铀矿污染土壤γ 剂量率与核素活度的表征关系

杜娟　冀东　刘晓超　侯铁钢

摘 要：为了对铀矿冶退役治理源项调查作出快速、准确的判定，解决调查过程中存在的测量周期长、检测手段繁琐等问题。以某铀矿污染土壤为研究对象，通过分析铀系核素不平衡条件下的衰变特点，采用半无限大体源估算模式计算了不同垂深污染土壤所致表层关注点的γ 剂量率，根据铀系核素的剂量率贡献及对不同垂深的影响，推导出土壤表层γ 剂量率与核素活度的表征关系。结果表明：铀系核素所致关注点γ 剂量率主要由234m Pa、214 Bi和214 Pb 三个子体贡献，占比为96%;土壤表层（20 cm） 污染核素所致关注点剂量率占比约为94%;根据铀系核素分段平衡理论及铀镭平衡系数，推导出以238 U 和226 Ra 为代表核素，与土壤表面γ 剂量率的表征关系，经与实际监测结果进行对比，偏差在±5%以内。以此为依据可快速识别土壤的污染范围，提高源项调查监测布点的效率，为科学客观的开展污染土壤源项调查提供了新思路。

关键词：铀矿;污染土壤;剂量率;核素活度;表征关系

中图分类号：X53 文献标识码：A

铀矿采冶属于开放型工作场所，其矿石冶炼、矿石运输、废石堆存、尾矿贮存、废水排放等均可能通过气态或液态途径污染矿区周围土壤。由于我国铀矿山土壤污染范围分散，涉及尾矿库和废石场下游土壤、尾矿输送管线两侧土壤、废水灌溉农田等，因此在铀矿冶设施退役过程中污染土壤的源项调查难度较大[1-2] 。其主要面临的难题包括[3-6] ：（1） 无法快速识别土壤放射性核素的分布;（2）难以准确把握源项调查的监测范围。

目前铀矿冶设施周围污染土壤的源项调查主要以实验室内应用谱仪分析放射性核素的活度浓度为主，从而判定土壤是否存在污染，这期间存在测试周期长、检测手段繁琐等问题，无法通过简单快速的识别方法进行判别。本文以某铀矿冶设施周围污染土壤为研究对象，以核素分段平衡理论为研究基础，应用Microshield 软件估算污染土壤表面γ 剂量率，探讨污染土壤放射性核素活度浓度与γ 剂量率的表征关系，旨在探索应用土壤表面的γ 剂量率快速判别土壤是否存在污染。

1 模型构建与估算方法

1. 1 数值模型

（1）半无限大体源估算模式[7-9]

（1）半无限大体源估算模式[7-9]将污染土壤设定为半无限大体源，对于一个光滑、均匀分布半无限大体源所发射的γ 射线在空气中的吸收剂量率可用式（1）计算：

式中，A 为核素比活度，Bq/ g;fi 为放射性核素衰变过程中所发射的能量为Ei 的第 i 种射线的发射概率;A·fi = Av / ρ，Av 为体积活度，Bq/ cm3 ;ρ 为样品密度，g/ cm3 。

（2）铀镭平衡系数

铀矿采冶产生的放射性核素属于铀系核素，在平衡条件下，衰变链中任一子体核素与母体的放射性活度相等。据此可以利用衰变链中某一核素的特征射线，通过γ 能谱计算出其活度浓度，同时也可计算出其它核素的浓度[10] 。然而铀矿冶设施周围污染土壤中铀镭平衡已被破坏，各核素之间已经没有固定的关系，但在同一放射性衰变链中，除几个较长寿命核素外，其它核素的半衰期较短，经过较短时间后，长寿命核素与短寿命核素会建立新的平衡。根据这一原理，可以将某一衰变链分为几个子平衡系，子平衡系内其各核素活度相等。根据铀系核素衰变特点，可将其划分238 U→…→230 Th 和226 Ra→…→210 Po 两段平衡。在分段平衡条件下，不同平衡段的子体均可代表母体核素的活度[11-12] 。两个平衡段母体核素活度的关系可用铀镭平衡系数来表示[13] ：

KP = （QRa / QU ） × [1/ （3. 4 × 10- 7 ）] （3）

式中，QRa 为样品中镭的含量，mg; QU 为样品中铀的含量，mg;1/ （3. 4×10-7 ） 为铀镭平衡时，铀镭含量的比值。

1. 2 模型构建

以我国浙江地区某铀矿山周围污染土壤为例，选取表层垂深0～0. 6 m、范围40 m×80 m、密度为1. 6 g/ cm3 的污染土壤进行计算，考虑到土壤的自屏蔽因素，为确保計算结果的精确性，将0. 6 m厚表层土壤分为3 层，由上至下厚度分别为20cm。采用Microshield[14] 软件（一种用于屏蔽体设计与屏蔽外参考点剂量率计算软件） 构建半无限大体源模型，分别定义各层土壤层厚度、密度及土壤成分组成、各核素的活度浓度，应用半无限大体源计算模式估算并叠加各核素在距离表层土壤不同距离（0. 1 m、0. 3 m、0. 5 m、0. 7 m、0. 9 m、1 m）处的γ 剂量率。土壤及空气组分输入列于表1，Microshield 模拟计算模型如图1 所示。

1. 3 污染源项

根据某铀矿山周围受污染田地1-3田土壤的垂深监测数据[15] ，不同垂深土壤中U天然含量在24. 1～324 mg/ kg 之间，226 Ra 含量在140 ～ 415 Bq/kg。参照《中国环境天然放射性水平》[16] 中铀矿山所在地天然本底水平，其中238 U 为（53. 1±19. 5）Bq/ kg，226 Ra 为（48. 4±19. 3）Bq/ kg，扣除本底水平后不同垂深土壤中U天然、226 Ra 比活度列于表2。

2 污染土壤所致关注点γ 剂量率估算结果

依据《铀矿冶辐射防护和辐射环境保护规定》[17] ，铀矿采冶设施污染物排放主要控制U 系核素的排放，结合国内外学者对铀矿周围土壤和河流沉积物的研究成果[18-19] ，发现土壤和河流沉积物中主要污染核素为U 和226 Ra，而Th 系核素和40 K 比活度与对照点监测结果变化很小，因此本研究污染土壤所致关注点γ 剂量率主要考虑U 系核素。

2. 1 污染土壤中铀系和锕系核素所致关注点γ剂量率

污染土壤中的初始源项主要为U天然和226 Ra，然而不同核素在土壤中随着时间的推移不断衰变产生新的子体，同时释放出γ 射线。经过不同的时间段，部分子体核素达到相应的平衡。U天然同位素中不仅包含铀系的238 U 和234 U， 还包括锕系235 U，因此污染土壤中不仅需要考虑铀系核素所致关注点的剂量率，同时需要考虑锕系元素所致关注点的剂量率，估算结果如图2 所示。

从图2 中可知，土壤中污染核素所致关注点高度0. 1 ～ 1 m 的γ 剂量率在365. 03 ～ 411. 64nGy/ h 之间，整体随着关注点高度的升高，剂量率水平在不断降低，但在0. 3 m 处出现最大值，这主要是由于不同垂深污染核素剂量率贡献与土壤自屏蔽自吸收效果的交互影响所致。其中铀系核素贡献值在355. 88 ～ 399. 95 nGy/ h 之间， 占比在97. 16% ～97. 49%之间;锕系核素贡献值在9. 15 ～11. 69 nGy/ h 之间，占比在2. 51% ～ 2. 84% 之间。从上述分析结果可知，锕系核素所致关注点的γ剂量率贡献较小，从而得出铀矿污染土壤所致关注点的γ 剂量率仅需考虑铀系核素即可。

2. 2 污染土壤核素母体与子体所致关注点γ 剂量率

污染土壤中放射性核素的初始源项为U天然和226 Ra，估算过程中母体主要考虑238 U、234 U、235 U和226 Ra，子体主要考虑铀系和锕系的子体。按照分段平衡理论，假定衰变过程中子体和母体达到平衡，得出衰变母体和衰变子体对关注点剂量率贡献情况如图3 所示。

从图3 可以看出，土壤中污染核素的母体所致关注点的γ 剂量率贡献远小于子体的贡献，其中污染核素母体所致关注点剂量率在3. 32 ～ 4. 94nGy/ h 之间， 而子体贡献值在361. 71 ～ 406. 70nGy/ h 之间， 核素母体贡献仅占子体贡献的0. 91% ～1. 20%。从而得出：针对铀矿污染土壤表面γ 剂量率应重点关注铀系衰变子体。

2. 3 污染土壤中关键核素所致关注点γ 剂量率

经对铀系中各核素衰变产生γ 射线能量汇总分析得出，铀系子体234m Pa、214 Bi 和214 Pb 三种核素衰变产生的γ 射线能量相对较高，按照建立的三维数值模型估算了上述三种核素对不同关注点剂量率的贡献，如图4 所示。

根据图4 可知，对关注点剂量率贡献最大的核素为214 Bi，所致关注点剂量率水平为290. 33 ～326. 14 nGy/ h，占总剂量率的79. 23% ～ 80. 21%;其次为214 Pb，所致关注点剂量率水平为43. 62 ～50. 03 nGy/ h， 占总剂量率的11. 95% ～ 12. 15%;234m Pa 所致关注点剂量率水平为16. 50 ～ 18. 68nGy/ h，占总剂量率的4. 52% ～4. 58%;其它核素所致关注点γ 剂量率总和约占4. 0%。按照分段平衡理论，234m Pa 所致关注点剂量率的贡献可代表238 U→… → 230 Th 平衡段，214 Bi 和214 Pb 的贡献可代表226 Ra→…→210 Po 平衡段。

2. 4 不同垂深的污染土壤所致关注点γ 剂量率

在污染土壤所致关注点剂量率估算过程中，详细分析了铀衰变系中核素在不同垂深土壤所致关注点的剂量率贡献情况，并对不同垂深的污染土壤所致关注点γ 剂量率贡献值进行了估算汇总。不同垂深的污染土壤所致关注点的剂量率如图5 所示。

从图5 可以看出，-60～ -40 cm 污染土壤所致关注点剂量率贡献在0. 46 ～ 0. 58 nGy/ h 之间，贡献较小，仅占总剂量率的0. 12% ～ 0. 15%;- 40 ～-20 cm 污染土壤所致关注点剂量率贡献在19. 04～ 21. 63 nGy/ h 之间， 仅占比为5. 11% ～6. 03%。从而得出污染土壤所致关注点γ 剂量率主要贡献为土壤表层20 cm 内的污染核素，剂量率贡献占比93. 82% ～94. 77%，主要是由于天然放射性核素衰变释放出的γ 射线平均能量较低，基于土壤的自屏蔽作用，-60～ -20 cm 垂深土壤中核素衰变产生的γ 射线大多已被土壤屏蔽。

2. 5 模拟结果与监测结果的对比分析

參照《环境γ 辐射剂量率测量技术规范》[20]给出的测量要求，以20 m×20 m 划分测量网格，选取1-3田距离污染土壤表面1 m 处进行测量，γ 辐射剂量率监测结果为470 nGy/ h。

根据2. 1 节估算结果，污染核素所致1-3田土壤表面0. 1～1 m 范围内γ 剂量率水平在365. 03～411. 64 nGy/ h 之间，其中1 m 处的γ 剂量率水平为365. 03 nGy/ h。参照《中国环境天然放射性水平》[16] 和当地环境本底调查结果，本底剂量率水平在108～113 nGy/ h 之间。将本次模拟计算结果与本底叠加后，污染核素所致1-3田土壤表面1 m处γ 剂量率水平结果约为473 ～ 478 nGy/ h，与监测结果基本处于同一水平，表明本次估算结果基本是可信的。

3 污染土壤核素活度与γ 剂量率的表征关系

依据第2 节计算结果，铀矿20 cm 垂深污染土壤所致关注点的γ 剂量率占比约为94%;根据铀系核素分段平衡理论，应用关键子体核素表征母体核素的活度，其关键核素所致关注点γ 剂量率占比约为96%，因此本次探讨的γ 剂量率与污染土壤核素活度的表征关系主要考虑20 cm 垂深的污染土壤的铀系关键核素。

根据上述内容，污染土壤中铀镭含量与γ 剂量率关系可用下式计算：

根据关键核素所致关注点γ 剂量率的估算结果， 主要贡献核素为234m Pa、214 Bi 和214 Pb， 其中234m Pa 的活度会在短期内与238 U 达到平衡，214 Bi和214 Pb 的活度会在短期内与226 Ra 达到平衡，因此选用关键核素所致关注点剂量率换算成与238 U、226 Ra 活度的关系式，可以得出：

按照理论推导出的估算公式（7），选用某铀矿周围污染土壤的监测数据进行对比验证，对比结果列于表3。由表3 可见，本文估算结果与监测结果相对偏差在±5%以内。

4 结论

通过分析铀系核素不平衡条件下的衰变特点，结合某铀矿冶设施周围污染土壤特性，应用Microshield 软件模拟了不同垂深污染土壤所致关注点的剂量率水平，得出以下结论：

（1）铀矿冶设施周围污染土壤中锕系核素对关注点的剂量率贡献可忽略不计，仅占2. 51% ～2. 84%。污染土壤中母体核素所致关注点的剂量率仅占子体贡献的0. 91% ～1. 20%，因此按照分段平衡理论应重点关注铀系子体的贡献。

（2）污染土壤中铀系核素按照分段平衡的理论，主要关注子体核素234m Pa、214 Bi 和214 Pb，这三种核素对剂量率贡献占比在96%左右。

（3）根据对不同垂深污染核素所致关注点剂量率估算结果得知，土壤表层0 ～ 20 cm 污染核素对关注点的剂量率贡献在94%左右，因此在土壤源项调查中应重点关注土壤表层的核素分布。

（4）根据估算结果推导的理论公式计算结果与现场监测数据相对偏差在±5%以内，由此可用来表征表层土壤中不同放射性核素的比活度，用于指导铀矿冶设施周围污染土壤现场源项调查监测布点。

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