秸秆燃烧气溶胶的气象反馈及其棕碳吸光效应

王璐瑶,张 磊,安兴琴**,王格慧(1.中国气象科学研究院灾害天气国家重点实验室,北京 100081；2.中国气象科学研究院气象影响与风险研究中心,北京 100081；3.中国气象局大气化学重点开放实验室,北京 100081；.华东师范大学地理科学学院,上海 200062)

生物质燃烧是大气污染物的重要来源之一,对空气质量、公共卫生、全球大气环境及气候变化会造成严重影响[1].生物质燃烧排放的污染物将升高肺癌等疾病的发病率[2-4],年死亡人数近40 万人[5].同时,生物质燃烧的颗粒物在大气环流的作用下能进行长距离传输[6],由区域污染转为全球污染.例如东南亚生物质燃烧的排放物经西南季风可跨国输送至我国南部各省,严重影响当地空气质量[7].此外,生物质燃烧的烟雾中含有大量吸收和散射性颗粒,能够通过吸收和散射太阳辐射影响全球的辐射平衡[8-9],且燃烧产生的二次前体物在大气氧化剂的作用下将引发更严重的二次污染[10].中国作为生物质资源丰富的最大发展中国家[11],每年都持续遭受生物质燃烧带来的空气污染[12-14].其中,秸秆燃烧对大气污染物排放的贡献率占生物质燃烧总排放的98%[15].华北地区作为我国城市、工业、港口最密集的地区之一,也是我国气溶胶污染的最重区域[16].华北也是我国北方农产品的主要产区,由此导致大量作物残茬的露天焚烧.秸秆燃烧是华北地区生物质燃烧排放的主要来源[11],是影响空气质量的重要因素之一[18].

生物质燃烧排放大量有机气溶胶[19],有机气溶胶中包含丰富的吸光性有机物,即棕碳(BrC).BrC 能够吸收紫外～可见光波段的太阳辐射从而加热大气,直接影响区域或全球的气候,也可以作为云凝结核和冰核,通过影响云的形成和分布对气候产生间接影响[20-21].从全球尺度来看,BrC 产生的辐射强迫为0.1～0.25W/m2,约为BC 的四分之一左右[22].在全球范围内,BrC 对于大气的增暖效应可达到BC 的27%～70%[23].已有研究表明,BrC 的正辐射强迫甚至可以将有机碳(OC)气溶胶在区域表现出的冷却效应逆转为增暖效应[24-25],但早期的模式中往往忽略了BrC 的吸收作用[26],并由此导致了气溶胶光学特性评估方面的偏差.近10a 来,BrC 逐渐被各类模式纳入考虑范围[27–31],但相关研究的差异性较大.不同研究间的差异来源于BrC 研究中的不确定性.BrC的成分复杂,无法直接得到它在大气环境中的浓度,往往是通过光学或提纯的方法,获取替代物的估计值.但这种方法存在一定的缺点,对于一次排放产生的OC,最多只能提取92%的有机物,这会导致提取物的吸收特性偏离真实值[32].其次,BrC 引起的辐射强迫在很大程度上受BrC 光学和物理特性以及BrC混合状态的影响[33],因此在估计BrC 的直接辐射效应(DRE)时存在很大的不确定性,超过了一个数量级(0.03～0.6W/m2)[34].

关于华北平原2013 年6 月的生物质燃烧事件,大部分学者重点关注气溶胶的辐射与光学效应,但缺少对气象的讨论.例如Sun 等[35]使用ACSM 的观测数据研究了此次典型生物质燃烧事件,讨论了生物质燃烧气溶胶的特性及其对光学性质的影响.Yao等[30]也研究了相同的生物质燃烧事件,但重点关注生物质燃烧气溶胶的直接辐射效应.以上研究均缺少对生物质燃烧与气象间反馈的分析.

本研究利用WRF-Chem 模式模拟研究了华北地区2013 年6 月收获季节秸秆燃烧排放的气溶胶的气象反馈,将秸秆燃烧产生的有机气溶胶(OA)分别视为不吸收和吸收(即视为 BrC),并结合AERONET 观测得到的气溶胶光学参数,讨论了我国华北地区BrC 排放对光吸收的影响,以期为华北地区污染治理和空气质量改善提供科学依据和技术支撑.

1 资料与方法

1.1 AERONET 及地面站点观测数据

本研究使用的气溶胶数据来源于地基气溶胶遥感观测网AERONET,该网站由NASA(美国国家航空航天局)和 LOA-PHOTONS 联合建立[36].AERONET 的数据可以根据标准划分为3 个等级,生成相应的气溶胶反演产品,分别为 level1.0、level1.5 和level2.0.其中,level1.5 的数据产品完成了云过滤,但尚未经过质量验证;而level2.0 的数据产品经过云处理和人工检查,可以保证数据的质量[37].需要注意的是,level2.0 的数据产品过滤掉了440nm处小于0.4 的AOD 值.因此,为了确保数据量足够并讨论观测与模拟之间的关系,本研究采用level1.5 的AERONET 数据产品.本研究考虑到以下2 个因素的影响:第一,AOD 作为描述气溶胶对大气辐射总消光(包括散射和吸收)的光学参数,随着波长的增加,对小粒子散射的敏感性降低,而对大粒子散射的敏感性增加.因此,在较长波段上,气溶胶光学厚度受大粒子(如直径大于2.5µm 的大粒子)的影响较大[38].第二,BrC 的吸光特性随波长增加呈指数性下降.因此,在短波段上,更能体现BrC 的强吸收.基于以上考虑,本研究采用440nm 处level1.5 的AERONET 数据产品,包括AOD、AAOD、AAE、SSA 等气溶胶反演数据.

地面气象数据来自中国气象局提供的华北地区的逐小时地面观测气象资料,包括气温、气压、相对湿度及风速.

1.2 模式设置

WRF(气象研究与预报数值模式)是一种全新一代的中尺度预报和数据同化系统,广泛应用于全球尺度、区域尺度和中小尺度的气象数值模拟、物理参数化方案研究、实时业务天气预报、数据同化研究、区域气候模拟以及空气质量模式的耦合.WRF-Chem 模式是将 WRF 模式与化学模块Chemistry 完全在线耦合,形成一种区域大气动力学-化学模式[39].该模式考虑生物体的排放、人类活动的排放、气相化学反应、气溶胶成分及其化学反应、输送(包括平流、对流和扩散)和干湿沉降等过程,使其能真实和同步反映大气物理化学过程.因此,WRF-Chem 模式不仅可以模拟污染过程中的风速、气温和气压等气象要素,而且还可以模拟大气污染物的排放、传输和分布.

本研究采用WRF-Chem 3.9.1 版本,网格分辨率为 10km,范围覆盖华北地区(图 1),中心位于39.95°N,116.55°E,东西方向网格数136,南北方向网格数149.模式顶层高度设置为50hPa,垂直方向分为45 个垂直层,模拟时段覆盖整个2013 年6 月.

模式使用臭氧及相关化学示踪剂模型(MOZART)气相化学机制,包含了97 种物质和163个气相化学反应.气溶胶过程使用MOSAIC 气溶胶模型进行化学过程参数化,模型包含8 类气溶胶成分:硫酸盐、硝酸盐、铵盐、氯化物、钠盐、其他无机物、OC 和BC.光解速率方案采用Fast-J 方法,每30min 更新一次光解速率.

模式使用的人为源排放来自清华大学研发的MEIC 清单,物种包含SO2、NOx、CO、CO2、NMVOC、NH3、PM10、PM2.5、BC 和OC,分辨率为0.25°×0.25°,排放部门分为电力、工业、民用、交通、农业5 大类.生物质燃烧源采用NCAR-FINN v1.5 排放清单,FINN v1.5 提供了基于MODIS 观测的1km 分辨率的生物质燃烧排放数据.生物源排放通过MEGAN 模型进行在线计算.

1.3 光学参数及统计特征量计算

关于BrC 的研究离不开对光学特性的描述,多使用光学参数直接或间接地定量表征其吸光特性[40].而气溶胶的光学参数种类繁多,本研究只挑选出部分参数用以表征BrC 气溶胶的光学特征,具体的光学参数如表1 中所示.

表1 表征气溶胶光学特性的参数及其意义Table 1 Parameters of optical properties of aerosols and their significance

AERONET 的观测可以在多个波段进行,包括440nm(蓝光)、675nm(红光)、870nm(近红外)和1020nm(近红外),而 WRF-Chem 的光学计算在300,400,600 和999nm 处开展[41].由于本研究对模拟和观测的对比在440nm 处进行,所以需要对各数据进行如下预处理[42]:

式中: AAOD440和AAOD675分别由AERONET 在440nm 和675nm 处观测得到,除AAE 外,440nm 处的AAOD、AOD 和SSA 均可由观测直接获得,下面进行WRF-Chem 的数据处理.

式中: AAOD400、 AAOD600、 AAOD999分别由WRF-Chem 在400,600 和999nm 处模拟得到.

AAOD 的计算方法如下[43]:

为定量评估模式的模拟性能,本文选取相关系数(R)、一致性指数(IOA)、平均偏差(MB)以及均方根误差(RMSE)对模拟结果的准确性进行验证,统计特征量的公式如下:

1.4 试验设置

本文共设置4 组敏感性试验,讨论生物质燃烧源影响下气象的反馈以及BrC对气溶胶光吸收的影响(表2).nobb表示不考虑生物质燃烧源,将BrC视为不吸收(方案1);bb 表示考虑生物质燃烧源, 将BrC视为不吸收(方案2);BrC_bb 表示考虑生物质燃烧源,将BrC 视为吸收(方案3);BrC_nobb 表示不考虑生物质燃烧源,将BrC 视为吸收(方案4).其中方案3 与4模拟结果的差可表示生物质燃烧排放的BrC的光吸收效果.方案3、4 使用Saleh 等[25]的参数化方法,将复折射指数的虚部值k 用生物质燃烧排放的表示,但由于WRF-Chem 中OA 的排放量与OC 之间存在OA/OC=1.7 的比例关系[44],故参数化公式为:

表2 敏感性试验方案设置Table 2 Setting of sensitivity test scheme

式中: kOA,550为550nm处OA的复折射指数虚部;ω为波长依赖性; kOA,λ为λ波长处OA 的复折射指数虚部.

2 结果与讨论

2.1 秸秆燃烧事件特征和模拟评估

2.1.1 生物质燃烧事件及其天气背景 从时间上看(图2(a)),华北地区的生物质燃烧可分为1～11 日、12～22 日、23～30 日3 个阶段.阶段1 与阶段3 火点数接近,分别占6 月火点数量的19.72%和16.48%,阶段2 为火点发生的集中时段,显著高于其他两阶段,占6 月总火点数的63.8%.从空间上看(图2(b)),随着时间的推移,秸秆燃烧区域由南向北推进,这与各地小麦不同的收获时间有关.秸秆燃烧集中在京津冀中南部以及山东西南部各地,整个华北地区的火点总体呈现南高北低,西少东多的分布格局.

由图3 可见,6 月上旬整个欧亚大陆中高纬地区呈两槽两脊型分布.由西西伯利亚北部向西南方向延伸出深厚的高压脊,东南侧的巴尔喀什湖以东存在一较弱的高压脊,在南北两侧高压脊的不断挤压下,西西伯利亚东部地区上空闭合的低压中心向西不断延伸,形成深厚的横槽系统,横槽不断分裂出短波槽向下游我国中高纬度地区移动.西太副高588线位于20°N 左右,与往年较为接近,但强度偏弱,仅西伸至140°E 左右.副高输送的暖湿水汽与西风带系统携带的冷空气难以在我国东南地区形成交汇,因此本旬该地区降水较少.

6 月中旬,中高纬度环流有所调整,呈三槽三脊型分布.原本位于巴尔喀什湖以东较弱的高压脊在本旬东移至贝加尔湖西北部且强度显著增加,不仅阻挡了冷空气的南下,也增强了我国中部地区地面的受热和上升运动,导致气温升高,降水减少.东北地区上空的弱槽在本旬加深,形成东北冷涡,在东北地区造成大量降水.西太副高584 线较上旬北移至安徽南部,我国整体由较为平直的西风带控制.本旬缺少来自北方的冷空气,且我国南部的大部分地区受西太副高控制,引发大面积的持续性高温.

6 月下旬,欧亚大陆的经向环流继续增强,环流形势调整为两槽两脊型.乌拉尔山以西向西南方向延伸出一条高压脊,中西伯利亚北部至新疆西北部形成深厚的低槽系统,东北地区上空转为高压脊控制,本旬降水减少.本旬的副高588 线出现明显西进,脊点位于广东福建交界处附近,副高584 线继续北抬至安徽中部,本旬在受副高暖湿水汽及西北方冷空气的影响下降水增加.

综合以上分析可知,6 月华北地区上空天气形势整体趋于平稳,且高温少雨,为此次秸秆燃烧提供了有利的外部条件.

2.1.2 气象场模拟评估 为了评估本研究所使用模式在气象要素及气溶胶浓度方面的模拟性能,分别使用华北地区7 个站点的观测数据对方案2 的模拟结果进行验证,将模拟区域内代表站点的气压、气温、相对湿度、风速及PM2.5浓度的模拟和观测结果进行对比,由图4、5 可见,模式再现了模拟时间段内各变量的数值大小和变化特征.总体来看,模式能够较好地模拟出气压、气温、相对湿度及PM2.5浓度与观测值之间的一致性,但风速的模拟效果并不理想,模拟值普遍高于观测值且波动更为剧烈.风速的高估程度与前人研究结果一致[45–47],这可能是模式网格分辨率较粗或是模式中的土地利用数据与实际差异较大,未随着城市的快速化发展而及时更新.观察各站点的相对湿度变化,6 月中旬前后,各站点的相对湿度均出现不同程度的下降,此时正值秸秆燃烧第2 阶段开始.

为定量评估模式的模拟性能,表3 给出了各变量的统计特征量,分别为相关系数(R)、一致性指数(IOA)、平均偏差(MB)、以及均方根误差(RMSE).对于挑选的代表站点,观测值与模拟值之间的相关性较强,相关系数均超过0.51,并普遍高于0.7,达到显著性水平.气压、气温、相对湿度的一致性指数较高,达0.58～0.86,济南站点的PM2.5浓度IOA 达0.65,说明观测值与模拟值间的一致性非常好.风速的一致性偏弱,4 站点的一致性指数平均值为0.425.由MB 值知,气温和风速方面,模式结果普遍高于观测值,而气压和相对湿度为低估, 对PM2.5浓度值的模拟则高低估均存在.RMSE 指数反映了模式预测的准确度,除相对湿度和PM2.5浓度外,其余3 项气象指标的RMSE 值普遍<4.模式整体性能评估结果良好,基本重现了秸秆燃烧时段内的气象要素和PM2.5浓度实况,是进一步研究华北地区BrC 排放对光吸收影响的基础.

表3 模式变量的统计特征量Table 3 Statistical characteristics of meteorological parameters

如图2(a)所示,2013 年6 月期间,由MODIS 观测到的火点数变化可划分为3 个秸秆燃烧阶段.由气温的模拟和实测曲线变化可知,WRF-Chem 模式很好地模拟了华北地区秸秆燃烧事件引发的气温变化.每阶段秸秆燃烧事件发生后气温均出现不同程度的下降,下降幅度最高达到7.99 ℃.当秸秆燃烧事件发生时,模拟结果相较于观测结果整体高估了0.12～3.64 ℃. Karagulian 等[48]在对沙尘天气下阿联酋各站点的气温模拟中,也出现了模拟值高于观测值的结果.气温的高估可能与模式对AOD(气溶胶光学厚度)以及AAOD(吸收性气溶胶光学厚度)模拟的低估有关.秸秆燃烧产生大量有机气溶胶,其中的吸收性气溶胶(BrC)排放到大气中后能够吸收和散射太阳的短波辐射,使到达地表的太阳短波辐射减少,进而影响地面的温度变化.由于模式忽视了BrC 气溶胶的吸收作用,没有将其纳入WRF-Chem 的气溶胶考虑范围内,是模式高估气温的原因之一.

2.2 生物质燃烧源气溶胶的气象效应

本研究通过对比敏感性试验bb 和nobb,讨论了生物质燃烧源存在与否对气象的反馈.如图6(a)、(c)所示,生物质燃烧排放大量吸收和散射性颗粒,由于二者对太阳短波辐射的吸收和散射作用,到达地表的入射短波辐射衰减,而在大气层能量增加.相反,吸收性气溶胶对红外辐射的吸收和再释放增加了到达地面的向下长波辐射,导致了图6(b)、(d)中地表正的长波辐射强迫和大气负的长波辐射强迫.将生物质燃烧源加入模式模拟后,华北地区的月平均地表入射短波辐射减弱约5.39W/m2.减弱区主要出现在天津南部、河北东南部及近山东全域,以上是华北地区的主要农业产区,月平均地表入射短波辐射减弱约12.42W/m2.空间上,冀北地区的小麦种植面积很小,而冀中和冀南地区是河北省小麦的主产区,该区大量种植半冬性小麦,一般10 月上旬播种,6 月上旬至中旬初收获[49].山东省作为我国小麦的第二大主产区,小麦的平均单产一直居中国首位[50].因此在华北地区的主要农业产区会出现更为显著的辐射平衡变化(图6(a)).

图2(b)显示,华北地区火点集中分布在35°N～40°N 内,故对此纬度区间的气象变量进行平均,温度、风向风速及气压的垂直剖面变化在图7 中给出.辐射的改变传递出大气增温、地表降温的趋势,这与垂直方向上温度的改变一致.如图7(a)所示,对方案bb 和nobb 作差后得到温度在垂直方向上的变化,可以看出气溶胶的吸收作用导致2km以下降温而2km以上增温,这种温度垂直变化可对边界层的发展形成抑制作用.低空降温高空增温的大气结构使边界层趋于静稳,从而抑制污染物的扩散.这种温度变化趋势与黑碳的"穹顶效应"较为类似[51],即边界层上层增暖、下层降温,加剧了静稳天气的形成.由于降温更为显著,导致区域上空以正变压为主,116°E 一带为正变压中心,正变压中心与火点密集区域吻合,气压的扰动引起大气环流结构的变化,图7(b)中可看出风矢量差在115°E ～123°E 上空形成一个闭合环流,即在近地面风从陆地吹向海洋(即由西向东),高空由海洋吹向陆地(即由东向西).

如图8(a)所示,水平方向上考虑了生物质燃烧的影响后,整个华北地区以降温为主,且研究区的降温主要集中在天津、河北东南部以及山东等地,这与图6(a)中地表的短波辐射变化一致.与此同时陆地对于辐射的响应更为明显,与洋面相比,陆地的降温幅度更大,超过0.3 ℃.水平方向上,陆地与洋面形成了海陆温度差,影响海陆环流.垂直方向上,由于地面冷却和大气升温,垂直对流运动减弱,引发了压力场和风场的扰动.如图8(b)所示,整个模拟区域以正变压为主,天津、河北东南部及山东地区出现显著的气压升高,并伴随了明显的风辐散,这种天气形势下易造成对流层低层的下沉运动,使大气的垂直扩散减弱.图8(c)给出了华北地区考虑生物质燃烧源的相对湿度月平均场,由图可知,华北地区由西到东,由陆地至洋面,环境的相对湿度不断增加.图8(d)中,天津、河北东南部及山东地区的相对湿度增加(可能与该区域温度降低有关),高相对湿度使得水汽在低层积聚,并促进颗粒物的吸湿增长,配合了图7(a)中上暖下冷的"穹顶效应",为污染物的积累创造了条件.由图8(b)、(d)中共同的风向风速显示,秸秆燃烧期间,由陆地指向海洋的风增强.华北地区属温带季风气候区[52],夏季以东南季风为主,向陆地输送大量洋面水汽.生物质燃烧源气溶胶引起了大气环流的改变,将抑制海洋高湿气团向秸秆燃烧区域的水平输送.

2.3 WRF-Chem 与AERONET 的光学参数比较

为了评估BrC 对光吸收的影响,本文选取2013年6 月华北地区AERONET 观测站点的气溶胶光学参数日监测值与WRF-Chem 模拟结果进行对比,同时对比了方案3、4 的WRF-Chem 处理结果,光学参数包括AAOD、AOD、AAE 以及SSA(图9).

2.3.1 基础试验模拟 AOD 是描述气溶胶对大气辐射总消光(散射和吸收)的重要参数,能够反映大气的污染程度.图9(c)给出了440nm 处AERONET 及WRF-Chem 对于AOD 值的拟合状况,拟合线性斜率为0.19,明显低于图9(a)中AAOD 的拟合线性斜率0.47.AAOD 为吸收性气溶胶光学厚度,反映了气溶胶粒子的吸收能力.AAOD 与AOD 线性斜率的差异表明WRF-Chem 模式的基础模拟设置不仅低估了气溶胶的吸收,也低估了气溶胶的散射,这与图9(g)中模式对SSA 的低估对应.SSA 表征粒子的散射能力,SSA 值越大,粒子的散射能力越强.图9(g)表明WRF-Chem 的基础模拟得到的SSA 值整体低于AERONET 观测值.图9(e)给出的是440～675nm处的观测和模拟得到的AAE 值,AAE 的概念被广泛用于气溶胶的表征,是表示气溶胶种类的特殊参数,Zhang 等[53]的研究表明,只有当AAE>1.4 时,才能确定BrC气溶胶的存在.通过图9(e)能更直接地感受到模式对于 BrC 气溶胶存在的低估.图 9(e)中AERONET 的观测值范围为0.75～2.65,表明气溶胶粒子中存在BrC 气溶胶,而WRF-Chem 模拟得到的AAE 值范围为0.85～1.44,且大部分结果低于1.4,整体平均值为1.28.张玲等[54]的研究结果指出华北地区夏季黑碳AAE 范围为(1.20±0.06),较低的AAE 模拟值说明此时由模式评估出的气溶胶以黑碳为主.由公式(1)可知AAE 与AAOD 之间存在一定的函数关系,模式的基础模拟不仅低估了气溶胶的波长依赖性,也严重低估了BrC 对于气溶胶吸收的影响.此外,图9(e)、(g)中对于AAE 和SSA 的模拟结果显示,AERONET 观测与WRF-Chem 模拟之间不存在相关性.

2.3.2 考虑BrC 吸收 BrC_bb 方案在考虑了生物质燃烧源的情况下,使用Saleh 等[25]的参数化方法对复折射指数的吸收部分k 进行处理.比较图9(a)、(b)可知,在模式加入了BrC 的吸收效果后,AAOD 的斜率由0.47 增加到0.53,表明部分模拟结果值上升,模拟得到的气溶胶吸收性增加,但总体效果仍为低估.Saleh等[25]给出的参数化方法中涉及到的BC/OA仅由生物质燃烧排放得到,并不适用于人为排放源,因此会对模拟结果产生较大偏差.图9(d)中AOD 的斜率由0.19 增加至0.21,可知加入了BrC 吸收后对AOD 的影响较小,这可能与AOD 消光中的散射部分有关.此外,模式对相对湿度的低估也可能是AOD模拟值偏低的原因之一.BrC 作为吸收性气溶胶,在仅改变模式复折射指数虚部k 的情况下,对散射部分的影响几乎可以忽略不计,因此图9(g)与图9(h)的差异较小,只出现个别值的上下浮动.同样的,图9(e)、(f)对AAE 的比较也出现BrC 加入前后差距细微的现象.

为进一步探究生物质燃烧排放BrC对光吸收的影响,图10 给出方案3、4 模拟出的气溶胶光学参数对比,方案3 与4 的差可表示BrC 的光吸收效果.生物质燃烧排放BrC 对气溶胶消光的影响显著.考虑生物质燃烧后,AAOD 与AOD 均出现不同程度的上升,AAOD 值上升了0.42%～39.71%,整体为15.30%;AOD 值上升了0.49%～40.56%,整体为15.72%.AAE的浮动较小,增减幅度接近,变化范围为-3.15%～5.54%,且以增值为主.SSA 相较于AAE 的变化更小,添加生物质燃烧源前后的模拟结果密集分布在斜率为1 的分界线上,波动范围为-0.71%～0.6%.由于方案4 的设置仍不改变模式复折射指数实部,故两方案的SSA 值差别几乎无变化.

图1 模式模拟区域Fig.1 Model simulation area

图2 2013 年6 月华北地区MODIS 监测火点时间序列和空间分布Fig.2 Time series and spatial distribution of fire points monitored by MODIS in North China in June 2013

图3 2013 年6 月欧亚大陆的位势高度分布Fig.3 Geopotential height distribution over Eurasia in June 2013

图4 2013 年6 月气象要素的模拟与观测对比Fig.4 Comparison of simulated and observed meteorological elements in June 2013

图5 2013 年6 月PM2.5 浓度值的模拟与观测对比Fig.5 Comparison of simulated and observed PM2.5 concentration in June 2013

图6 2013 年6 月生物质燃烧源气溶胶的辐射强迫(bb-nobb)Fig.6 Radiative forcing of bb-nobb in June 2013

图7 2013 年6 月温度、气压的垂直剖面图(bb-nobb)Fig.7 Meteorological vertical profile of bb-nobb in June 2013(averaging latitude 35°N～40°N)

图8 2013 年6 月华北地区近地面气象要素水平变化Fig.8 Changes of near-surface meteorological elements in North China in June 2013

图9 方案2、3 模拟出的气溶胶光学参数与观测对比Fig.9 Comparison of aerosol optical parameters simulated and observed in experiments 2 and 3

图10 方案3、4 模拟出的气溶胶光学参数对比Fig.10 Comparison of aerosol optical parameters simulated in experiments 3 and 4

Neyestani 等[55]研究了2015 年夏季美国野火排放BrC 对气溶胶光吸收的影响.与本研究不同,在模式中加入BrC 后,AAOD 的斜率出现显著提升,由0.49 上升至1.267,高估了气溶胶的吸收作用;AAE范围升至1.1～1.6;SSA 则出现更高程度的低估.Yao等[30]研究了2013 夏季我国东部地区碳质气溶胶的直接辐射效应,指出在考虑了BrC 的吸收性后,WRF-Chem 模拟得到的AOD 集中在1 以下,且模拟值普遍低于观测值,与本研究相近.美国西北部森林繁密,当野火发生时,BrC 的排放来源仅有生物质燃烧,因此将BrC 吸收纳入模式考虑范围将使光学参数结果出现明显改进.我国华北地区工业、农业、居民分布密集,大气BrC 的来源相较于其他国家更为复杂[56-58],因此仅考虑生物质燃烧生成的BrC 将对研究结果造成一定的不确定性.

3 结论

3.1 WRF-Chem 忽视BrC 气溶胶的吸收作用将导致模式对气温的高估,秸秆燃烧期间模式的模拟结果相较于观测结果整体高估0.12～3.64 ℃.

3.2 秸秆燃烧气溶胶引发地面冷却和大气增温,主要农业种植区的地表短波辐射减弱明显,垂直方向上形成逆温层;近地面风由陆地吹向海洋,形成海陆环流;生物质燃烧密集区正变压中心显著,三者配合抑制了边界层的发展,加剧了气溶胶污染物的积累.

3.3 秸秆燃烧期间,火点密集区的降温幅度超0.3℃,显著高于洋面;天津、河北东南部及山东地区的相对湿度增加,为颗粒物的吸湿增长创造条件;秸秆燃烧引发近地面强烈的风辐散,使大气垂直扩散减弱.

3.4 忽视BrC 的吸收作用会导致WRF-Chem 对AAOD、AOD、AAE 以及SSA 的低估,方案3 考虑BrC 的吸收作用后,对WRF-Chem 的模拟结果有一定的提升.通过方案3 与方案4 相减可知生物质燃烧排放BrC 对气溶胶消光的影响显著.