叠加态下3色场波形优化增大谐波辐射截止能量及强度

王语凝，詹淞婷，刘 扬，冯立强，，刘 航

(1.辽宁工业大学理学院，锦州 121001; 2.辽宁工业大学化学与环境工程学院，锦州 121001)

1 引 言

孤立阿秒脉冲的产生和应用是近10 年阿秒科学中非常重要的研究方向［1］.目前，获得阿秒量级光源有许多方法，但是获得孤立阿秒脉冲的方法还只能依赖于高次谐波光谱.高次谐波是现象是发现于30 年前的非线性光学现象.具体表现为: 当激光驱动气体时电子发生电离; 并在后续激光作用下加速; 随后，在激光反向驱动时与原子核发生碰撞，并发射高能光子.这一过程在高次谐波发射中被称为“三步模型”［2］.

一般来说，谐波光谱会在截止能量附近形成一个连续平台区.当叠加平台区的部分谐波时会产生一个阿秒量级的脉冲.所产生阿秒脉冲的强度、脉宽和光子能量与谐波连续区的强度、宽度和光子能量有关.因此，想要获得高强度、高光子能量以及超短的阿秒脉冲就需要增大谐波截止能量和谐波强度.鉴于此，研究人员提出了许多方法来实现上述要求.例如: 空间非均匀场方法［3，4］;啁啾调频场方法［5，6］以及多频率组合场方法［7，8］.

其中，组合场方法是应用最为广泛的一种调控谐波光谱的方法，但是多数研究给出的组合激光参数都不是最优条件下的数值.近几年随着激光技术的发展，人们几乎可以实现任意波形的调控，因此，研究人员提出了组合场波形优化的方法来调控谐波光谱.这其中包含了双色场、三色场以及多色场的波形优化方法［9-11］.

虽然，在波形优化方法中，高次谐波光谱得到了优化; 但是，几乎所有的研究中初始态都固定在原子的基态.这使得获得了谐波光谱强度不是很高.由之前的研究可知［12］，叠加态作为初始态时对谐波强度增大有明显的效果.因此，本文提出在He+离子叠加初始态模型下优化3 色激光波形来增大谐波截止能量和强度.最终获得了一个高强度谐波光谱连续区以及一个脉宽为27 as的孤立阿秒脉冲.

2 计算方法

本文选取模型为He+离子，其库仑势能为通过求解非含时薛定谔方程可以获得本征态，

初始态选为1s 和2s 的叠加态ψinitial( x)=高次谐波的研究可以通过求解含时薛定谔方程获得［13］，

其中，E( t) 为激光波形，fi( t) 为高斯包络，ωi为激光频率.本文3 色场频率分别为0.028 a.u.、0.056 a.u.以及0.112 a.u..Ei、tdi和φi分别表示3 束激光场的激光振幅、延迟时间和相位.高次谐波光谱可表示为:

3 结果与讨论

3 束激光场脉宽为20 fs、10 fs 和5 fs.激光场总光强为6.0 ×1014W/cm2.图1 给出了He+离子在1s 基态初始态以及1s +2s 叠加态初始态下基础波形和最佳波形下的高次谐波光谱.其中，基础波形表示3 束激光场相位为零、延迟时间为零、激光强度相同.最佳波形激光参数为φ1=φ2=φ3=0.3π、td1=td2=td3=0、I1=4.0 ×1014W/cm2、I2=I3=1.0 ×1014W/cm2.这里指出，最佳波形是通过激光参数与高次谐波光谱的一一对应关系所寻找到的.由图可知，在1s 初始态时，谐波强度较低，尤其是300 次谐波到480 次谐波，其强度非常低，在光谱上几乎观测不到.在1s+2s 叠加初始态时，谐波强度有3 个数量级以上的增强，并且可以在谐波光谱上观测到高能区的谐波连续区.随着激光波形的优化，谐波截止能量得到增大到750 次附近，并可以得到一个从600 次到750 次的光谱连续区.

图1 不同初始态及激光波形下高次谐波光谱.Fig.1 High -order harmonic spectra for the cases of different initial states with different laser waveforms.

根据谐波发射的三步模型理论可知，谐波强度与电离过程，即电离几率成正比.因此，为了解释不同初始态下谐波强度的变化，图2 给出了He+离子在基础波形驱动下不同初始态时的电离几率.由图可知，在1s 初始态时，He+离子电离几率非常小，因此其发射谐波强度较低.在1s +2s 叠加初始态时，He+离子电离几率明显增大，这使得更多的电子参与谐波发射过程，进而导致谐波强度增大.

图2 不同初始态下He +离子电离几率.Fig.2 Ionization probabilities of He + ion for the cases of different initial states.

接下来，图3 给出了基础波形下谐波发射的具体过程.由图可知，谐波发射过程有许多个能量峰构成，最大能量峰位于［0，0.4T］区域，标记为能量峰1，如图3( b) 和3( c) 所示.其中T 表示主频场光学周期.分析激光波形图和电离几率可知，产生能量峰1 的电子是在-1.0T 附近发生的电离.但是当1s 为初始态时电离几率非常小，因此导致能量峰1 强度不足，如图3( b) 所示.并且与第二大能量峰强度( 标记为能量峰2) 相比，强度相差近3 个数量级.因此，在高次谐波光谱中，能量峰1 的贡献非常小，几乎观测不到.当1s+2s 态作为初始态时，电离几率增大，这导致能量峰1 强度明显增大，并且与能量峰2 强度趋于一致，如图3( c) 所示.因此，在高次谐波光谱中可以观测到其贡献.结合高次谐波光谱和谐波发射时频分析可见，虽然最大谐波发射能量峰来自于峰1，但当1s 初始态时，其强度很低.这导致真实的谐波光谱截止能量主要来自于能量峰2，这大大减小了谐波发射能量.当1s+2s 态作为初始态时，能量峰1 强度增强，这使得其在谐波光谱高能处贡献增大，进而谐波截止能量来自于能量峰1，因此导致其比1s 态作为初始态时谐波截止能量大.这一点非常有利于高能谐波的产生.因此，采用叠加态作为初始态进行谐波光谱的波形优化更为合理.

图3 ( a) 3 色基础激光波形.( b) 1s 态下谐波发射时频分析图.( c) 1s+2s 态下谐波发射时频分析图.Fig.3 ( a) Laser profile of 3 -color basic waveform.Time - frequency analyses of harmonic emission for the cases of ( b) 1s initial state and( c) 1s+2s superposition initial state.

图4 给出了最佳3 色波形下谐波发射的具体过程.初始态为1s+2s 的叠加态.分析图4( a) 波形图可知，在t=-0.5T 到t=0 区间时，最佳波形的激光强度比基础波形激光强度有所增强.因此，在此区域的自由电子加速时会获得更多的能量，进而导致其与目核碰撞时辐射更大的光子，即导致谐波能量峰1 的延伸，如图4( b) 所示.这就是图1 中谐波截止能量延伸的原因.

图4 ( a) 3 色基础激光波形和最佳波形.( b) 1s +2s初始态下，最佳波形的谐波发射时频分析图Fig.4 ( a) Laser profiles of 3 - color basic andoptimal waveforms.( b) Time-frequency analyses of harmonic emission for the case of 1s +2s superposition initial state driven by the optimal waveform.

图5 给出在叠加最佳3 色波形下谐波光谱时所获得阿秒脉冲的包络图.具体为: 当叠加谐波光谱的最后100 次谐波时可获得一个孤立阿秒脉冲，其脉宽仅为27 as.

图5 阿秒脉冲时域波形.Fig.5 Time-profile of attosecondpulse.

4 结 论

本文提出在He+离子叠加初始态模型下优化3 色激光波形来增大谐波截止能量和强度.最终获得了一个高强度谐波光谱连续区以及一个27 as的孤立阿秒脉冲.