限公司完成，其中水型水质采用5110VDV 电感耦合等离子体光谱仪和Eco Ic 离子色谱仪测定，地层水δ18O、氘(δD)、氚(3H)及δ13CDIC采用MAT 253 Plus型气体同位素质谱仪测试，放射性同位素14C 定年实验采用NEC1.5SDH-1 加速器质谱仪。δ13C 和δD 测定结果分别相对于13C 与12C 同位素丰度比(VPDB) 和海水中D 与H 同位素丰度比(VSMOW)标准进行校正。

3 实验结果与分析

3.1 煤层气地球化学特征

3.1.1 煤层气组分特征

由表1 可知，二连盆地低阶煤煤层气组分以CH4为主，由浅至深CH4体积分数从6.8% 增加到99.9%(图2a)。CO2体积分数介于0.6%～10.0%，其中吉尔嘎朗图凹陷CO2体积分数随埋深增加呈先增加后降低的趋势，在300～500 m 区间出现异常高值(图2b)。C2+体积分数为0～0.4%，N2体积分数在0.8%～92.3% 变化，N2浓度表现出随埋深增加而降低的趋势(图2c)，说明N2主要来源于大气。C1/∑C1-5 普遍>0.99，表明二连盆地煤层气均为干气。CDMI 值(CDMI=w(CO2)/w(CO2+CH4)×100%)平均为1.17～10.12，不同凹陷CDMI 差异较大，吉尔嘎朗图凹陷明显高于其他两个凹陷(表1)。

表1 二连盆地低阶煤煤层气组分与同位素组成特征Table 1 Components and isotopic compositions of coalbed methane in low-rank coals in the Erlian Basin

图2 二连盆地煤层气组分体积分数与埋深关系Fig.2 Burial depth-varying component volume fractions of coalbed methane in the Erlian Basin

通常干燥系数(C1/C2+)可用于初步判识气体成因，C1/C2+介于1 000～4 000 为生物成因气，C1/C2+<100 为热成因气[23-24]。二连盆地煤层气干燥系数在221～9 401，平均为269～5 634，CH4浓度高、重烃及CO2浓度低，总体上表现出生物成因气特征。

3.1.2 煤层气稳定同位素特征

二连盆地煤层气碳、氢同位素普遍偏轻，其中δ13C(CH4)介于-70.3‰～-48.0‰，大多数小于-55.0‰，平均值为-60.55‰；δD(CH4) 介于-285.5‰～-189.0‰，主体小于-190‰，平均值为-252.34‰，整体表现出生物成因气特征。δ13C(CO2)变化范围较大，介于-37.6‰～1.94‰，平均为-20.59‰。

3.2 煤层水地球化学特征

3.2.1 煤层水化学特征

煤层产出水的化学特征可用于分析地下水化学场特征和微生物代谢活动状态。由表2 可知，研究区煤层产出水pH 为7.5～9.0，为碱性水，阳离子以Na+为主，阴离子以为主，Cl-次之，、含量低，矿化度介于1 241.5～5 593.0 mg/L，水化学类型主要为HCO3-Na型、Cl·HCO3-Na 型。综合认为研究区煤层现今水体环境较为稳定，水动力较弱。

表2 二连盆地低阶煤煤层气井产出水地球化学特征Table 2 Geochemical characteristics of produced water from coalbed methane wells in low-rank coals in the Erlian Basin

3.2.2 煤层水成因及来源

地表水补给作用使微生物进入煤层，携带微生物所需营养物质，降低盐度、带走代谢废物等促进产甲烷。通过煤层产出水放射性同位素氚(3H)的测定可判断煤层产出水在各凹陷的滞流时间[25]。由表3 可知，吉尔嘎朗图凹陷煤层水3H 检测值小于1.0 TU，表明煤层产出水年龄早于1 952 a。14C 定年分析显示巴彦花凹陷煤层水表观年龄为(38 790±1 020 a)，吉尔嘎朗图凹陷煤层水表观年龄介于29 330～47 490 a，可推测煤层水为第四纪水，水动力较缓或停滞，没有或较少有现今地表水补给。宋佩德等[26]认为深层原生地下水具有较高的δ18O(+6‰～+9‰)，而研究区煤层水δ18O 介于-18.6‰～-13.8‰，可推测为非原生沉积水。由图3 可以看到煤层水δD 与δ18O 整体位于中国大气降水线附近，说明煤层水主要来自大气降水，因此推测煤层水来源于为第四纪的大气降水和地表水补给。自第四纪中晚期，我国西北地区年平均蒸发量远远高于降水量，地表水补给逐渐停止，形成相对封闭的环境，产甲烷作用逐渐减弱[27]。

表3 二连盆地煤层气井产出水放射性同位素定年数据Table 3 Radioisotopic dating data of produced water from coalbed methane wells in the Erlian Basin

图3 二连盆地煤层水δD 与δ18O 分布特征Fig.3 Distributions of δD and δ18O of coal seam water in the Erlian Basin

此外，地层水中溶解无机碳的δ13C 具有良好的示踪作用，而且可以成为判断地层中是否存在甲烷菌发酵作用及生物气是否生成的可靠指标[28]。一般煤层水δ13CDIC高负值(如-30‰)具有受热力影响的特征，δ13CDIC正值且高碱度(含量高)表明受微生物作用影响[29]。由表2 可知，巴彦花凹陷煤层产出水中溶解无机碳δ13CDIC为-2.6‰，吉尔嘎朗图凹陷为11.2‰～12.9‰，进一步表明研究区煤层发生过微生物产甲烷作用，尤其是甲基发酵作用[22]。由于较轻的H216O 比H218O 更易被蒸发，因此蒸发作用将导致氢、氧同位素值位于大气降水线以下[29]，吉尔嘎朗图凹陷部分水样具有明显的O漂移特征(图3)，进一步说明吉尔嘎朗图凹陷地层水受到强烈蒸发作用的影响。

4 二连盆地煤层气成因及成藏机制

4.1 煤层气成因及来源

基于δ13C(CH4)-C1/(C2+C3)和δ13C(CH4)-δD(CH4)图版(图4a，图4b)可知，3 个凹陷的样品点绝大部分落在原生生物成因气范围内，吉尔嘎朗图凹陷和巴彦花凹陷存在少部分样品落在早期热成因气范围内，表明二连盆地煤层气主要为原生生物成因气，煤进入低变质阶段后产生少量早期热成因气，与国内外典型低阶煤盆地生物成因气分布特征基本一致。同时，可以看出几个凹陷的生物成因气均存在CO2还原和乙酸发酵两种生成途径，大部分样品点落在两种产气途径的重叠区，需要进一步对其进行识别。Whiticar 指出，微生物氧化作用会导致在δ13C(CH4)-δD(CH4)图上难以准确判别甲烷形成途径，而δ13C(CH4)-δ13C(CO2)图版在识别生物气生成途径方面具有更好的适用性[14]，可通过分馏系数α对生物成因气生成途径进行区分[30]，α=(1 000+δ13C(CO2))/(1 000+δ13C(CH4))。由图4c 可以看出，3 个凹陷大部分样品点落在了α=1.03～1.06，表现为乙酸发酵型，吉尔嘎朗图凹陷部分样品点落在α>1.06 区域，表现出CO2还原型生物气特征，巴彦花凹陷少部分样品点分布在α<1.03 区域，表现出甲基发酵型生物气特征，表明研究区生物成因气主要通过乙酸发酵途径产生，吉尔嘎朗图凹陷存在部分CO2还原型生物气，巴彦花凹陷存在少量甲基发酵型生物气。

图4 二连盆地煤层气成因判识Fig.4 Discriminant diagrams showing the origin of coalbed methane in the Erlian Basin

一般与微生物产甲烷作用相关的δ13C(CO2)在-40‰～20‰，热成因的δ13C(CO2)在-275‰～-5‰[31]。研究区δ13C(CO2)在-37.6‰～-2.7‰，平均为-20.59‰。由δ13C(CO2)-CDMI 组合关系(图5) 显示，样品大部分与微生物产甲烷作用相关，部分为热成因来源，一部分受烃类氧化作用影响。如图2b 所示，吉尔嘎朗图凹陷在300～500 m 埋深区间CO2体积分数较高，这是由于该埋深范围主要通过乙酸发酵作用产生甲烷，该过程在产生甲烷的同时还伴生大量的CO2[32]；当埋深大于500 m后，CO2体积分数出现降低趋势，这是由于大埋深条件下水动力条件减弱，可利用的新鲜营养物质补充不足，微生物产甲烷逐渐转化为以CO2还原作用为主，该过程CO2作为生物底料被消耗[16]，因此CO2体积分数表现出降低的趋势。

图5 二连盆地δ13C(CO2)-CDMI 组合关系Fig.5 δ13C(CO2) vs.CDMI of the Erlian Basin

此外，生物成因气的形成与水介质条件密切相关，研究区δD(H2O) 为-129.6‰～-98.7‰，δD(CH4)为-279.93‰～-232.15‰，煤层水δD 值普遍比甲烷δD 值重160‰左右，根据宋岩等[8]提出的生物成因气δD(CH4)与δD(H2O)的关系，进一步反映研究区煤层气主要为生物成因气。

实际上，不同产甲烷途径可同时发生，相对优势在各种环境中取决于众多因素，包括细菌和产甲烷菌种类、产甲烷菌代谢底物、有机碳含量、微生物所需营养物质、温度、酸碱度、盐度等。优势群落会随着煤层埋藏深度、物化条件的改变而变化，菌群结构特征需经后续采样实验进行论证。

4.2 煤层气成藏机制

基于以上煤层气成因类型分析，耦合各个凹陷构造演化特征、水动力及水化学条件，可将研究区煤层气成藏模式归纳为两种，其中吉尔嘎朗图凹陷表现为即地堑式浅部厚煤层生物气成藏模式(图6)，巴彦花和霍林河凹陷表现为半地堑式中深部承压区水力封堵生物气成藏模式(图7)。

图6 地堑式浅部厚煤层生物气成藏模式Fig.6 Graben-type biogenetic-gas accumulation mode in shallow thick coal seams

图7 半地堑式中深部承压区水力封堵生物气成藏模式Fig.7 Half-graben-type biogenetic-gas accumulation mode with hydraulic sealing in moderately deep confined areas

4.2.1 地堑式浅部厚煤层生物气成藏模式

吉尔嘎朗图凹陷构造形态整体呈现为多断层控制的地堑构造，煤层厚度大、埋深浅、热演化程度低。早期煤层多出露地表或埋藏较浅，煤层易受到大气降水、山麓雨水和雪水等补给，形成适合产甲烷菌生存的低矿化度地层水化学环境，同时煤层温度介于28～32℃，处于生物气生成的最佳温度，有利于产生大量的生物气。

通常地下水相对较长的滞流时间和基质不足有利于CO2还原产气，而在厌氧条件下快速补给的地下水径流条件和充足的新鲜有机物则有利于乙酸发酵产气。吉尔嘎朗图地处苏尼特古隆起边缘，在较早地质历史时期有过淡水入渗，古水文地质条件优越，地层水矿化度低，因此早期地层环境有利于乙酸发酵型产甲烷菌生存并产气；后受同沉积断层控制逐步形成地堑构造，正断层的发育使得地表水能够充分进入煤层，地表水充注作用进一步加强，乙酸发酵作用持续发生。后期随着地表水充注作用减弱，新鲜的营养物质补给不足，逐渐转化为CO2还原产气形式。前人研究表明吉尔嘎朗图凹陷500 m 以浅由于大气降水补给，使煤层水中有大量好氧微生物，为产甲烷菌提供可用简单底物发挥重要作用[33]。凹陷中部地区水体环境较封闭，矿化度相对较高，有利于氢营养型产甲烷菌存活，同时大量存在，也为CO2还原作用提供了充足的CO2，因此凹陷中部应以CO2还原产气作用为主。此外，吉尔嘎朗图凹陷少部分煤层Rmax达到了0.5% 以上，进入热成因气生气门限，可产生少量早期热成因气，但煤层始终未进入大量热成因气生成阶段，也是该区煤层气藏以生物成因气为主的根本原因。

在地堑构造内煤层厚度大、埋藏浅，巨厚煤层本身的自封闭性加之煤层顶板厚层泥岩的发育有效阻止了煤层气垂向运移，将气体封闭在煤层内部；同时，水动力的侧向封堵作用也有利于后期煤层气的保存，最终形成了地堑式浅部厚煤层生物气藏(图6)。

4.2.2 半地堑式中深部承压区水力封堵生物气成藏模式

巴彦花和霍林河凹陷构造形态相似，均呈现出半地堑式构造形态，盆缘斜坡带被正断层所切割，且东侧煤层多出露地表，直接接受大气降水和地表水补给，较强的水动力条件带来了大量新鲜有机物。一般矿化度小于4 000 mg/L 时，pH=7～8，产甲烷菌的活性最高，产气效率最大[34]。巴彦花和霍林河凹陷煤层水矿化度普遍较低，其中巴彦花凹陷煤层水矿化度小于1 500 mg/L，霍林河凹陷煤层水矿化度略高于巴彦花凹陷，二者均处于淡水环境，水动力条件较强，是乙酸发酵产气的有利环境。其中盆缘两侧斜坡带煤层形成于辫状河三角洲沉积环境，物源补给频繁，垂向岩性变化大，砂岩为煤层主要顶底板，封盖性较差，不利于煤层气保存，早期生成的乙酸发酵型生物气部分通过顶板砂岩逸散，部分随地下水向下运移至凹陷核部附近。而凹陷核部煤层发育于湖沼相，煤层厚度大，且顶板厚层泥岩发育，垂向封盖能力强；同时，凹陷核部煤层埋深较大，处于封闭的承压水滞流区，水力封堵作用可阻挡煤层气侧向运移，加之随煤层水运移而来的浅部生物气，共同形成中深部承压区水力封堵生物气藏(图7)。

4.3 下一步勘探开发建议

综上所述，二连盆地重点富气凹陷均具有适合生物气生成的“三低”地质条件，即低地温、低矿化度和低热演化程度，以及有利的构造和保存条件，有利于生物成因煤层气的富集成藏，整体具有较好的开发潜力。结合两种成藏模式下煤层含气量及煤层气井生产资料，数据分析表明：在靠近地堑中部厚煤层区和半地堑轴部大埋深煤层区，煤层含气量和临储比均较高，煤层气井多为高产；在埋深较浅的地堑边缘和半地堑两侧斜坡带，煤层埋深较浅，水动力较强，生成的生物成因气多散失或随水流向轴部运移，成藏条件较差，含气量和临储比均较低，且通常产水量高，导致煤层降压解吸困难，不利于气井高产。

对于以低阶煤为主的二连盆地来说，研究生物成因气的生成机理和富集规律，对于评价煤层气资源量，指导勘探开发以及资源合理利用都具有重要意义。因此，寻找适合生物成因气形成和保存的富集有利区如厚度较大、埋深适中、封盖层条件好的地堑式构造、半地堑式构造和向斜轴部区域，应是二连盆地低阶煤煤层气未来勘探开发的重点目标区。

5 结论

a.二连盆地煤层气以原生生物成因气为主，混有少量早期热成因气。其中，吉尔嘎朗图凹陷早期以乙酸发酵产气为主，晚期转变为CO2还原产气为主，并伴随少量低成熟热成因气；同时在盆缘两侧小于500 m 区域，生物气形成途径多为乙酸发酵，凹陷中部大于500 m区域，以CO2还原作用为主。巴彦花和霍林河凹陷微生物产气途径均主要为乙酸发酵，其中，霍林河凹陷还含有少量甲基发酵型生物气。

b.二连盆地煤层具有适合生物气生成的“三低”条件，即低地温、低矿化度和低热演化程度，并具有有利的煤层气成藏条件，综合构造、沉积、水动力条件和煤层气成因类型，总结出吉尔嘎朗图为地堑式浅部厚煤层生物气成藏模式，巴彦花和霍林河凹陷属于半地堑式中深部承压区水力封堵生物气成藏模式。

c.寻找适合生物成因气形成和富集的有利目标区，应是二连盆地煤层气下一步勘探开发的重点方向，也是二连盆地低阶煤煤层气增储上产的现实保障。