城市隧道机动车细颗粒物排放研究

南嘉良，陈志明，孙　怡，莫招育，周　睿，毛敬英，刘慧琳，周　斌

(1. 复旦大学 环境科学与工程系，上海 200433； 2. 广西壮族自治区环境科学研究院，南宁 530022；3. 安徽省滁州市气象局，滁州 239000)



城市隧道机动车细颗粒物排放研究

南嘉良1，陈志明2，孙怡3，莫招育2，周睿1，毛敬英2，刘慧琳2，周斌1

(1. 复旦大学 环境科学与工程系，上海 200433； 2. 广西壮族自治区环境科学研究院，南宁 530022；3. 安徽省滁州市气象局，滁州 239000)

机动车尾气排放的颗粒物对城市大气污染影响作用日趋明显，本文选取南宁市凤岭南隧道对机动车排放颗粒物的浓度及其成分进行监测分析，结果显示，实验期间隧道内外3个采样点处的PM2.5平均质量浓度值分别为166.869,237.529,111.314μg/m3，且浓度变化趋势基本相似.隧道内机动车排放的PM2.5中含碳物质所占的比重最大，水溶性离子次之，金属元素最少.其中，含碳物质中EC的浓度大于OC，OC/EC的值约为0.511～0.660，而隧道重型车比重并不大，但EC与重型车的相关系数在0.59～0.89间，可见其对颗粒物污染的影响很大.此外，金属元素Ca及其水溶性离子Ca2+的占比均是最大的，表明机动车带起的扬尘加重了颗粒物污染.

大气污染； 交通隧道； 机动车； 颗粒物； 尾气排放

根据相关数据显示，截止到2014年底，我国的民用机动车保有量为2.79×108辆，其中汽车保有量已达到1.54×108辆，仅次于美国居世界第二位.随着机动车保有量的不断增长，由此产生的环境问题也愈发严重.机动车尾气排放带来的环境污染问题已经成为灰霾、光化学烟雾污染等大气环境问题的重要原因.2013年，全国机动车排放了640.0×1010kg氮氧化物(NOx)，438.2×1010kg碳氢化合物(HC)，3471.7×1010kg一氧化碳(CO)以及62.2×1010kg颗粒物(PM)，共4612.1×1010kg，比2012年增加了0.1%.而汽车是机动车污染物排放总量的主要贡献者，HC和CO超过了总量的70%，NOx和PM则超过了90%.汽车的4类污染物排放量在2010至2013年间的年均增长率都高于机动车排放的年均增长率[1].

机动车保有量的不断增加不仅带来了环境问题，由此产生的交通拥堵问题也更加显著，而机动车废气更严重威胁着公众的健康[2].大量的病理学研究表明，机动车排放的污染物不仅对呼吸系统、心血管系统造成损伤，也会影响到神经系统，甚至有致癌的可能[3].在欧洲29个城市开展的研究[4]中发现，短期或长期暴露在交通污染中都会升高心血管系统疾病的发生率或死亡率[5-8]；PM10的浓度每升高10%，滞后2d的每日心血管疾病死亡率增加0.69%，而滞后40d的则增加了1.97%.在我国一些城市的统计数据分析研究研究也同样表明了交通污染对人体心血管系统的长期不良健康效应[9-11].随着地下交通在我国许多大中城市不断地开发，地面交通压力得到缓解；但同时却由于地下空间较封闭且车流量密集而造成局地环境污染，影响司机和乘客的健康.另一方面，污染物随着车流被带出地下空间，则会对地面造成局地的环境污染.本文通过在隧道内外对机动车排放的颗粒物进行监测采样，分析机动车排放的颗粒物浓度特征以及颗粒物的化学组成，讨论隧道内外的环境空气质量情况.

1　方　法

1.1实验地点

南宁是广西壮族自治区的省会，截止到2014年底全市的机动车保有量超过了1.65×107辆，先后建设了平乐隧道、南湖隧道、青林隧道、凤岭南隧道等4条城市交通隧道.其中凤岭南隧道位于青秀山南坡，如图1所示，贯通了凤岭南路(青山路—青秀路).隧道为东西走向，长1km、宽29.3m、高9.1m，为双向6车道；两端路口均采用平交展宽信号灯控制，断面采用全封闭的单箱双室矩形截面，来往行驶的车辆分别在两条甬道中(南线和北线)，中间由墙壁隔开；隧道设计的行车速度为50km/h，在隧道中间部位有应急安全停车道.

1.2实验采样点的位置及实验时间

本次实验在凤岭南隧道内外共设置了3个采样点，隧道内设2个，隧道外设1个.由于隧道内有建设紧急停车带，因而在隧道南线中间(从西至东)的紧急停车带设置了采样点A，其距离最近的车道约2m；在采样点A东侧100m处，最右边车道的旁边设置了采样点B；另外，在南线出口且距出口10m处，道路旁的草坪上设置了采样点C.3个采样点都放置了1台中流量大气采样器，用于采集PM2.5的样品，同时在采样点A处放置一台数码摄像机来记录隧道内车流量情况.采样点位置的示意图如下图2所示.

本次实验从2014年7月13日(星期日)上午10：00开始，到7月17日(星期四)晚上20:00结束.每天依次在6：30～9：30、10：00～13：00、13：30～16：30以及17：00～20：00的4个时段采样，每次采样时间均为3h.实验采集了19个时段，共56个样品(其中，7月14日早上6：30到9：30的隧道外采样点C，由于供电问题没有采样，故不存在样品).

1.3样品的采集与分析

本实验对PM2.5样品采集，使用的是青岛崂山应用技术研究所生产的“崂应”2030型中流量智能TSP采样器，以及相配套的PM2.5采样切割头，采样流量设为100L/min.采样滤膜是Whatman公司的石英滤膜(φ=90mm)，采样前把滤膜放在550℃的马弗炉内灼烧8h以去除有机杂质，然后放入干燥器保存备用.

(1) 质量浓度分析

采样前将干燥过的石英滤膜放在恒温恒湿(T=298K，RH=50%)环境内恒重24h，再用感量为0.01mg的分析天平(BT224S型)对滤膜进行称重，多次称重取平均值后将滤膜放入滤膜盒内，再将滤膜盒放入密封袋并做好记录.采样后将滤膜放入相同的恒温恒湿(T=298K,RH=50%)环境内再恒重24h.然后用分析天平多次称重后得到采样后的质量，采样前后滤膜的质量差除以采样流量既为样品的质量浓度.称重后的滤膜依旧放在滤膜盒和密封袋内，并存放在-4℃以下的环境内保存.

(2) 样品成分分析

2　结果与讨论

2.1隧道内外PM2.5的浓度特征

运用滤膜采样法对凤岭南隧道内外的PM2.5质量浓度进行了采样分析，采样期间A,B,C采样点的PM2.5质量浓度如图3所示.

根据图3，采样点A处PM2.5每3h的质量浓度约在44.540μg/m3到279.467μg/m3之间，平均值为(166.869±68.8586) μg/m3；采样点B处PM2.5的质量浓度在90.084,434.175μg/m3之间，平均值为(237.529±87.7853) μg/m3；采样点C处PM2.5的质量浓度在28.565,179.148μg/m3的范围内，平均值约为(111.314±41.7088) μg/m3.对比3个点的质量浓度值，基本呈现出B点处最大，A点次之，C点最小的规律，且隧道出口的浓度值仅为隧道内一半左右.3个采样点采集的PM2.5基本是来自交通源排放的，包括机动车尾气排放和机动车行驶带起的道路扬尘，其中C点位于隧道外，大气扩散稀释的作用较大，因而C点处的浓度值最小；另一方面，A、B两点中B点更接近交通源，故B点处的浓度值相对最大.所以各采样点处的PM2.5质量浓度的高低与其地理位置相关.此外，从图中还可以看出3个采样点的PM2.5质量浓度的变化趋势相对较一致，这也说明了3个采样点处的PM2.5主要是来自同一污染源(交通源).

通过计算7月13日至7月17日期间，各采样点的PM2.5在4个采样时段内的平均质量浓度值，结果如图4所示.3个采样点中，仍呈现B点处的平均质量浓度最高，A点次之，C点最低的趋势.但是比较4个时段内的平均质量浓度值，3个采样点的浓度值基本在上午时段(6：30～9：30)较小，这与该时段是车辆进城高峰，而实验的车道方向则是出城方向，车辆较少有关.但在其余3个时段，采样点A处的颗粒物浓度值在傍晚(17：00～20：00)这一时段内浓度值最大，中午时段(10：00～13：00)的浓度值较大于下午时段(13：30～16：30)的；B点处的浓度均值在中午、下午和傍晚3个时段内很接近，下午时段内的浓度相对较低，但差值很小；而C点处，中午和下午时段的浓度均值与上午时段基本相近，傍晚时段的浓度均值是4个时段内最大的.这与采样点的位置、车流量有关，且隧道外C点的浓度变化还受到外界气象场的影响，如日照、温度、湿度、风场等.

2.2隧道内车流量及其与PM2.5质量浓度的关系

通过在隧道内放置的数码摄像机拍录下采样期间的车流情况，车流量的记录是从7月13日10：00至7月15日20：00.将车型分为轻型车(LDV)和重型车(HDV)两类，轻型车以小轿车、小客车为主，重型车则主要是卡车、大客车和公交车.对采样时段的车流量进行统计，得到7月13日至7月15日各时段内轻型车和重型车的流量(图5所示).从图中可以看出，轻型车一天4个时段内车流量的变化规律较明显，呈现出上午时段车流量较少，傍晚时段最高，中午和下午车流量较接近的特征.由于经过该隧道南线的车辆主要是出城方向，傍晚时段市民下班出市中心返回家中，出现了晚高峰；而在早上则以进入市中心为主，因而南线车流量较少.同时车流量还存在一定的周末效应，7月13日是星期日，傍晚时段的车流量明显低于后两天工作日的；但在中午和下午时段车流量略高于工作日，这是由于隧道出口为风景区停车场，周末去风景区游玩的人较多.相比轻型车，重型车一天4个时段内的车流量变化规律不是很明显，只是在上午时段(6：30～9：30)相对较少；另一方面，通过该隧道南线的重型车相对较少，仅为轻型车数量的4.0%～7.8%(求一个平均值，代替前面的区间范围).

通常情况下，重型车对颗粒物污染的分担率比轻型车的高得多，然而隧道内通过两种车型的比例约为1∶15，通过对比3个采样点各时段PM2.5质量浓度值与轻型车流量、重型车流量以及总车流量的相关性，计算结果如表1(见第508页)所示.结果表明，相比轻型车，重型车对颗粒物污染的影响较大，尽管车流量小，却是主要的污染源，李新兴等[12]研究了杭州市不同车型对颗粒物的分担率，其中重型货车和公交车共排放了总量的90%.因而要控制交通环境的颗粒物污染，主要还是要控制重型车的排放量.

表1　各采样点各时段PM2.5浓度值与车流量的相关系数

注： 采样时段为7月13日10：00～7月15日20：00.

2.3隧道内外PM2.5的化学组分

另一方面，图6表征的是采样点A,B,C处OC,EC,金属元素、水溶性离子以及其他组分在PM2.5中所占的平均比例值.就OC,EC,金属元素和水溶性离子在PM2.5中的含量来说，3个采样点都呈现出EC>OC>水溶性离子>金属元素.由于实验限值，对PM2.5中的金属元素只定量分析了其中的9种，所以金属元素所占的比例相对较低，也使得其他组分的占比相对较高.

2.3.1隧道内外PM2.5中的水溶性离子

通过统计得到3个采样点的水溶性离子中阴阳离子的质量分数，可以发现阳离子的质量分数高于阴离子的，A处的阳、阴离子质量分数分别为55.34%、44.66%，B处的依次是63.83%和36.17%，而C处的与A处的相似，为55.00%和45.00%.此外又计算了各点阴阳离子的电荷比，其中单位摩尔的阴离子所带的电荷数为AE，单位摩尔的阳离子所带的电荷数为CE.通过比较AE与CE的比值，可以了解PM2.5的酸碱性，若AE/CE的值大于1，属于阳离子亏损，阴离子过剩，PM2.5偏酸性；AE/CE的值小于1，则属于阳离子过剩，阴离子亏损，PM2.5偏碱性.A、B、C 3点处的AE/CE值分别为0.343、0.249、0.413，可以认为7月凤岭南隧道内外的PM2.5偏碱性，这与陈治宇等[13]在佛山城区交通环境测得的PM2.5四季的AE/CE值相近，他们得到的AE/CE值在夏季大约在0.45～0.61之间，而春秋季在1左右，冬季大于1.

2.3.2隧道内外PM2.5中的金属元素

实验测定分析了Fe、Ca、K、Mg、Ti、Al、Pb、As、Cr、Cd、Hg这11种元素的质量，每种元素在所测样品中的组成情况如图8(见第510页)所示，图8代表3个采样点的结果.

从图8中可以看出，元素Ca和Fe是在所测元素总量中平均占比较大的，在A点两者的质量分数分别是51.22%和26.86%，在B点则为63.49%、23.68%，在C点依次为45.24%以及28.99%，可见几乎所有样品测得的元素中以地壳元素Ca、Fe、Al等为主，这说明隧道内外测得的PM2.5有一大部分来自机动车行驶带入的道路扬尘，可能来自于附近的土壤尘、建筑粉尘等.其次由于没有对样品中主要由机动车排放的元素Cu和Zn等进行测定，因而导致地壳元素含量较大.然而，在佛山[13]、广州[14]、北京[15]、香港[16]、洛杉矶[17]等地城区交通环境测得的金属元素含量，同样也存在Ca、Fe、Al这类地壳元素的含量很高(约为66%～85%)的情况.因此可以认为机动车引起的道路二次扬尘对大气颗粒物污染的影响较大，是不可忽视的一个污染源.

2.3.3隧道内外PM2.5中的含碳物质

本次实验得到的PM2.5样品中，含碳物质(TC)的总浓度相比其他组分，是最大的；A,B,C 3点的TC平均浓度分别是87.313,88.364,55.384μg/m3，所占比重依次为58.27%,40.31%和52.23%.而其中EC和OC的平均浓度呈现出EC的高于OC，A处两者的平均浓度依次为54.914,32.398μg/m3，B处的分别为59.090,29.274μg/m3，C处的为34.857,20.625μg/m3.另外，计算得到各采样时段内3个点的OC/EC的值，结果如图9所示.

根据图9，采样点A处OC/EC的值在0.300～0.883之间，平均值为0.584，B处的OC/EC值在0.318～0.883之间，平均值为0.511，C处的在0.351～0.996，平均值为0.660.A点和B点的值相接近，且变化趋势也相近，而C点的值略大于另外两点，变化趋势也略有不同.这主要与A、B点处于隧道内，环境相对密闭，颗粒物几乎不发生二次化学反应；相反C点位于隧道外，在白天尤其是光照充足的条件下，较易发生化学反应，生成更多的OC，因此OC/EC的比值相较A,B处的较大.但对采样点C处的OC和EC浓度对相关性分析，结果见图10，计算结果说明，C处的OC和EC主要是来源与统一污染源，可以认为并没有发生剧烈的二次反应，OC主要是一次源产生的，这也解释了与C处的OC/EC平均值仅略大于隧道内两点的值的原因.

EC主要来自重型车等柴油车的排放，计算OC/EC的值对隧道内轻型车和重型车的车流量比有一定的参考价值，并且还能借此讨论隧道内的污染情况，通过比较OC/EC的值，可以认为凤岭南隧道内重型车的比重并不大，这与实际交通情况也是相符.其次计算了7月13日10点～7月15日20点之间各时间段内EC浓度与重型车流量的相关系数，A,B,C处的分别为0.890,0.593和0.672，结果说明EC浓度与重型车流量存在相关性，EC的浓度主要是由重型车决定，这个结论与李新兴[12]等人的研究是一致的.

通过对南宁凤岭南隧道内外PM2.5的浓度水平、时间变化，以及与车流量关系的分析，总体来说，可以得到如下结论：

(1) 隧道内外3个采样点处的PM2.5平均浓度值分别为166.869,237.529,111.314μg/m3，3个点的浓度变化趋势基本相似.一天4个时段里，3个采样点基本都在上午时段最低，而A点傍晚时浓度最大，中午时段高于下午时段，B点在后3个时段里浓度变化不大，C点傍晚时段浓度也较大，但中午和下午时段的浓度与上午很接近.

(2) 隧道内的车流量以轻型车为主，轻型车与重型车比约为15∶1，轻型车在一天内变化有明显的趋势，傍晚出现晚高峰，车流量最大，而上午最小，且存在周末效应.而重型车一天内的变化趋势不是很明显，但是重型车对颗粒物污染起了重要作用，有一定的相关性.

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Study on Pollutants Emitted from Motor Vehicle in Urban Tunnel

NAN Jialiang1, CHEN Zhiming2, SUN Yi3, MO Zhaoyu2, ZHOU Rui1, MAO Jingying2, LIU Huilin2, ZHOU Bin2

(1.DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering,FudanUniversity,Shanghai200433,China；2.ScientificResearchAcademyofGuangxiEnvironmentalProtection,Nanning530022,China；3.ChuzhouMeteorologicalAuthorities,Chuzhou239000,China)

urban tunnel; particles; traffic emission; air pollution

0427-7104(2016)04-0504-09

2015-11-09

广西环境保护厅项目(广西大气PM2.5特性及控制对策研究);自然科学基金资助项目(21477021,21277029,40975076,41405117);广西自然基金项目(2015GXNSFBA139203)，广西科技开发项目(桂科合14125008-2-11)

南嘉良(1993—),男,学士;陈志明(1965—),女,学士;周斌,男,教授,通讯联系人,E-mail： binzhou@fudan.edu.cn.

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