基于地下水入渗地下室情景的蒸气入侵暴露模型研究

姜登登，陈 樯，周 艳，陈 云，范婷婷，孔令雅，李旭伟，邓绍坡*，龙 涛

1. 生态环境部南京环境科学研究所，江苏 南京 2100422. 国家环境保护土壤环境管理与污染控制重点实验室，江苏 南京 210042

随着城市化进程的加快，工业用地转变用地性质的情况越来越多[1-2]，保障工业用地再开发利用安全至关重要[3-6]. 根据《中华人民共和国土壤污染防治法》，用途变更为住宅、公共管理与公共服务用地的建设用地地块，需开展土壤污染状况调查，调查表明污染物含量超过土壤污染风险管控标准的应当进行风险评估，风险评估结果决定了地块在再开发利用前是否需要开展修复和风险管控. 在建设用地健康风险评估中，来自土壤和地下水中的挥发性有机物(VOCs)通过土壤气进入室内，再被人吸入产生健康危害的途径(即蒸气入侵)是造成VOCs暴露的主要途径之一[7-8].

在HJ 25.3—2019《建设用地土壤污染风险评估技术导则》[9](简称“《导则》”)中，蒸气入侵过程主要参考Johnson & Ettinger模型，该模型假设建筑地下室底板与地下水水位线之间存在包气带，未考虑地下水与地下室直接接触入渗造成人体暴露的情景. 我国南方地区(如长三角和珠三角地区)地下水位埋深较浅，城市开发中多建设一层到多层混凝土结构地下室，地下室底板与地下水接触或位于地下水水位线以下的情景较常见. 在该情景下，《导则》中暴露模型的规定情景与真实情景存在较大差异[10-11].

蒸气入侵模型用于描述VOCs蒸气进入位于污染场地建筑的过程，通常包含2个主要过程：①蒸气在土壤里的传输；②蒸气进入室内[12]. VOCs蒸气在土壤中的传输主要是基于对流、扩散方程得到的解析解或数值解来计算[13]，已有研究[14-17]考虑了VOCs在包气带的好氧生物降解过程，尤其关注与氧气传输和消耗的耦合. 污染物进入室内途径的模型经常与计算室内空气VOCs浓度相联系，二者均受建筑结构以及通风、空调、管道等运行特点的影响. 1990年，美国和欧洲学者相继开发出若干针对VOCs蒸气入侵的数学模型，如Johnson & Ettinger模型[18]、Little模型[19]、CSOIL模型[20]、VOLASOIL模型[21]、Ferguson模型[22]等. 目前，已开发超过30种数学模型用于预测和模拟蒸气入侵过程，从简单的一维解析模型到复杂的三维数值模型[10,13,23-25]. 但国外建筑多为管道、爬行空间或地下室等地下空间利用深度较浅的独立住宅，建筑物底板与地下水之间存在包气带十分普遍；另外，国外建筑普遍在地下水污染受到关注前已经建成，蒸气入侵评估多以直接检测地下室室内污染物浓度的方式开展. 综上，上述模型均未考虑地下水入渗地下室的暴露情景. 肖庆文等[26]考虑混凝土裂缝渗透，以泊肃叶模型为基础计算了地下水经裂缝入渗情景下室内空气中VOCs浓度，发现当地下室内存在地下水入渗时，得到的室内空气VOCs浓度远大于《导则》计算结果. 但该研究未考虑污染地下水通过混凝土孔隙渗透和入渗后的蒸发等过程.

目前，针对地下水入渗地下室情景的暴露模型研究较为鲜见. 因此，该研究选择苯和三氯乙烯作为研究对象，通过构建地下水入渗地下室情景下的概念模型，综合考虑地下水孔隙渗透、裂隙渗透的入渗量，以及符合GB 50108—2008《地下工程防水技术规范》情景(简称“符合规范情景”)和最不利情景的蒸发量，计算地下水暴露量及室内空气中VOCs浓度，并与《导则》计算结果进行对比分析，以期为类似情景的健康风险评估提供借鉴和参考.

1 地下水入渗地下室情景暴露模型的构建

1.1 概念模型描述

地下水入渗地下室情景是指在地下室底板低于地下水水位线的情况下，地下水中VOCs随地下水入渗进入地下室，人群吸入室内空气中VOCs造成暴露的过程，包括VOCs随地下水的入渗、VOCs和地下水的共同汽化以及VOCs在室内空间的混合3个过程. 地下水入渗地下室情景暴露概念模型如图1所示.

图1 地下水入渗地下室情景暴露概念模型Fig.1 The exposure conceptual model based on groundwater infiltration in the basement scenario

VOCs随地下水的入渗过程，即地下水经底板、墙壁以及可能存在的裂缝入渗到地下室，包括孔隙渗透和裂缝渗透两种方式. VOCs和地下水的共同汽化过程，即入渗后受VOCs污染的地下水在室内形成蒸发面，VOCs和地下水共同在表面汽化，以气态形式进入室内空间. VOCs在室内空间的混合过程，即VOCs在室内空间进行对流和扩散，在一定换气条件下达到浓度平衡.

模型假设：地下水中VOCs浓度均一恒定，进入地下室的地下水量远小于地下水的补给量，对地下水埋深、地下水中污染物浓度的影响可以忽略；地下室的底板、墙壁等在长期与污染地下水接触中已经达到平衡状态，VOCs随地下水入渗进入室内的过程中无质量损失；地下水入渗后地下室可能存在湿渍，但假设入渗后地下水全部蒸发，无浸没性的严重积水等非正常情况；VOCs在室内空气瞬间达到完全混合状态，室内空气中VOCs浓度与排出室外的VOCs浓度相同. 地下室防水设防工艺复杂多样，但防水混凝土为强制要求，因此在入渗过程研究中仅考虑混凝土的防渗作用.

1.2 VOCs随地下水的入渗过程

1.2.1 地下水经混凝土孔隙渗透入渗

地下水在混凝土中的孔隙渗透可视为在压力梯度作用下多孔介质中液相的渗透，其稳态定向流动时符合达西定律[27]，混凝土渗透系数是表征水在混凝土中流动难易程度的定量指标.

经孔隙渗透的入渗量计算公式：

式中：Qpore为经孔隙渗透的入渗量，m3/d；Q1为地下室底板地下水的入渗量，m3/d；Q2为地下室侧壁地下水的入渗量，m3/d.

地下室底板地下水入渗量计算公式：

式中：k为混凝土渗透系数，m3/d；Lb1为地下室长度，m；Lb2为地下室宽度，m；Hb为地下室高度，m；Lgw为地下水位埋深，m；Lcrack为地下室地基厚度，m.

地下室侧壁地下水入渗量计算公式：

式中：Lw为地下室墙壁厚度，m；h为地下水埋深到地下室底板的距离，m.

1.2.2 地下水经混凝土裂缝渗透入渗

大量混凝土工作研究和工程实践证明，裂缝在混凝土结构中普遍存在[28-29]，地下水会通过混凝土裂缝渗透到地下室中. 带裂缝块体的渗透可由泊肃叶定律描述，Edvardsen[30]对裂缝混凝土开展渗透试验，对测试结果进行回归分析得到经裂缝渗透的入渗量公式〔见式(4)〕，可用于笔者研究条件(温度为20 ℃，裂缝宽度为0.2 mm)下混凝土经裂缝渗透的地下水入渗量计算.

式中：Qcrack为经裂缝渗透的入渗量，L/h；W为混凝土裂缝平均宽度，mm；Kt为温度系数(20 ℃时为1)，无量纲；Lf为混凝土裂缝长度，m.

1.3 VOCs和地下水的共同汽化过程

VOCs和地下水的共同汽化，在水气界面上表现为VOCs溶质的挥发和溶剂水的蒸发2个过程. 假定入渗后的地下水完全蒸发，基于质量平衡，可以根据进入室内的地下水的体积、地下水中的污染物浓度以及室内空气交换速率来计算室内空气中VOCs的浓度.

地下建筑的蒸发源[31-32]主要包括围护结构散湿、外部空气带入的水分、材料含水蒸发、人体散湿以及敞开水表面散湿等，其中经地下水入渗的蒸发主要为围护结构散湿和敞开水表面散湿. 研究[31,33]发现，敞开水表面的散湿能力显著高于围护结构表面(即不存在敞开水面情况下)，该研究以敞开水面散湿(即蒸发量)作为在地下室内经地下水入渗的蒸发量.

地下水进入室内后的蒸发考虑2种情景：①符合规范情景，即在地下室符合现行防水技术规范要求的情况下，根据GB 50108—2008《地下工程防水技术规范》[34]中规定，在满足二级防水等级和模型选取的地下室规模下，民用建筑最大湿渍面积不超过0.6 m2，将该面积作为地下室中地下水的蒸发面积；②最不利情景，即在地下室存在严重渗水的最不利情况下，整个地下水位线以下的墙面和底板表面均附着水分，将整个地下水位线以下的墙面和底板的总面积作为地下室中地下水的蒸发面积.

地下水蒸发量计算公式：

式中：Qevap为地下水的蒸发量，kg/h；Qs为单位面积蒸发量，kg/(m2·h)；As为蒸发面积，m2.

罗新梅等[33]综合了国内外常见的室内蒸发面水蒸发量计算公式，并对比国内外已发表的实测数据，给出了在水温＜40 ℃、水面风速为0.3 m/s情况下的单位面积蒸发量(见表1). 在室温为20 ℃时，该研究保守考虑，选取相对湿度为40%时的单位面积蒸发量〔即0.16 kg/(m2·h)〕作为模型计算参数.

表1 水面风速0.3 m/s、水温20 ℃时蒸发面单位面积蒸发量Table 1 Indoor unit area evaporation amount under the water surface wind speed of 0.3 m/s and temperature of 20 ℃

1.4 VOCs在室内空间的混合过程

室内空气中的VOCs分布是一个复杂且不确定性较高的问题，实际上受建筑室内结构、通风口位置、风速、换气方式、温度、相对湿度和室内人员运动情况等多因素的影响[10,12,35]. VOCs在室内空间的混合过程与其他蒸气入侵的研究[12]类似，假定污染物进入室内后瞬间达到充分混合状态，VOCs室内空气浓度与排出室外的VOCs浓度相同. 通过质量平衡，直接计算平衡状态下室内空气中VOCs的浓度.

在特定通风、平衡条件下，地下室内空气中VOCs浓度的计算公式：

式中：C1为地下室内空气中VOCs的浓度，mg/m3；Q为地下水暴露量，综合考虑孔隙渗透入渗量、裂缝渗透入渗量和蒸发量确定，m3/d；C2为地下水中VOCs浓度，mg/L；ER为室内空气交换速率，次/d.

1.5 模型参数取值

1.5.1 建筑物参数取值

该研究模型参数取值主要依据国内外相关导则：①混凝土渗透系数(k). 根据GB 50108—2008，防水混凝土可通过调整配合比，或掺加外加剂、掺合料等措施配置而成，其抗渗等级不得小于P6. 根据GB/T 50934—2013《石油化工工程防渗技术规范》[36]，P6等 级 混 凝 土 渗 透 系 数 为4.19×10—9cm/s (即3.62×10—6m/d). ②裂缝宽度(W). 根据GB 50108—2008，防水混凝土结构的裂缝宽度不得大于0.2 mm，并不得贯通. 该研究保守考虑，选择裂缝宽度为0.2 mm.③裂缝长度(Lf). 地下室的唯一裂缝是建筑底板和墙体的周界裂缝[37-38]，在地下室的长度和宽度分别为10和7 m时，裂缝长度为34 m. 其他建筑物参数[9]：地下室长度(Lb1)为1000 cm；地下室宽度(Lb2)为700 cm；地下室高度(Hb)为220 cm；地下室地基厚度(Lcrack)为35 cm；地下室墙壁厚度(Lw)为25 cm.

1.5.2 污染物参数取值

污染场地中常见的VOCs主要属于石油烃和氯代烃两大类. 苯和三氯乙烯分别作为石油烃和氯代烃两大类典型代表，极易通过蒸气入侵产生风险. 苯是一种重要的化工基本原料，其产量和生产的技术水平是石油化工发展水平的标志之一. 三氯乙烯是一种优良溶剂，在工业生产特别是车间工厂中得到大规模使用. 苯和三氯乙烯均属于严重污染环境和危害人体健康的优先控制类VOCs[39].

假定地下水中苯和三氯乙烯的浓度均为1 mg/L，其理化性质参数取自《导则》(见表2).

表2 苯和三氯乙烯理化性质参数Table 2 Physical and chemical parameters of benzene and trichloroethylene

2 《导则》规定暴露模型及参数取值

2.1 《导则》规定暴露模型

《导则》规定的吸入室内空气中来自地下水气态污染物暴露途径的概念模型如图2所示，包括地下水中污染物经三相平衡[40]转化为气态、气态污染物在包气带迁移转化以及气态污染物经底板裂缝进入室内造成人群暴露[18,41]三个过程.

图2 《导则》规定暴露概念模型Fig.2 The exposure conceptual model recommended by technical guideline (HJ 25.3-2019)

当室内和室外大气压力差为0时，地下水中VOCs进入室内空气的挥发因子计算公式：式中：VFgwia为地下水中VOCs进入室内空气的挥发因子，L/m3；H为亨利常数；DFia为室内空气中气态污染物扩散因子，cm/s；hcap为土壤地下水交界处毛管层厚度，cm；hv为非饱和土层厚度，cm；为气态污染物在地基与墙体裂隙中的有效扩散系数，cm2/s；为毛细管层中气态污染物的有效扩散系数，cm2/s；为土壤中气态污染物的有效扩散系数，cm2/s；Lcrack为地下室地基厚度，cm；η为地基和墙体裂隙表面积所占比例.

地下室内空气中VOCs浓度计算公式：

2.2 《导则》模型参数取值

《导则》模型涉及的参数包括土壤容重、土壤含水率、土壤颗粒密度和地下水埋深等地块特征参数，地基裂隙中空气体积比、地基裂隙中水体积比、室内空间体积与气态污染物入渗面积之比以及地基和墙体裂隙表面积所占比例等建筑结构参数，室内空气交换速率等建筑运行参数. 该研究选择《导则》附录G的推荐值[9]，如表3所示.

表3 暴露评估参数Table 3 Parameters of exposure assessment

3 结果与讨论

3.1 地下水入渗量及蒸发量计算结果比较

在地下水埋深至地下室底板距离改变的情况下，地下水入渗量和蒸发量计算结果如图3所示. 由图3可见，在地下水埋深至地下室底板距离从25 cm增至200 cm时，经裂缝渗透的入渗量从3.86 m3/d增至37.7 m3/d，经孔隙渗透的入渗量由1.55×10—4m3/d增至2.35×10—3m3/d，最不利情景下的蒸发量由0.30 m3/d增至0.52 m3/d，而符合规范情景下的蒸发量与地下水埋深无关，均为2.30×10—3m3/d. 由入渗量计算模型可知，孔隙渗透和裂缝渗透的入渗量与水头差相关，而地下水埋深至地下室底板的距离主要影响水头差，因此孔隙渗透和裂缝渗透的地下水入渗量均随地下水埋深至地下室底板距离的增加而增加. 最不利情景下蒸发量的蒸发面积取自与地下水接触的底板和墙壁面积，因此蒸发量也随地下水埋深至地下室底板距离的不同产生变化；而符合规范情景下蒸发面积取自GB 50108—2008《地下工程防水技术规范》[34]中的最大蒸发面积，其蒸发量为定值，与地下水埋深至地下室底板距离无关. 最不利情景下的蒸发量是符合规范情景蒸发量的100～300倍，这是由于最不利情景下的蒸发面积大于符合规范情景所致.

图3 不同地下水埋深至地下室底板距离下地下水经裂缝渗透、孔隙渗透的入渗量和蒸发量Fig.3 Groundwater infiltration via fracture and pore and groundwater evaporation in different distances from the groundwater table to the basement floor

结果表明，在地下水埋深至地下室底板距离不变的情况下，经裂缝渗透的入渗量是孔隙渗透的15000～25000倍. 李厚祥等[29]研究发现，混凝土中宽度为0.1 mm的裂缝会产生比无裂缝混凝土高10000倍的渗水量，与笔者计算结果基本吻合. 在没有贯穿裂缝的情景下，地下室入渗量只需考虑孔隙渗透，但风险评估模型需要考虑的不只是这种理想情景，存在裂缝的建筑，其入渗量显著大于孔隙渗透的入渗量，因此需要考虑裂缝渗透.

地下水入渗进室内后会形成蒸发面，模型假设地下室处于入渗后的地下水可全部蒸发的稳定状态. 在入渗量大于蒸发量的非稳定状态，地下室会出现严重积水，这种情况实际较难发生. 以入渗后地下水全部蒸发达到稳定状态作为合理保守假设，开展经地下水入渗地下室情景的健康风险评估时，建议采用蒸发量作为地下水暴露量.

3.2 地下水入渗地下室模型和《导则》规定模型下室内空气VOCs浓度比较

根据地下水暴露量的选择原则、地下水量与室内空气浓度计算公式、《导则》规定暴露模型和模型相关参数，分别计算了苯和三氯乙烯在不同地下水埋深下的室内空气浓度，结果如表4所示.

表4 不同地下水埋深下地下水入渗地下室模型和《导则》规定暴露模型的室内空气VOCs浓度Table 4 Indoor air concentrations of benzene and trichloroethylene via the groundwater infiltration model and the guideline recommended exposure model under different groundwater levels

在地下水入渗地下室模型中，室内空气中苯和三氯乙烯浓度的计算结果一致，在符合规范情景蒸发量下浓度均为1.25×10—3mg/m3，在最不利情景蒸发量下浓度在0.16～0.28 mg/m3之间. 《导则》规定暴露模型计算的室内空气中污染物浓度随地下水埋深增加而减小，苯的室内浓度在7.01×10—4～7.21×10—4mg/m3之间，三氯乙烯的室内浓度在9.52×10—4～9.80×10—4mg/m3之间. 不同污染物之间《导则》规定暴露模型计算结果差异是由于污染物自身的亨利常数、空气中扩散系数和水中扩散系数的不同导致.

在蒸发量符合规范情景和最不利情景下，地下水入渗地下室模型计算得到的室内空气中VOCs浓度分别为《导则》规定暴露模型计算结果的1～2和100～400倍. 肖庆文等[26]以地下水中甲苯(21.5 mg/L)、乙苯(4.9 mg/L)和二甲苯(13.88 mg/L)为目标污染物，用经裂缝渗透的入渗量作为地下水暴露量，计算了甲苯、乙苯、二甲苯的室内浓度并与导则模型结果进行对比，结果显示，《导则》模型比渗水模型小400倍.地下水入渗地下室模型的结果明显大于《导则》计算结果，主要是入渗模型假设VOCs随地下水进入室内时无质量损失，没有VOCs从地下水到土壤气的转换损失及其在包气带中迁移时产生的损失. 因此，针对我国部分地下水埋深较浅的地区，采用目前《导则》推荐的室内入侵模型计算人体健康风险时可能会低估风险. 钟茂生等[4]也建议在特定情景下，考虑场地污染特性和未来建筑结构对现有《导则》的评估模型进行修正.

3.3 地下水入渗地下室模型中参数敏感性分析

模型参数敏感性分析方法参考《导则》[9]中相关公式，将单一模型参数增大10%，分别计算地下水入渗地下室模型中地下水量和室内空气中VOCs浓度的敏感性比值[9]，结果如表5所示.

表5 地下水入渗地下室模型参数敏感性分析Table 5 Sensitivity analysis of the model of groundwater infiltration in the basement

地下水量的参数敏感性因入渗量和蒸发量计算模型不同而存在明显差异，对孔隙渗透影响较大的参数(敏感性比值的绝对值大于50%)为地下室长度、地下室宽度、地下室高度、地下室地基厚度和混凝土渗透系数，对裂缝渗透影响较大的参数为地下室高度、地下室墙壁厚度、混凝土裂缝平均宽度和裂缝长度，对符合规范情景下蒸发量影响较大的参数为蒸发面积和单位面积蒸发量，对最不利情景下蒸发量影响较大的参数有地下室长度、地下室宽度、地下室高度和单位面积蒸发量. 对室内空气中VOCs浓度参数敏感性影响较大的除上述参数外，还有室内空气交换速率. Yao等[12]也发现，室内空气交换速率是计算室内空气中VOCs浓度的关键参数.

实际输入模型的参数与其真实值之间的偏差是导致蒸气入侵模拟结果存在误差的重要原因之一[10].为保证模拟结果尽可能接近实际情况，地下室长度、地下室宽度、地下室高度、地下室地基厚度、地下室墙壁厚度、混凝土渗透系数和室内空气交换速率因地下室类型和规模不同而存在明显差异，属于易获取建筑参数，在开展基于地下水入渗地下室情景的健康风险评估时需准确获取；单位面积蒸发量受温度、相对湿度和风速等影响较大，需开展现场试验，并建议通过实测获取[31,42]；混凝土裂缝平均宽度、混凝土裂缝长度和蒸发面积现场测量困难，建议在现场实测基础上同时参考相关导则和文献[43-44].

4 结论

a) 孔隙渗透和裂缝渗透的入渗量均随地下水埋深至地下室底板距离的增加而增加. 在地下水埋深至地下室底板距离不变的情况下，裂缝渗透的入渗量是孔隙渗透的15000～25000倍. 由于蒸发面积取值不同，最不利情景的蒸发量是符合规范情景蒸发量的100～300倍. 建议以入渗后地下水全部蒸发达到稳定状态作为合理保守假设，选择蒸发量作为地下水暴露量.

b) 在地下水入渗地下室情景下，室内空气中苯和三氯乙烯浓度的计算结果一致；在《导则》规定情景下，室内空气中VOCs浓度随地下水埋深增加而减小. 在地下水蒸发量符合规范情景和最不利情景下，地下水入渗地下室模型计算的室内空气中VOCs浓度分别是《导则》规定暴露模型计算结果的1～2和100～400倍. 当地下室底板低于地下水埋深时，建议在开展健康风险评估的过程中考虑地下水入渗地下室情景的暴露问题.

c) 该模型对实际场景进行了简化，参数取值和假设均基于保守考虑. 在实际工作中建议结合建筑情况和现场试验，为模型提供建筑结构、室内空气交换速率和蒸发量等真实参数，以提高模型计算的准确性.