基于神经网络的人工放射性气溶胶中氡子体扣除算法

陈 立 顾 民 曾国强 葛良全 杨 坤 肖 明

1（四川省辐射环境管理监测中心站 成都 611139）2（成都理工大学 地学核技术四川省重点实验室 成都 610059）3（中广核久源（成都）科技有限公司 成都 610200）

基于神经网络的人工放射性气溶胶中氡子体扣除算法

陈 立1顾 民2曾国强2葛良全2杨 坤3肖 明3

1（四川省辐射环境管理监测中心站 成都 611139）2（成都理工大学 地学核技术四川省重点实验室 成都 610059）3（中广核久源（成都）科技有限公司 成都 610200）

介绍和分析了人工放射性气溶胶在线监测仪氡子体扣除算法中比例系数扣除法，现有算法存在分类粗糙、扣除准确度不高以及适应性不强等不足。为进一步提高扣除的准确度，降低检测限，提出了利用聚类分析先对谱线进行分类，然后在每个类中利用神经网络进行计算，最后进行扣除的方法。测试结果证明了聚类分析和神经网络扣除方法均能明显降低人工放射性气溶胶在线监测仪的检测限。

气溶胶，氡子体，聚类分析，神经网络

在各种核材料生产、核设施退役以及放射性废物的储存处理过程中，都可能使239Pu、235U、238U等长寿命的放射性物质弥散于空气中，形成人工放射性气溶胶，吸入人体后会造成内照性伤害[1]。采用人工放射性气溶胶在线监测仪进行监测是目前现场监测的主要方法，它通过测量采集在滤纸上的气溶胶，然后对测量结果进行分析从而判断空气中是否存在人工放射性气溶胶[2]。在采集到的气溶胶中，由于存在大量的天然氡钍子体气溶胶，使分析和判断工作变得非常困难，这是因为人工放射性气溶胶中人工放射性核素α粒子的能量范围在4.1-5.5MeV之间，天然氡钍子体放射的α粒子的能量在6.0-8.8MeV，虽然它们能量区间是分开的，然而在测量过程中，由于滤纸、空气层、灰尘以及探测器表面保护层等因素的影响，会造成测量谱线出现低能拖尾现象，导致天然氡钍子体放射的α粒子能量谱线进入人工放射性核素α粒子能量谱线区间，淹没了人工放射性核素α粒子能量谱线，对分析和判断带来困难。因此，如何准确消除氡钍子体拖尾的影响是准确判断和测量人工放射性核素浓度需要解决的主要问题。目前氡钍子体扣除法常用的算法主要有α/β比值法、伪β符合法、固定能区比例系数扣除法和能谱拟合剥离法[1,3]。固定能区比例系数扣除法是目前在真空室测量的最主要的算法，然而，目前的固定能区比例系数扣除法仍存在一些不足之处，影响在线监测仪检测限的进一步降低，本文针对这些不足提出了有效的解决方案，从而能够进一步降低人工放射性气溶胶在线监测仪检测限。

1 固定能区比例系数扣除法

固定能区比例系数扣除法主要分为二能区法和多能区法。

1.1 二能区法

将气溶胶测量谱线分为人工能区与氡子体能区两个能区，例如，可将3.0-5.57 MeV设为人工能区，5.58-10MeV设为氡子体能区，利用能量刻度公式将能量区转换成道数范围。设落入人工能区的计数为N1，落入氡子体能区的计数为N2，则人工放射性气溶胶α粒子计数N0为：

式中：K12为扣除比例系数，可事先在无人工核素时测定，常用的方法是采用大量测量谱线，计算这些谱线人工能区计数与氡子体能区计数比值，然后将其平均值赋予K12，K12经确定后在使用过程中就成为一个常数。

1.2 多能区法

多能区法又可分为固定比例系数多能区法和变比例系数多能区法。

1.2.1 固定比例系数多能区法

多能区法与二能区的区别是根据不同能量的氡子体α粒子干扰程度的差异将氡子体能区又分成多个子区，设落入人工能区α粒子的计数为N1，落入氡子体能区的子区α粒子计数分别为N2, N3, …, Nm，则人工放射性气溶胶α粒子计数N0为：

式中：K12, K13, …, K1m为扣除比例系数，为各子区落入人工能区的计数与该子区计数的比值，这些比值也应在无人工核素时测定，可采用最小二乘法或其他方法确定，这些比例系数经确定后在使用过程中就成为一个常数。

1.2.2 变比例系数多能区法

文献[1]提出了一种变比例系数的算法，下面进行简要介绍。

步骤1：能区划分。

如图1所示，测量谱线划分为4个能区，分别为：1区4.05-5.58 MeV，为人工放射性核素α粒子能量区；2区5.80-6.14 MeV，为218Po的主能区；3区7.49-7.83 MeV，为214Po的主能区；4区6.28-7.48MeV，为214Po的拖尾区。利用能量刻度公式将4个能量区转换成4个区道数范围。

图1 能区划分示意图Fig.1 Schematic diagram of energy division.

步骤2：比例系数确定方法的选择。

首先计算4区与3区计数的比值来判断灰尘是否太多，设定一个阈值，如果计算比值小于阈值，表示灰尘少；否则，表示灰尘多。

步骤3：比例系数确定。

根据步骤2的结果，灰尘少时比例系数采用的经验公式为：

式中：a、b、c、d这些参数可用最小二乘法进行确定。

灰尘多时，使用下列函数拟合4能区的能谱：

比例系数分别为：

式中：p1、p2为1区的道数范围。

步骤4：人工 α放射性气溶胶净计数计算。

人工α核素产生的净计数 N0可以表示为：

得到人工α气溶胶产生的净计数后，根据式(9)计算其浓度：

式中：Crad表示采样时段内人工 α 放射性气溶胶浓度值，Bq·m-3；N0表示人工核素产生的净计数，即人工核素能区的总计数扣除氡子体干扰计数后的剩余值；ε表示探测器的探测效率，s-1·Bq-1；Q 表示采样流量，m3·s-1；T1表示采样时长，s；T2表示测量时长，s。

设N0的标准偏差为σ0，则浓度Crad的标准偏差σC为：

最低探测限LC为：

式中：Kα表示扩展系数。通常情况下根据具体需要设置Kα值。

在以上三种方法中，多能区法扣除的准确度高于二能区法，而多能区法中文献[1]变比例系数方法比固定比例系数方法准确度高。然而文献[1]方法仍然存在着不足之处，首先是根据阈值将谱线分成有灰尘和无灰尘两类，其不足在于阈值的确定存在随意性，同时谱线分为有灰尘和无灰尘两类过于粗糙。其次，无论是利用经验公式还是指数拟合，都只是近似反映比例系数变化情况，存在较大的误差，影响了扣除准确度的提高。第三个不足在于系数确定过程中，对运行方式要求严格，导致公式的适应性不强。在文献[1]系数确定过程中，要求避免钍子体的影响，因此，测量时间不能太长，同时要求K1,3和K1,2分别确定，需要在采样和测量之间静置若干分钟。针对第一个不足，本文采用聚类分析的方法对谱线进行分类，聚类分析是一种无监督的数据分析方法，在数据挖掘、模式识别、信息检索等领域应用十分广泛[4-6]，它能根据谱线的自身特征量进行分类，克服了利用阈值进行分类的不确定性，同时可按指定数目将谱线分成多类，增加了分类的类别数。针对第二个不足，本文采用神经网络进行拟合计算，神经网络具有极强的非线性拟合的能力[7-9]，对于无法用函数表征的曲线，相对于经验公式，神经网络具有极大的优势，能更准确表征变量之间的关系，从而能有效提高扣除准确度。针对第三个不足，由于神经网络的输入可为任意特征向量，因此可满足任何测试方式，具有极高的适应性。通过以上方法，可极大提高扣除的准确度，从而显著降低人工放射性气溶胶的检测限。

2 基于神经网络的氡子体扣除算法

本文算法的分区仍采用图1所示的文献[1]所用的分区方法，算法如下：

步骤1：训练样本的获取。

无论是运用聚类分析方法进行分类还是训练神经网络，均需要大量的样本数据。因此需要在无人工放射性元素的条件下，在不同氡浓度和不同环境条件下进行测试，获取大量的谱线作为训练样本。

步骤2：采用聚类分析方法进行分类。

采用模糊C均值聚类的方法对谱线进行分类，模糊C均值聚类的方法是C均值聚类方法的一种改进，具有非常优良的分类效果[10]。其基本原理为假设样本集合为X={x1, x2,…, xn}，将其分成C个模糊组，将样本按照某种相似性度量方式与C 个质心计算隶属度，然后划分到与其隶属度最大的那个质心为中心的簇中，重新计算每个新生成簇的质心，通过迭代的方法更新每个簇的质心，直到质心不再发生变化。使得簇内的对象具有较高的相似度，簇间的对象具有较低的相似度[11]。首先选择特征向量，特征向量的选择方法有多种，本文选择将218Po、214Po和212Po三个峰的高度和宽度6个量作为每条谱线的特征向量，则每条谱线用一个具有6个特征的特征向量来表征，确定好划分的类别数后，采用模糊C均值聚类的方法进行分类，最后将聚类中心存储在计算机中。

步骤3：神经网络训练。

对于步骤2中得到的每一类训练一个神经网络，神经网络的输入为如图1所示2区和3区的计数N2、N3，输出为1区的计数N1，采用广义自回归神经网络进行训练。训练完成后，将训练好的神经网络保存。

步骤4：实测谱线计算。

对于实际测量中得到的在线谱线，首先根据步骤2得到的聚类中心，将该谱线划分到某一类中，然后利用该类训练好的神经网络，输入实测谱线2区和3区的计数N2和N3，则得到实测谱线的1区的计数Nnet1。

步骤5：人工 α 放射性气溶胶净计数N0计算。

利用式(12)计算得到人工 α 放射性气溶胶净计数N0。然后利用N0计算最低检测限。

3 实验验证

为验证本算法，应用某人工放射性气溶胶连续监测仪在高氡（约4000 Bq·m-3、7000Bq·m-3）和正常氡气（约50 Bq·m-3、100Bq·m-3）环境下实测。监测仪采用钝化离子注入平面硅探测器(Passivated Implanted Planar Silicon detector, PIPS)，采样泵流量为5 m3·h-1，采用0.8μm孔径的聚四氟乙烯滤纸，测量能量范围为0-10MeV。在真空环境下测试，每小时形成一条气溶胶测量谱线，共测得1200条谱线数据进行验证。分别采用二能区法、固定比例系数多能区法、文献[1]的变比例系数多能区法以及本文神经网络法进行比较，随机从1200条谱线选择600条谱线作为参数的训练，剩余600条谱线作为验证，共进行5次随机选取验证，以5次结果的平均值作为最终结果，最低检测限扩展系数Kα取3.0。表1是二能区法、固定比例系数多能区法、文献[1]变比例系数多能区法、本文神经网络法不分类和在运用聚类分析进行分类两种情况下得到的平均最低检测限。

表1 4种方法的平均最低检测限Table 1 Mean minimum detection limits for the four methods.

表1中降低百分比指的是采用聚类分析和不采用聚类分析，4种方法平均最低检测限的降低百分比，计算公式为：

式中：P为降低百分比；L0为不采用聚类分析时平均最低检测限；L1采用聚类分析时平均最低检测限。

从表1第二行可计算，在都不采用聚类分析情况下，神经网络法比二能区法、固定比例系数多能区法、文献[1]的变比例系数多能区法平均最低检测限降低百分比分别为99.06%、96.78%、62.57%。从表1可以看出，聚类分析方法和神经网络方法均能有效降低最低检测限，同时采用聚类分析方法和神经网络方法能达到更好的降低最低检测限的效果。

目前该算法已成功应用在某设备生产现场中的人工放射性连续监测装置中，该现场位于高氡环境下的坑道中，通过半年的运行，运行情况良好，且检测限明显降低。

4 讨论

由于固定能区比例系数扣除法中比例系数受多种因素的影响，而现有的方法不能很好地表征这些变化，造成扣除不准确，本文利用聚类分析的方法将谱线分为多个类，则在每个类中比例系数变化程度有所降低，同时利用神经网络来训练和计算，极大地提高了扣除的准确性，进而降低了人工放射性气溶胶现场监测仪的检测限。

采用聚类分析的方法和神经网络方法算法复杂度较高，同时需要大量的样本进行训练，才能达到较好的效果，这对实际应用造成了一定的困难。由于目前现场监测仪基本采用工控机进行控制和数据处理，因此，完全能满足聚类分析和神经网络算法的要求。对于样本的收集，可以通过两种途径进行，一种是通过在不同的环境下进行试验收集，这种方法适合新开发的仪器；另外一种收集监测现场已有的测量数据，这种方法适合对现有服役的仪器进行扣除算法升级时采用。

随着人工放射性气溶胶在线监测仪的采样、拖尾分析等技术的不断发展，氡钍子体扣除算法也在不断完善和发展中，监测仪的最低检测限将会进一步降低，从而满足不同环境下的监测要求。

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Radon daughter subtraction algorithm for artificial radioactive aerosol based on neural network

CHEN Li1GU Min2ZENG Guoqiang2GE Liangquan2YANG Kun3XIAO Ming3

1(Radiation Environmental Management and Monitoring Center of Sichuan Province, Chengdu 611139, China) 2(Key Laboratory of Earth Science Nuclear Technology of Sichuan Province, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China) 3(CGNPC Jiuyuan (Chengdu) Technology Co. Ltd., Chengdu 610200, China)

Background: The proportion subtraction method used in radon daughters subtraction algorithm for continuous artificial radioactive aerosol monitor has disadvantages such as rough classfication, less accuracy and low adaptability. Purpose: This study aims to improve the accuracy of subtraction to reduce the detection limit. Methods: A novel algorithm is proposed by classifying the spectral lines through clustering analysis and then calculating each clustering using neural network. Experimental verifcation is performed to compare this method with the proportion subtraction method. Results: The results showed that the cluster analysis and neural network subtraction algorithm can reduce more than 20% of the detection limit for the continuous artificial radioactive aerosol monitor. Conclusion: The algorithm proposed in this paper is effective for subtracting radon daughters.

Aerosol, Radon daughters, Clustering analysis, Neural network

CHEN Li, male, born in 1974, graduated from Sichuan University in 1997, focusing on radiation environment monitoring

GU Min, E-mail: gumin@cdut.cn

date: 2016-11-23, accepted date: 2017-04-04

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.090402

国家自然科学基金(No.41474159)、国家863计划项目(No.2012AA061803)、四川省科技厅青年基金项目(No.2015JQ0035)资助

陈立，男，1974年出生，1997年毕业于四川大学，研究领域为辐射环境监测

顾民，E-mail: gumin@cdut.cn

2016-11-23，

2017-04-04

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.41474159), National 863 Plan Project (No.2012AA061803), Youth Foundation Project of the Science and Technology Department in Sichuan Province (No.2015JQ0035)