基于Fano共振的折射率传感器设计

韩程章,代美芹,赵秋玲,王 霞

(青岛科技大学a.数理学院,山东 青岛 266061;b.山东省新型光电材料与技术工程实验室,山东 青岛 266061)

当偏振光以一定条件入射到金属纳米结构上时,会在金属纳米结构表面激发出表面等离激元(SPP)[1]。表面等离激元可以应用于表面增强拉曼散射(SERS)[2-3]、生物医学及环境检测[4-6]、光通信[7-8]、成像[9]等领域。基于表面等离激元的表面等离振子共振(SPR)传感器具有无需特殊标记,灵敏度高和响应速度快等优点,在生物医学检测领域有着广泛的应用[10-11]。但由于表面等离激元存在较大的辐射损耗,导致谐振峰的带宽较宽,从而限制了表面等离子体共振传感器的性能和应用[12]。

最近有研究发现,SPP模式和平面光波导(PWG)模式之间的耦合会产生Fano共振,其特征是线形不对称且有相位和幅度的快速变化[13-16]。相比于常规的SPP模式,Fano共振利用超辐射和亚辐射模式之间的干涉,极大地降低了系统的辐射损耗,具有窄的光谱线宽、强的电磁场增强、高的折射率灵敏度等特点[17-19]。基于Fano共振的器件除了具有表面等离子体共振传感器的优点外,还具有辐射损耗小,谐振峰窄,灵敏度高等优点,在生物医学及环境检测、光学开关和SERS等领域具有巨大的应用前景[20-22]。目前,基于Fano共振的折射率传感器按照结构可以分为三类:多层膜结构[23-24]、波导结构[25-26]和纳米超表面结构[27-28]。这3类传感器加工制备过程的难易程度有很大差别,其中多层膜结构的传感器加工制备过程仅需要真空镀膜技术就可以实现,而波导结构和纳米超表面结构的传感器加工和制备过程中不仅需要用到真空镀膜技术还需要用到光刻技术、等离子刻蚀技术等微纳加工技术,大大增加了加工制备过程的难度。

在以前的报道中,SPR传感器主要由金、银或者金银合金等重金属构成,工作波长主要集中在可见光范围内[29-31]。近年来,工作波长在近红外波段的SPR传感器因为其优异的性能和较高的灵敏度,在生物医学及环境检测和通信等领域越来越受到重视[32-23]。等离子体频率位于近红外区域的氧化铟锡(ITO)可以作为金银等重金属的替代材料应用在SPR传感器中,近年来引起了广泛的关注[34-35]。氮化铝(Al N)具有纤锌矿结构,在压电传感器领域有着广泛的应用,同时氮化铝本身又有良好的生物亲和性,可以简化蛋白质分子在传感器表面的固定过程,尤其适合于生物医学领域对蛋白质分子的检测[36-37]。

本工作提出了一种由金红石棱镜、ITO薄膜、氟化镁(Mg F2)薄膜、Al N薄膜和待测溶液层构成的基于Fano共振的多层膜结构折射率传感器。采用ITO薄膜取代传统的金或银作为等离子体材料,可以在近红外波段激发出SPP模式,有利于提高传感器的灵敏度。Al N薄膜的引入既能在传感器内部激发出PWG模式,又有利于蛋白质分子的固定和检测。这种结构能克服传统SPR传感器存在的高辐射损耗,通过SPP模式和PWG模式之间的相互耦合激发Fano共振实现窄带光谱特性,显著提高传感器的灵敏度。该传感器结构简单,制备容易,成本低,灵敏度高,在生物医学方面有较大的应用潜力。

1 理论模型

基于Fano共振的折射率传感器的结构示意图如图1所示。该结构模型中包括金红石棱镜、ITO薄膜层、Mg F2薄膜层、Al N薄膜层和待测溶液层。波长为1 550 nm的p型偏振光作为激励光源以θ角度入射到棱镜的表面时,会在ITO薄膜和Mg F2薄膜交界面处激发出SPP模式,进一步又会在Mg F2薄膜、Al N薄膜和待测溶液层构成的平面波导结构中激发出PWG模式。通过调整入射光的入射角θ,会使SPP模式和PWG模式之间通过重叠的电磁场发生相互耦合,从而就会在结构模型内部产生线形尖锐的Fano共振。ITO薄膜的厚度设为d1,MgF2薄膜厚度设为d2,Al N薄膜厚度设为d3。金红石棱镜的折射率为2.453,ITO薄膜的折射率为0.267＋1.912i[38],氟化镁薄膜折射率为1.370 5,氮化铝薄膜折射率为2.029,待测溶液折射率为1.333。通过运用菲涅尔方程和传输矩阵法对结构模型进行了分析计算,并通过使用有限元分析法对结构模型中的光谱响应和磁场分布进行了数值模拟。

图1 基于Fano共振的折射率传感器的结构示意图Fig.1 Schematic of refractive index sensor based on Fano resonance

2 结果与讨论

下面我们将分别讨论结构参数对传感器性能的影响。当ITO层厚度d1＝110 nm,Mg F2层厚度d2＝700 nm,Al N层厚度d3＝900 nm,待测溶液为水溶液时,传感器的反射率随入射光线角度变化的曲线如图2所示。从图2中可以清楚地观察到出现在37.80°处的A点波谷波形较窄,出现在46.84°处的B点波谷波形较宽,出现在50.57°处的C点波谷最窄,波形尖锐呈非对称的特征。在图2(a)中标记为A、B和C的3个点相对应的磁场强度的分布情况分别如图2(b)、2(c)和2(d)所示。从图2(b)可以看MgF2-Al N-溶液界面处磁场强度较强,而ITO-Mg F2界面处磁场强度较弱,说明图2(a)中A点波谷主要是由MgF2-Al N-溶液中的一阶PWG模式和ITO-Mg F2界面处激发的SPP模式部分耦合作用的结果,半高宽较窄。从图2(c)可以看出ITO-Mg F2界面处的磁场强度很强,而Mg F2-Al N-溶液界面处磁场强度几乎为零,说明图2(a)中B点波谷主要是由ITO-Mg F2界面处SPP模式激发的结果,半高宽较宽。从图2(d)可以看出MgF2-Al N-溶液界面处磁场强度很强,而ITO-MgF2界面处的磁场强度几乎为零,这说明C点波谷主要是由Mg F2-Al N-溶液中的零阶PWG模式和ITO-MgF2界面处激发的SPP模式完全耦合,发生强相互作用形成Fano共振的结果,波形尖锐且半高宽(FWMH)最窄。同时,还可以看出图2(d)中的磁场强度远大于图2(b)和图2(c)中的磁场强度,说明Fano共振模式比SPP模式和PWG模式对外界环境的敏感度更高。

图2 反射率随入射光角度变化及三个点的磁场分布Fig.2 Curve of reflectivity varying with the incident angle and schematic of the magnetic field distribution at the three points

当ITO层厚度d1发生变化时,传感器的反射率随入射光线角度变化的曲线如图3所示。从图中可以看出,随ITO层厚度d1的增加,位于曲线左侧的SPP模式的位置向较大入射角方向移动,而曲线右侧的Fano共振模式的位置则保持不变。出现这种现象的原因主要是随ITO层厚度d1的增加,SPP模式的有效折射率增加,需要入射光线以更大的角度入射以匹配共振条件,所以导致SPP模式向较大入射角方向移动。ITO层的厚度d1只会影响SPP模式,并不会影响PWG模式,所以Fano共振模式的位置保持不变。而从图3中还可以看出,当ITO层厚度d1增加时,图中曲线的位置先向下移动再向上移动,意味着SPP模式和Fano共振模式的反射率都会先增大后减小,这会对传感器的灵敏度产生不利影响,因此ITO层的厚度d1不能盲目地增加。

图3 不同的ITO层厚度时传感器的反射率随入射光线角度变化的曲线图Fig.3 Reflectivity of the sensor varies with the incident angle for different ITO layer thicknesses

当ITO层厚度d1＝110 nm,MgF2层厚度d2＝700 nm,Al N层厚度d3发生变化时,传感器的反射率随入射光角度变化的曲线如图4所示。从图4中可以看出随着Al N层厚度d3的增加,曲线中SPP模式的位置和反射率保持不变,而Fano共振模式的位置向较大入射角方向移动,线形变得更加尖锐。当ITO层的厚度d1和Mg F2层的厚度d2保持不变时,由入射光激发的SPP模式不会发生变化,因此SPP模式的位置和反射率都保持不变。而当Al N层的厚度d3增加时,将会导致PWG模式的有效折射率变大,因此需要更大的入射角来匹配谐振条件,所以Fano共振模式的位置会向较大入射角方向移动[39]。当Al N层的厚度d3＝600 nm时,在SPP模式线形波谷的中央位置出现了一个尖锐的谐振峰,并且该谐振峰左右的曲线几乎是对称的。这种对称的谐振峰线形通常被称为等离激元诱导反射(PIR),这是Fano共振的一种特殊情况,在等离子体滤波器和光开关方面有很大的应用潜力。

图4 不同的Al N层厚度时传感器的反射率随入射光线角度变化的曲线图Fig.4 Reflectivity of the sensor varies with the incident angle for different Al N layer thicknesses

接下来将研究当ITO层厚度d1＝110 nm,Al N层厚度d3＝600 nm,Mg F2层厚度d2变化时,传感器的反射率随入射光角度变化的曲线如图5所示。从图5中可以看出随着Mg F2层厚度d2的增加,SPP模式的位置和反射率都保持不变,Fano共振模式的位置也保持不变,形成了特殊的PIR形式,但线形FWMH随着MgF2层厚度d2的增加而逐渐变窄。Mg F2层作为耦合层位于SPP模式和PWG模式的中间位置,当其厚度增加时,SPP模式逐渐远离PWG模式,导致SPP模式与PWG模式之间的耦合强度减弱,从而导致Fano共振的线形变窄。

图5 不同的MgF2层厚度时传感器的反射率随入射光线角度变化的曲线图Fig.5 Reflectivity of the sensor varies with the incident angle for different Mg F2 layer thicknesses

为了研究基于Fano共振的折射率传感器在强度模式下的反射率对待测溶液折射率变化的敏感性能,在ITO层厚度d1＝110 nm,MgF2层厚度d2＝700 nm,Al N层厚度d3＝900 nm的条件下,分别计算了待测溶液折射率从1.333 0到1.333 5变化时,传感器的反射率随入射光线角度变化的曲线,如图6所示。从图6(a)中可以看出,随着待测溶液折射率的增大,Fano共振模式的线形保持不变而波峰位置向较大入射角方向移动。反射率曲线中波峰的谐振角度随待测溶液折射率的变化关系如图6(b)所示。从图6(b)中可以看出,随着待测溶液折射率的增大,反射率曲线中波峰的谐振角度也随之增大,并且呈较好的线性关系。这说明当待测溶液折射率变化时,该传感器在强度模式下能保持稳定的灵敏度。当待测溶液折射率变化率Δn＝0.000 1时,反射率变化最大值ΔR(θ)＝0.159 23,根据强度灵敏度计算公式

可以计算出该传感器的强度灵敏度SI(θ)＝1 592.3 RIU－1。根据品质因数的计算公式

可以计算出该传感器的品质因数FOM＝833。经过计算可知,该传感器的品质因数比同类型ITO薄膜的SPR传感器高183倍。

图6 传感器的反射率随入射光线角度的变化曲线及谐振角随溶液折射率的变化情况Fig.6 Reflectivity of the sensor varies with the incident angle and variation of resonance angle with refractive index of solution

为了进一步研究该传感器在相位模式下的相位对待测溶液折射率变化的敏感性能,在ITO层厚度d1＝110 nm,MgF2层厚度d2＝700 nm,Al N层厚度d3＝900 nm的条件下,分别计算了待测溶液折射率从1.333 0到1.333 5变化时,传感器的相位随入射光线角度变化的曲线,如图7所示。从图7中可以看出,随着待测溶液折射率的增大,相位曲线的线形保持不变而波谷位置向较大入射角方向移动。当待测溶液折射率变化率Δn＝0.000 1时,相位变化最大值Δφ(θ)＝22.971 6°,根据相位灵敏度计算公式

图7 传感器的相位随入射光线角度的变化曲线Fig.7 Phase of the sensor varies with incident angle

可以计算此时的相位灵敏度Sp(θ)＝229 716(°)·RIU－1。由此可以看出该传感器在相位模式下的灵敏度远高于强度模式下的灵敏度,可以进一步的提高传感器的探测极限,在超低浓度检测方面有着巨大的应用潜力。

3 结 论

本工作提出了一种由金红石棱镜、ITO薄膜、MgF2薄膜、AlN薄膜和待测溶液层构成的折射率传感器。ITO薄膜既可以代替金银等重金属材料,又能使传感器工作在近红外波段有利于提高灵敏度,氮化铝薄膜则有利于蛋白质分子在传感器表面的固定。该传感器可以通过SPP模式和PWG模式之间的耦合实现Fano共振。通过调整ITO薄膜、MgF2薄膜和Al N薄膜的厚度,可以对传感器的性能进行设计和调节。该传感器的强度灵敏度可达到1 592.3 RIU－1,相位灵敏度可达到229 716(°)·RIU－1,远超传统的SPR传感器。该传感器结构简单,制备容易,成本低,灵敏度高,为高灵敏度和高分辨率的新型折射率传感器的设计制备开辟了新的途径。