类氖和类钠钨离子LMM双电子复合过程的研究

颉录有，满倩倩，张登红，蒋 军

(西北师范大学 物理与电子工程学院，甘肃省原子分子物理与功能材料重点实验室，甘肃 兰州 730070)

双电子复合过程(Dielectronic recombination)，简称DR过程，是发生在天体等离子体、实验室等离子体及聚变等离子体中十分重要的电子-离子相互作用过程.在独立过程近似下，DR过程可以看作是一个两步过程，即离子共振俘获电子形成共振双激发态的过程和之后的辐射跃迁过程[1].在高温等离子体，如恒星日冕、热核聚变产生的等离子体中，高电荷态离子(Highly charged ions，简称HCI)是原子重要的存在形式，其DR过程的截面、速率系数等是模拟和诊断等离子体的重要原子参数[2-3].在共振能附近，HCI离子DR过程的速率系数通常是其他竞争复合过程，如辐射复合(Recombination radiation，简称RR)过程[4]速率系数的几个数量级，远大于其他竞争过程，因此会强烈影响等离子体内部离子的激发态能级布居，以及等离子体产生的辐射光谱[5-7].另外，HCI离子的DR伴线与离子主线(X射线)的强度比通常指数依赖于等离子体内部电子的温度，是灵敏诊断等离子体电子温度的重要工具[8].

钨是国际热核聚变实验堆ITER装置中十分重要的等离子体面壁材料[9-11].ITER等离子体中心区的温度可达20～30 keV[12],在此状态下W60+～W66+等HCI离子占重要的丰度，这些离子的辐射以L壳层的X射线谱辐射为主，可作为ITER中心区等离子体状态诊断的工具.近年来，利用EBIT实验装置，人们对高电荷态钨离子的辐射X射线谱开展了广泛的理论和实验研究[13-18].涉及DR过程的研究方面，理论上,早期Behar等[19]利用HULLAC程序计算了W64+离子的DR截面和速率系数，计算中包括了W63+离子的双激发组态(2s2p)73lnl′(n=3～13),(2s2p)74l4l′，由于没有实验结果可供比较，对其计算结果当时无法进行准确评估.2009年，Safronova等[20]利用相对论多体微扰理论(RMBPT)、基于相对论组态相互作用的HULLAC程序和基于多组态Hatree-Fock理论方法的COWAN程序计算了W64+离子的激发能、辐射跃迁几率、自电离几率以及DR过程的伴线强度因子和速率系数，结果表明不同理论下能级的结果符合较好，但辐射跃迁几率和自电离几率的偏差较大，特别是HULLAC和COWAN程序计算的自电离几率偏差普遍为20%～50%，其中对一些跃迁偏差达到2～10倍.实验方面，Watanable等[21]在日本东京EBIT装置上测量了入射电子能量为1.5～14 keV能区高电荷态钨离子与电子碰撞辐射的X射线谱；Biedermann等[22]在德国柏林EBIT上测量了电子能量为0～3.0 keV能区电子碰撞钨离子产生的X射线谱.上述实验中均观测到了W60+～W67+离子DR过程的L-X射线谱，其中最强的共振峰被认为是来自W64+，W63+离子的LMM-DR过程，对实验谱的准确标识和分析，需要高精度的理论计算来支持.

文中利用基于相对论组态相互作用理论方法的FAC(Flexible atomic code)程序[23]，系统计算了W64+(2p61S0)和W63+(2p63s2S1/2)离子基态的LMM-DR过程强度和截面以及相关的单、双激发态的能级和相关的辐射、Auger几率.W64+离子基态DR过程的计算中，考虑了L内壳层(2s或2p)激发的2s22p53l3l′,2s2p63l3l′(l,l′=s,p,d)(简记为2p-13l3l′,2s-13l3l′)共237个双激发态，辐射末态考虑了2p63l(l=s,p,d)的所有能级，Auger 末态仅有一个通道2p61S0.W63+离子基态DR过程的计算中，考虑了2p-13l3l′3l″,2s-13l′3l″(l,l′,l″=s,p,d)共1132个双激发态，辐射末态考虑了2p63l3l′,2p63l4l′(l=s,p,d;l′=s,p,d,f)的所有能级，Auger末态包括了所有可能的2p63l,2p64l,2p65l(l=s,p,d,f,g)的能级.计算中系统考虑了Breit相互作用、QED效应(包括自能和真空极化)以及原子核质量效应对能级的影响.

1 理论方法

类氖和类钠钨离子涉及L壳层的DR过程可以描述为

以类氖钨离子(W64+)为例，具有一定能量的自由电子与处于初态(i)的W64+离子碰撞，自由电子被俘获到W64+离子的3l′轨道，同时其L壳层(2s或2p)上的一个束缚电子被激发到M壳层(3l)，从而形成共振双激发态(d)，记为LMM过程；共振双激发态通常为不稳定的、自电离态，将以辐射光子的方式退激发到W63+离子的稳态(f)，形成一个完整DR过程.

DR过程中辐射的光子通常称为DR伴线，对应初态-中间共振双激发态-末态(i-d-f)精细能级的跃迁，DR伴线的强度可以表示为[24]

(3)

(4)

根据费米黄金定则，d→f的辐射跃迁几率可表示为

(5)

d→i的Auger几率可以表示为

(6)

其中,Ψi为Auger末态的波函数，由自电离末态离子的波函数与自由电子波函数耦合而成;rp q为离子间距离；VBreit为Breit相互作用算符[27]，对高电荷态离子该效应十分重要，应予以系统考虑[28].

电子离子碰撞实验中，如电子束离子阱(EBIT)、重离子加速器冷却储存环(ECR)上的DR实验[29]，通过改变入射电子能量可以获得不同共振能区的DR截面.对应一个共振双激发态d，DR过程的强度Sid是d到所有辐射末态f的DR伴线强度之和，即

(7)

其中Δ为半高全宽.

2 结果与讨论

表1给出了文中计算的W63+离子2p63l及部分2p-13l3l′，2s-13l3l′双激发态的能级值，并与NIST数据[30]、Beiersdorf等[25]EBIT的实验测量结果以及Safronova等[20]采用不同理论方法计算的结果进行比较.文中计算的W63+离子基态的电离能为7 130.67 eV，与NIST[30]数据(7 130±7)eV符合得很好；2p63l激发态的能级，文中计算结果与NIST数据比较，相对偏差小于0.13%；NIST没有双激发态的能级数据可供比较，但文中计算结果与十分有限的EBIT实验测量值[25]进行了比较，偏差小于0.03%.与Safronova等分别用 RMBPT,HULLAC,COWAN计算的结果比较，文中计算结果与其偏差分别小于0.13%，1.20%和6.48%，显然文中结果与高精度的RMBPT理论结果符合得更好.表2给出W62+离子部分2p63l3l′单激发态及2p-13s3l3l′,2s-13s3l3l′(l,l′=s,p,d)双激发态的能级计算结果，并与以往其他理论和实验测量结果进行比较.W62+离子基态电离能，文中计算的结果为7 000.96 eV与NIST[30]数据(7 000±7)eV比较，相对偏差为0.013%.与NIST[30]数据及Safronova 等[31]RMBPT理论的计算结果比较，文中计算的W62+离子的能级与其符合得也很好，偏差普遍小于0.17%.

表1W63+离子2p63l，2p-13s3l和2s-13s3l(l=s,p,d)的精细结构能级及与实验和其他理论结果的比较(实验结果括号中的值代表不确定度)

Tab 1 Comparison of the energies(in eV) from this work to the experiments[25,30]and other theoretical results[20]for the 2p63l,2p-13s3land 2s-13s3l(l=s,p,d) excited states of W63+ion(The values in brackets are experimental uncertainty)

能级文中实验[25,30]RMBPT[20]HULLAC[20]COWAN[20]3s1/20.000.00a0.000.000.003p1/2159.79159.57(0.03)a159.59161.70149.433p3/2533.63533.19(0.11)a533.11534.80542.353d3/2720.18720.68(0.12)a720.21722.45711.353d5/2805.06805.60(0.19)a805.35807.06801.14(2p-13/23s2)3/28 256.608 259.598 257.928 206.37(2p-13/23s3p1/2)3/28 382.198 385.018 383.988 321.57(2p-13/23s3p1/2)5/28 396.828399.408400.438336.11(2p-13/23s3p1/2)3/28 402.098 404.538 404.568 339.68(2p-13/23s3p1/2)1/28 404.638 406.918 405.668 340.57(2p-13/23p2)3/28 565.698 566.968 569.338 490.83(2p-13/23s3p3/2)7/28 753.298 756.338 756.858 715.86(2p-13/23s3p3/2)3/28 761.848 764.668 764.38 722.17(2pv3s3p3/2)5/28 768.228 771.048 769.928 726.82(2p-13/23s3p3/2)1/28 778.508 781.078 780.898 736.43(2p-13/23s3p3/2)5/28 797.368 799.558 800.418 753.16(2p-13/23s3p3/2)3/28 805.188 807.278 806.788 758.33(2p-13/23s3p3/2)1/28 844.048844.288844.488787.20(2p-13/23p1/23p3/2)7/28 921.038 923.308 926.328 872.06(2p-13/23p1/23p3/2)1/28 921.868 923.958 924.448870.59(2p-13/23p1/23p3/2)5/28 922.888 924.788 925.878 871.74(2p-13/23p1/23p3/2)3/28 923.208 925.358 926.758 872.54(2p-13/23p1/23p3/2)5/28 933.988 935.998 937.168 880.95(2p-13/23p1/23p3/2)3/28 935.478 937.18 937.538 881.40(2p-13/23s3d3/2)1/28 942.998 946.188 943.528 884.20(2p-13/23s3d3/2)3/28 954.738 957.298 957.248 895.50(2p-13/23s3d3/2)5/28 956.068 959.218 960.608 897.87(2p-13/23s3d3/2)1/28 960.308 962.248 962.558 900.64(2p-13/23s3d3/2)7/28 964.838 967.578 970.688 907.38(2p-13/23s3d3/2)3/28 974.338 976.718 976.868 912.35(2p-13/23s3d5/2)3/29 086.529 088.8(0.5)b9 090.319 091.209026.12(2p-13/23s3d5/2)1/29 092.909 096.0(0.7)b9 095.859 097.369031.80(2p-11/23p1/23p3/2)3/210 348.6010 350.1(1.0)b10 349.5110 350.1910 368.19(2p-11/23s3d3/2)1/210 364.2910 367.3(1.0)b10 364.7510 367.1410 383.68(2p-11/23s3d3/2)3/210 378.6210 381.2(1.0)b 10 378.6510 381.0010 395.38

注：a.NIST.[30];b.文献[25]，下同.

表2 W62+离子2p63l3l′,2p-13s3l3l′和2s-13s3l3l′(l,l′=s,p,d)的精细能级及与实验和其他理论结果的比较(实验结果括号中的值代表不确定度)

图1 W64+和W63+离子LMM-DR过程形成的共振双激发态的辐射跃迁谱

Fig 1 Radiative transition spectra of the resonance doubly-excited states for LMM-DR process of W64+and W63+ions

图2 W64+和W63+离子LMM-DR过程共振双激发态的Auger谱

图3 W64+离子2s22p6(1S0)和W63+离子2s22p63s(2S1/2)基态LMM-DR过程谱线强度

图4 理论计算与实验结果的比较

图5 W64+和W63+离子LMM-DR过程的截面

3 结束语