橄榄石微页理结构的矿物化学及其地幔流变意义

隋建立 樊祺诚 李 霓 赵勇伟 杜星星

1)中国地震局地质研究所，活动构造与火山重点实验室，北京 100029

2)中国地质科学院地质力学研究所，北京 100081

0 引言

地幔流变(唐户俊一郎等，2005;Karato，2010)旨在研究固体地球岩石圈地幔的塑性形变问题，是板块构造、大陆漂移、地壳俯冲和地幔柱上升的地球动力学基础。通常而言，地幔流变特指橄榄石矿物地幔流变，因为橄榄石是上地幔最重要的组成矿物，占体积份数＞60%，直到410km地幔过渡带橄榄石转变为尖晶石为止(Ringwood，1966;Irifune et al.，1998);并且橄榄石是地幔最“软”的矿物，最容易发生塑性形变(Karato，1990;Karato et al.，1993;Ando et al.，2001)。橄榄石地幔流变形成复杂的位错结构和多种晶体组构，位错的密度可以定量反演地幔应力状态和黏度系数(Kohlstedt et al.，1976;Karato，1987;Korenaga et al.，2008);橄榄石晶格优选方位(LPO)和组构，则可以定性反映地幔应力状态与挥发份含量。目前已经发现5种不同的橄榄石组构类型，分别用字母ACDEF顺序表示，分别代表了俯冲带、造山带、大陆裂谷等不同的大地构造背景 (Fabriès，1979;Ismaïl et al.，1998;Mizukami et al.，2004;Kneller et al.，2007)。

橄榄石地幔流变同时包含矿物物理变化和化学变化。早在20世纪70年代，人们就发现橄榄石位错结构相对富铁，并用高温氧化缀饰的方法观察橄榄石位错结构(Kohlstedt et al.，1976);同时少量橄榄石样品，在岩浆上升过程中形成天然氧化缀饰的效果(图1a)。80年代之后，扫描电镜技术的兴起，逐步替代光学显微镜，成为现代地幔流变研究的通用工具(Karato，1987;金振民等，1991)。在扫描电镜BSE图像中，相对于橄榄石主晶，富Fe条带显示高亮特征(图1 b，c)，作为橄榄石位错结构的识别特征。

图1 地幔橄榄石位错结构Fig.1 Dislocation structures in mantle olivine.

尽管橄榄石位错的矿物化学变化很明显，但是定量分析研究并不容易，因为不管是天然橄榄石样品(图1 b)还是人工实验橄榄石(图1 c)，常见的位错结构都＜0.1μm，而电子探针分析的束斑直径＞1μm，所以很难获得位错的准确成分。早期研究根据透射电镜定性分析，推测橄榄石位错成分是一种富铁的细粒混合相，包括磁铁矿、赤铁矿、富硅相等成分，粒度＜0.1μm(Kohlstedt et al.，1975;Karato，1987)。

地幔橄榄石位错结构矿物化学研究的重大转折发生在90年代中期，Petaev等(1994)在《Science》上撰文报道，Devone陨石中发现μm到亚mm尺度位错带(微页理结构)，用透射电镜做了位错结构分析、用电子探针做主量元素成分分析，研究表明这些位错结构是相对富铁的橄榄石，而不是早期Kohlstedt等(1975)推测的混合相;但是他们提出的Fe-Mg橄榄石出溶机制遭到固溶体热力学研究的强烈反对(Berman et al.，1996)。此后又提出2种成因机制，包括元素偏析的柯氏气团效应(Ando et al.，2001)和蛇纹石化蚀变反应(Murata et al.，2009)。总之，《Science》和《Nature》期刊的报道显示了橄榄石位错矿物化学研究具有重要意义，但是20多年来只有数篇文献，也显示了这个问题的难度。我们在大兴安岭第四纪碱性火山岩携带的地幔捕虏体中发现2例橄榄石微页理结构。本文综述橄榄石地幔流变的发展，并根据电子探针主量元素分析结果，探讨橄榄石微页理结构的成因机制。

1 国内外研究现状

橄榄石地幔流变相关的位错理论起源于金相学(郭可信，2000;王亚南，2007)研究，并与其发展息息相关。19世纪初，Widmanstabtten用硝酸水溶液处理铁陨石切片(浸蚀法)，观察到片状Fe-Ni奥氏体的规则分布(魏氏组织)，开创了金相学研究的先河。100多年之后，20世纪70年代，Kohlstedt等(1976)提出高温氧化缀饰法观察橄榄石晶体位错结构形态和密度分布，橄榄石地幔流变研究开始盛行。直到今天，尽管扫描电镜已经成为地幔流变研究的通用方法，氧化缀饰仍不失为一种方便有效的观察方法。

位错概念最早是在1905年由意大利物理学家伏尔特拉(Vito Volterra)提出的，用来描述晶体中的线缺陷;还有观点认为，在1934年Taylor，Polanyi，Orowan 3人几乎同时提出位错概念;尤为重要的是Taylor提出了位错攀移理论，成功解释了金属实际强度比理论值小1 000倍以上的原因(郭可信，2000)。地质上借用位错理论(Karato，1987，2010)以及晶体组构、晶格优选方位(Ismaïl et al.，1998;Katayama et al.，2004)解释橄榄石地幔流变行为，是构造地质学和固体地球动力学的重要基础。

现代位错研究不仅局限于晶体物理变化，而是拓展到晶体化学研究。1949年，柯垂耳(Cottrell)利用溶质原子与位错的交互作用，成功地解释了低碳钢的屈服现象(Cottrell et al.，1949)。根据能量最低原理，溶质原子在位错附近富集、偏析，其中位错压缩区将吸引比溶质原子尺寸小的溶质原子，而位错受膨胀区则吸引半径大的置换溶质原子，这种现象被称为柯氏气团(Cottrell cloud)。位错运动必须摆脱气团或者拖着气团一起运动，从而产生固溶强化效应。后来又提出了史氏(Snoek)气团、铃木(Suzuki)气团等理论，发展了2维和3维原子探针(Blavette et al.，1999)等手段观察金属材料位错的杂质元素气团分布，并用超级计算机从量子力学角度模拟位错气团的分布和运动。对于地学研究，地幔流变研究的橄榄石是硅酸岩矿物，其晶体结构比金属复杂得多，但是相关研究极少。Ando(2001)用电子探针测定了橄榄石位错结构的成分，首次把柯氏气团理论引入橄榄石位错结构研究。

位错结构的观察手段包括显微镜、扫描电镜、投射电镜、原子探针等。橄榄石位错研究，早期(20世纪70年代)采用光学显微镜观察，分辨率有限，可能会漏掉很多细节，例如从图5a可以看出，除了一组明显粗大的平行位错，还有大量更加纤细的毛发状位错。80年代，扫描电镜的应用，分辨率达到0.1μm，观测到的位错密度比光学显微镜提高了1～2个数量级。在扫描电镜BSE图像中，天然样品(图1 b)、人工实验的样品(图1 c)，都可以清晰地观测到大量亚微米(sub-μm)级别的位错线。如果采用分辨率更高的透射电镜(TEM)，则可以发现图1a中每一条平行位错，都是由一束更细的、纳米级别的位错组成(Kohlstedt et al.，1975;Jin et al.，1994;Petaev et al.，1994;Ando et al.，2001;韩勇等，2009)。实际上，位错线是一条原子级别的晶格缺陷，但是根据量子物理，位错缺陷的影响范围是一个衰变场，杂质密度分布随着距离衰减。3D原子探针(Blavette et al.，1999)研究的目的，就是要确定位错化学变化影响的范围究竟是多大，10个原子还是100个原子区域;影响程度有多大，10倍还是100倍富集;位错中哪些元素发生偏析富集等。很遗憾，3D原子探针发展了10多年，还没有与橄榄石位错相关的3D原子探针研究报道。

中、新生代以来中国东部大陆岩石圈动力学演化，是国内外学者长期关注的热点问题之一，从20世纪80年代以来，地幔流变学研究为中国东部岩石圈地幔动力学演化研究提供了大量重要证据(金振民等，1991;Jin et al.，1994;Lin et al.，1998)，但是对于橄榄石位错相关的矿物化学研究几乎空白。此前我们报道了龙岗火山橄榄石捕虏晶位错结构的矿物化学研究，本文介绍大兴安岭中部哈拉哈河—绰尔河第四纪火山区发现的地幔橄榄石微页理结构电子探针研究结果。

2 样品和分析

大兴安岭中部哈拉哈河—绰尔河地区，发育大面积新生代火山岩(刘嘉麒，1999);最新研究表明其中第四纪火山熔岩流分布面积约400km2，火山锥30多座，K-Ar年龄范围为2.3～0.128Ma(樊祺诚等，2011);其中焰山、高山2座火山锥被认为是最新的火山喷发产物，炭化木年龄显示(1990±100)a BP和(1900±70)a BP(白志达等，2005)。这些火山总体呈NE向带状分布，岩性特征上新世主要为拉斑玄武岩(白志达等，2005)、第四纪为碱性橄榄玄武岩(赵勇伟等，2012)。

哈拉哈河—绰尔河第四纪碱性玄武岩普遍含地幔橄榄石捕虏晶和细小的地幔岩捕虏体，5～10cm以上中等大小的地幔岩分布有限，主要分布在卧牛泡、驼峰岭和1104高地等火山渣锥中，以及绰尔河、德勒河局部地区的熔岩流岩中，岩石类型中尖晶石方辉橄榄岩略多于尖晶石二辉橄榄岩(赵勇伟等，2011)，并有少量石榴石二辉橄榄岩(樊祺诚等，2008)。

少量地幔捕虏体含有地幔流变特征的橄榄石(图1 a，b)，在这些橄榄石中发现2例比较典型的微页理解构:07WNP01和07DLH05(图2)。其中，07WNP01采自卧牛泡火山渣中，07DLH05采于德勒河熔岩流中，而这均为高温的尖晶石二辉橄榄岩样品(详细描述见赵勇伟等，2011)。07WNP01橄榄石在光学显微镜下具有波状消光的特点，与Ando(2001)报道的橄榄石比较类似。BSE图像显示1组连续变化的微页理，宽度从100μm到几千μm连续变化。07DLH05样品具有2组平行的微页理，夹角20°～30°，可能与地幔主应力方向变化有关;页理的宽度比07WNP01更窄，大约只有1μm左右。

图2 橄榄石微页理结构Fig.2 Lamella structures in olivine.

对这2个样品，分别作了单点电子探针分析和线扫描分析，主量元素分析结果见表1，2。如图2(上)所示，单点分析选择条带分明、颜色最明亮的区域，成分与主晶有明显区别。其中07WNP01单点分析获得橄榄石微页理最富铁的成分为Fo83.17(SiO240.98%，MgO 9.6%，FeO 48.81%)，对比主晶成分为Fo90.47(SiO240.08%，MgO 15.52%，FeO 43.02%)。选择微页理比较密集的区域，以1.5μm的步距做了1条测线AA′，把各点数据投图，获得Fo-距离分布曲线(图2下)，可以看到橄榄石 Fe含量有微弱的变化，从 Fo89.78到 Fo90.67。对于07WNP01，以4μm步距做了1条测线BB′，从Fo89.78到Fo90.67(图2下)。

用铁橄榄石端元组分的摩尔百分比Fa(Fayalite，Fa=100-fo)表示微页理结构相对于橄榄石主晶的铁富集程度，从表1数据可以看出样品07WNP01一般变化范围是 Fa0.3—Fa0.8，最高可达Fa7;对于07DLH05，数据显示橄榄石Fe含量变化的幅度不超过Fa0.3。对比Ando等(2001)报道的橄榄石微页理成分铁富集程度为Fa1—Fa1.5;而在陨石中，橄榄石微页理Fe的富集程度为Fa6和Fa1—Fa4(Petaev，et al.，1994)，在一些玄武岩捕虏晶中可以达到Fa20(Petaev，1996);我们也曾在东北龙岗玄武岩捕虏晶中发现橄榄石位错壁Fe富集达到Fa20(图3)(未发表的数据)。

上述研究显示出2个重要信息:橄榄石微页理Fe，Mg相对含量发生显著变化，而其他微量元素没有明显富集、亏损变化，如 Ca，Mn，Ni，Ti等;微页理成分还是橄榄石，而不是混合相(Kohlstedt et al.，1975;Karato，1987)。

3 讨论

3.1 蛇纹石化蚀变

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图3 Fe-Mg橄榄石固溶体出溶曲线Fig.3 Solvus of fayalite-forsterite(Fe2SiO4-Mg2SiO4)system.

橄榄石微页理结构成因机制的争议很大，主要有3种解释:Fe-Mg橄榄石出溶(Petaev et al.，1994);地幔流变(Ando et al.，2001);蛇纹石化蚀变(Murata et al.，2009)。首先，电子探针主量元素地球化学分析结果看，矿物成分主要是 SiO2，MgO，FeO成分，和极少量CaO，NiO(＜1wt%)，符合地幔橄榄石特点，分析总量普遍为99%～101%，没有明显的挥发份;按照4个氧原子标准计算各原子数，得到Si集中在1.00～1.01，总原子个数在1.98～2.00，严格符合橄榄石成分。因此，Murata等(2009)的蚀变假说有2个缺陷:1)矿物化学上，本文和其他学者发表的数据(Petaev et al.，1994;Petaev，1996;Ando et al.，2001)表明，富铁条带都非常符合橄榄石矿物成分，而没有蚀变出现的矿物化学不平衡现象;2)从地质现象看，大量天然和人工实验的地幔流变橄榄石位错结构具有富铁特征，与蚀变无关。因此，我们认为蚀变假说不具有普遍意义。与后期蚀变类似的是地幔流体/熔体交代或者岩浆-矿物反应，橄榄石除了Fe，Mg相对含量变化，Ca，Mn，Ni，Ti等元素也出现系统变化(Krivolutskaya et al.，2009;Qian et al.，2010;Zhang，2005)，但是在橄榄石微页理结构中其他元素没有系统变化，不具有反应扩散平衡特征。

表2 橄榄石微页理结构主量元素电子探针分析，07DLH05(wt%)Table 2 Electron microprobe analysis of a lamella olivine，07DLH05(wt%)

3.2 Fe－Mg橄榄石出溶

Fe-Mg橄榄石出溶假说是Peteav等(1994)提出的，他们在球粒陨石中发现1～5μm尺度的橄榄石微页理结构，电子探针主量分析显示微页理是相对富铁的橄榄石，认为是Fe-Mg橄榄石固溶体低温出溶的结果。但是这个解释与橄榄石固溶体实验研究结果相互矛盾，Berman等(1995)指出:Peteav等(1994)根据Sack等(1989)的热力学参数推测出溶温度为340～420℃，但是更新的吉布斯自由能计算显示Fe-Mg橄榄石固溶体出溶的温度更低(＜150℃，图3)(Wiser et al.，1991;Seckendorff et al.，1993)，因此几乎不可能发生出溶;另外，仅在Divno陨石发现Fe-Mg橄榄石出溶，在其他缓慢冷却的陨石或者玄武岩中，没有找到更多的证据(Berman et al.，1996)。在后续研究中，Peteav(1996)又提供了几例橄榄石微页理结构的证据，我们在吉林省龙岗火山地幔捕虏晶中也报道过类似的“出溶现象”(图3)，但是这些地质证据无法回答与出溶理论的矛盾。

3.3 柯氏气团和位错元素偏析

尽管Peteav等(1994)的出溶解释没有获得广泛认可，但是客观上他们发现了大量位错(透射电镜)的橄榄石微页理结构，并率先获得橄榄石位错的定量化学分析(电子探针)，这是值得肯定的贡献。

Ando等(2001)在发生地幔形变的橄榄石中，发现纹层间距约2～l0μm的微页理结构(图4)，并做了透射电镜和电子探针分析研究，提出柯氏气团效应的解释。他们讨论并排除了地幔交代作用和橄榄石-辉石反应的影响，认为微页理中具有大量位错结构，其Fe元素的相对富集可以用金相学的柯氏气团效应解释。柯氏气团理论认为，位错引起的晶格畸变效应和溶质原子引起的晶格畸变相互作用，能够降低总体势能、获得更加稳定的晶体结构，因此溶质原子在位错附近区域偏析、富集(Cottrell et al.，1949)。

图4 橄榄石微页理结构:“富铁条带”(据Ando et al.，2001)Fig.4 Striped iron zoning in olivine(after Ando et al.，2001).

3.4 存在的问题

柯氏气团理论对橄榄石位错的矿物化学变化提出了更加合理的解释，但是并不完善，还有一些问题需要解决。首先是理论问题，气团理论是在金属晶体的基础上发展起来的，而橄榄石(图5左)是硅酸盐晶体，二者有根本区别。其中硅酸盐结构远比金属晶体结构复杂，并且包含共价键、离子键2种分子键，因此柯氏气团理论能否简单地从金属应用于地幔橄榄石需要进一步探讨。就现代金属气团理论发展而言，除了柯氏气团，人们相继提出史氏(Snoek)气团、铃木(Suzuki)气团等，并把位错晶格畸变和溶质元素的相互作用细分为:弹性交互作用、化学交互作用、电学交互作用和几何交互作用(王亚南等，2007)，而所有这些研究，在橄榄石中几乎空白。

图5 a橄榄石矿物晶体结构示意图(据Deer et al.，1992);b橄榄石矿物不同端元组分的金属-氧键长(据Liu et al.，2006)Fig.5 Idealized atomic structure of olivine(after Deer et al.，1992)(a)and Metal-O bond length variation in olivine group(after Liu et al.，2006)(b).

其次是气团元素的类型和浓度也是一个问题。前文提到，所有研究中只有Fe相对于Mg富集，而其他元素没有系统变化。在地幔橄榄石晶体中，等效占位的二价离子包括Mg，Fe，Ca，Ti，Mn，Ni等，其中Mg离子百分含量最高(通常Fo＞89)，可以看作是溶剂;其他二价离子是都是溶质，只有Fe元素在位错结构形成富集气团。固溶体遵循相似相容原理，离子半径相近(完全固溶体相差＜15%)的离子容易形成固溶体;而柯氏气团效应正好相反，离子半径差异越大越容易。例如，FeAl合金中掺杂400ppm的B离子，B离子富集形成柯氏气团效应，而不是Fe或者Al离子(Blavette et al.，1999)。从离子半径(表3)看，Fe2+(0.89 Å)最接近 Mg2+(0.78Å)，Ca2+(1.00 Å)差异最大，金属-氧键长对比(图5右)也显示了相同的规律。因此，仅从位错的柯氏气团效应看，不能说明为什么仅仅是Fe富集而不是其他金属元素。当然，这些元素的活动性、扩散性是毋庸置疑的，大量研究表明在橄榄石反应边中，上述元素均可发生扩散变化(Zhang et al.，2006;Krivolutskaya et al.，2009;Qian et al.，2010)。

总之，橄榄石地幔流变形成的位错结构，发生了明显的Fe元素富集现象，迄今为止对于这种现象的矿物化学研究还很少，解释也很粗糙，这可能会限制甚至误导了我们对地幔流变的某些认识。对于下一步研究的建议，一方面要寻找更多的地质样品，尤其是微页理结构清晰、适合电子探针分析的样品;另一方面，也可以考虑引进新技术，例如3D原子探针观测和分析技术(Blavette et al.，1999)，可以从3D的角度观察位错的形态和每种元素的分布(图6)。

表3 橄榄石族各端元组分二价金属离子半径比较Table 3 Radius of M2+in the end members of olivine group

4 结论

从20世纪70年代Kohlstedt等(1976)提出橄榄石位错的矿物化学成分研究，经过了20多年发展，至今仍然面临巨大争议。通过本文研究，我们提出如下认识:

(1)微区矿物化学研究表明，橄榄石微页理结构的成分是相对富铁的橄榄石，而不是混合相或者含水的蚀变矿物;对其成因机制，柯氏气团理论提供了比较好的解释，而固溶体出溶假说与铁橄榄石-镁橄榄石热力学理论研究相悖。

(2)柯氏气团理论认为位错引起矿物晶格畸变，从而导致元素选择性富集在位错线附近，大兴安岭橄榄石位错带Fe元素相对富集程度一般为Fa0-0.8，最高为Fa7;Fe取代Mg的晶格位置，因此对应Mg元素亏损，而其他元素基本保持不变，柯氏气团的元素偏析与矿物反应边或者蚀变边的矿物化学特征明显不同。

图6 铁铝合金位错(鼠笼结构)柯氏气团的3D原子探针图像(据Blavette et al.，1999)Fig.6 3D atom probe image of B-enriched Cotrell cloud in FeAl alloy(after Blavette et al.，1999).

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