压水堆LOCA源项分析方法保守性评价

刘建昌，陈韵茵，欧阳勇，陈忆晨，沈永刚

（中广核研究院有限公司，深圳 518000）

评价核电厂安全特性的一项重要指标是：在发生设计基准事故（DBC）期间，放射性释放低于可接受的限值。在可能造成放射性释放的设计基准事故中，失水事故（LOCA）可能导致堆芯积存量中的放射性核素释放到安全壳内，从而导致较严重的放射性后果。图1给出了采用双层安全壳设计的核电厂在发生LOCA后的放射性释放过程。本文将给出国内外主要的LOCA源项分析方法，并结合放射性释放特征，分析现有源项分析方法中的保守性。

图1 LOCA后放射性释放过程示意图Fig.1 Release path of radionuclides during LOCA

1 国内外LOCA源项分析方法

在美国早期的导则中，保守地假设LOCA导致全堆芯熔化，燃料中的全部惰性气体和25% 的碘（I）瞬时释放到安全壳内［1，2］，同时，还会有1%其他固态裂变产物释放到安全壳内［1］。释放到安全壳内的碘，91%为元素碘，5%为粒子碘，4%为有机碘。参考文献［2］中指出：对于释放到安全壳内的放射性核素，考虑向环境释放过程中的衰变过程，并可以考虑安全壳喷淋系统、安全壳内再循环通风系统或其他专设安全系统对放射性核素的去除作用，但是并未给出相应的核素去除评价模型。释放到安全壳内的放射性核素，通过安全壳泄漏的方式释放到环境中。在分析中，参考文献［2］指出：在事故后的前24 h，应考虑安全壳峰值压力对应的最大允许泄漏率，在24 h以后，泄漏率降低为最大允许泄漏率的一半。参考文献［2］中给出的源项分析方法，没有考虑从事故发生到燃料芯块熔化的发展过程，全堆芯熔化也没有考虑安注等系统对事故后果的缓解作用，是非常保守的一套源项分析方法。

1995年，美国核管会（NRC）在开展的放射性释放研究基础上，发布了NUREG-1465，给出了一套分析释放到安全壳内的放射性核素活度的分析方法。在 NUREG-1465［3］中，将 LOCA后放射性释放划分为包壳间隙释放、早期压力容器释放、压力容器外释放和后期压力容器释放四个阶段，各阶段释放的持续时间和释放份额见表1。NUREG-1465中，考虑了全堆芯熔化、压力容器完整性遭到破坏导致的大量放射性释放。对于安全壳内pH＞7的情况，释放到安全壳内的碘95%为粒子碘，元素碘和有机碘的份额分别为4.85%和0.15%，除惰性气体外的其他核素以粒子态的形式存在。

表1 事故后放射性核素释放份额 （NUREG-1465）Table 1 Release fraction of core inventory during LOCA（NUREG-1465）

对于安全壳内大气中的放射性核素，NUREG-1465中指出可以考虑安全壳喷淋、通风过滤系统等专设安全系统（ESF）和沉降等自然机理对核素的去除作用。安全壳喷淋对核素的去除，可以参考SRP 6.5.2［4］中给出的喷淋去除系数λ计算公式：

式中：

h——喷淋液滴下落高度，m；

V——安全壳自由容积，m3；

F——喷淋流量，m3/s；

E/D——无量纲收集效率E与喷淋液滴平均直径D之比。

对于气溶胶的自然沉降过程，NUREG-1465指出，可以考虑重力沉降、扩散电泳、热电泳和扩散四种沉降机理。

NRC 在 2000 年发布了 RG1.183［5］，提出了一套替代源项（Alternative Radiological Source Terms）分析方法。对于LOCA，将放射性释放划分为包壳间隙释放和早期压力容器释放两个阶段，各个阶段放射性核素的释放份额见表2。替代源项分析方法仍保守假设事故导致全堆芯熔化，但是认为设计基准LOCA不会破坏压力容器的完整性。当安全壳内pH＞7时，释放到安全壳内的放射性碘，95%以CsI形态存在，元素碘和有机碘的份额分别为4.85%和0.15%。

表2 事故后放射性核素释放份额（RG1.183）Table 2 Release fraction of core inventory during LOCA（RG1.183）

对于安全壳喷淋和自然去除机理，替代源项建议分别参考 SRP 6.5.2［4］和 NUREG/CR-6189［6］中给出的模型进行评估。

在分析放射性核素向环境的泄漏时，替代源项中假设事故后前24 h应考虑安全壳峰值压力对应的最大允许泄漏率，24 h以后，泄漏率降低为最大允许泄漏率的一半［5］。

而在 RG1.195［7］中，假设 LOCA 导致全堆芯燃料熔化，100%惰性气体和50%碘瞬时释放到安全壳内。释放到安全壳内的放射性碘，91%为元素碘，5%为粒子碘，4%为有机碘。

需要指出的是，前文中给出的美国LOCA源项分析方法，都有相应的放射性后果验收准则。在RG1.183中，LOCA的验收准则为：有效剂量不超过 250 mSv［5］。

RCC-P［8］给出了Ⅳ类事故的验收准则：在厂区边界2 h内人员所受到的全身有效剂量和甲状腺剂量当量分别不超过150 mSv和450 mSv。在RCC-P中给出了LOCA源项现实分析方法［8］。现实分析方法中，保守地假设事故导致全部燃料包壳发生破损，包壳间隙中的放射性核素释放到冷却剂中。包壳间隙中的惰性气体和放射性碘，分别占全堆芯积存量的2%和3%，长半衰期核素Kr-85在包壳间隙中的份额假设为30%。从包壳间隙中释放出来的碘，50%被冷却剂和结构滞留，剩余部分释放到安全壳内。释放到安全壳内的碘，90%为分子碘，10%为粒子碘和有机碘。

安全壳喷淋系统启动后迅速将安全壳内元素碘降低到初始比活度的千分之一，保守地不考虑喷淋系统对粒子碘和有机碘的去除［8］。在计算放射性核素向环境的释放时，考虑安全壳峰值压力对应的最大允许泄漏率。

我国在2017年发布了《压水堆核电厂设计基准事故源项分析准则》［9］（以下简称源项分析准则）。源项分析准则中指出，对于不会导致堆芯熔化的LOCA，可以只考虑包壳间隙中的放射性释放。燃料包壳间隙中的惰性气体、卤素和碱金属的份额均为全堆芯积存量的5%。释放到安全壳内的放射性碘，95%以CsI形态存在，元素碘和有机碘的份额分别为4.85%和0.15%。对于安全壳泄漏率，源项分析准则中指出，事故后前24 h应考虑安全壳峰值压力对应的最大允许泄漏率；24 h以后，泄漏率降低为最大允许泄漏率的一半。GB 6249—2011［10］中给出了LOCA应满足的放射性后果验收准则，即事故后2 h内公众在非居住区边界上以及整个事故持续时间内公众在规划限制区外边界上可能受到的有效剂量应控制在0.1 Sv以下，甲状腺当量剂量应控制在1 Sv以下。

EUR 14179［11］和 EUR 19841［12］中给出了一套计算LOCA后放射性释放的现实方法。通过对LOCA后燃料包壳破损份额开展敏感性分析，EUR 14179［11］和 EUR 19841［12］提出，对于采用冷段注入的堆型，包络的燃料包壳破损份额取33%。事故后从燃料中释放出的核素，一部分为破损燃料包壳间隙中的放射性核素，另一部分为瞬态快速降压过程中部分燃料芯块破损后释放的核素。释放的核素中，惰性气体在燃料包壳破损后就释放出来；而除惰性气体外的其他核素，在堆芯未被重新淹没前，10%从燃料中释放（干释放阶段），剩余90%在湿释放阶段释放。在干释放阶段，不考虑放射性核素在一回路的滞留，全部释放到安全壳内；在湿释放阶段释放的碘，60%以元素碘的形态释放到安全壳内大气中，其余碘溶解在冷却剂中。除惰性气体外的其他核素（主要是铯），在湿释放阶段全部随冷却剂进入地坑中。

2 LOCA源项分析方法的保守性评价

在第1节中给出了国内外主要的LOCA源项分析方法。本节中，将针对源项分析准则中给出的源项分析方法的保守性开展评价。

2.1 燃料包壳破损份额

在电厂正常运行期间，燃料芯块中产生的部分挥发性裂变产物将积聚在燃料包壳间隙中。若事故导致燃料包壳破损，破损燃料包壳间隙中的放射性核素将释放到冷却剂中。释放到冷却剂中的份额与包壳间隙中裂变产物的积存量、包壳破损份额相关。

在瞬态过程中，燃料包壳温度、燃料内外压差发生非常剧烈的变化，考虑全堆芯包壳发生破损是一个保守的假设，EUR 14179［11］通过分析论证指出：LOCA仅会导致部分包壳发生破损。

参考文献［13］中给出了不同国家采用包壳破损模型和分析方法，评价了LOCA后燃料包壳破损份额，见表3。

表3 LOCA后燃料包壳破损份额-保守结果（EUR 19256［13］）Table 3 Conservative analysis results of LOCA failure fuel fraction（EUR 19256）

EUR 19841［12］根据参考文献［13］中的分析结果指出：采用冷段注入和冷热段同时注入的堆型，包络的包壳破损份额分别为33%和10%。

从上述结果可以看出：在源项分析准则中假设事故导致全部燃料包壳发生破损是一个非常保守的假设。事故后燃料包壳破损份额与事故瞬态进程、燃料包壳温度、燃料棒内外压差有关，而燃料棒的初始内压又受燃耗深度影响。因此，在开展LOCA源项分析时，可以利用保守合理的燃料包壳破损模型，利用热工水力瞬态分析结果，开展LOCA后燃料包壳破损份额研究，以确定包络的破损份额。

2.2 放射性核素从破损燃料中的释放份额

在NUREG-1465、RG1.183和源项分析准则中，对于包壳间隙释放阶段，均假设惰性气体、卤素和碱金属的释放份额为5%。而在RCC-P［8］中，包壳间隙中惰性气体和放射性碘的释放份额分别为2%和3%，长半衰期核素Kr-85在包壳间隙释放份额为30%。

EUR 14179指出：事故后燃料中放射性释放包含两部分，即包壳间隙中的积存量G以及瞬态快速降压过程中部分燃料芯块破碎后的积存量释放F。对于某一特定核素，在达到最大值Gmax和Fmax前，包壳间隙积存量G和芯块破损的积存释放量F可以分别用式（2）和式（3）进行计算：

以上两式中，λ为衰变常数。在表4和表5中分别给出了上述两式中的常数G0、F0和bf，以及对应的最大值Gmax和Fmax。

表4 包壳间隙积存量计算参数（EUR 14179）Table 4 Parameters for the release from the gap（EUR 14179）

表5 芯块释放量计算参数（EUR 14179）Table 5 Parameters for the release from the fuel（EUR 14179）

对于LOCA后从破损燃料中释放出来的核素份额为G+F［11］。根据式（2）和（3）式，计算得到的不同核素的保守释放份额见表6。

表6 包壳间隙和芯块的保守释放份额Table 6 The conservative release fraction from the gap and fuel

法国EdF根据FLASH-5实验和PROFIP程序提出了一套包络的包壳间隙份额：对于采用UO2、燃耗深度不超过52 GWd/tU的燃料，惰性气体为 5%，碘、溴、铯、铷为 2%［12］；而德国提出惰性气体、碘和粒子态核素的包壳间隙份额分别为 10%、1% 和 0.01%［12］。

在参考文献［14］中，对LOCA后可能出现的燃料芯块破碎、再分布和扩散进行了分析。文献指出：在很多情况下，燃料芯块都可能出现破碎。当事故导致燃料包壳破损后，在芯块破碎形成的碎片足够小的情况下，碎片将通过包壳上的破口释放出去（燃料芯块的扩散过程）。因此，在源项分析中，需要充分考虑芯块破碎和扩散造成的放射性释放。

在RG1.183给出的替代源项中，除考虑包壳间隙中的放射性释放外，还考虑了燃料芯块熔化导致的放射性释放，因此，替代源项分析方法已经考虑了芯块破碎和扩散导致的放射性释放。

源项分析准则［9］仅给出了包壳间隙释放份额：惰性气体、卤素和碱金属均为5%。从表6可以看出，根据EUR 14179的保守计算模型，在事故后Kr-85的释放份额是大于5%的。

NUREG-1465中指出：在LOCA可以保证燃料长期冷却的情况下，燃料破损导致的包壳间隙释放份额可以为3%，事故不会导致燃料芯块中裂变产物的释放。

从放射性后果角度而言，Kr-85对公众剂量的贡献较小，参考源项分析准则或EUR 14179中给出的Kr-85的释放份额，不会颠覆计算结论。建议进一步研究事故后放射性核素从破损燃料中的释放份额，根据事故后燃料芯块的特性，充分考虑可能的放射性释放。

2.3 放射性核素向安全壳内的迁移

在RG1.183和源项分析准则中，均假设从破损燃料中释放的放射性核素全部释放到安全壳内，而没有考虑放射性核素从破损燃料中释放出来后向安全壳内的迁移过程。

在正常运行过程中和燃料破损后，包壳间隙的碘主要以CsI的形态存在，考虑到局部温度可能会超过1000℃，此时CsI会加速分解为I-和Cs+，进而形成I2。因此，EUR 14179将燃料中放射性核素的释放分为干释放和湿释放两个阶段。对于从破损燃料中释放的放射性核素，100%惰性气体与10%的碘和碱金属在干释放阶段释放出来。在干释放阶段，碘中有2%以I2的形态释放出来。在气溶胶沉积、冷凝、化学反应等作用下，放射性核素会在一回路系统中滞留。

由于放射性核素在一回路的滞留是非常复杂的过程，已开展的实验和现有分析模型都是针对严重事故开展的，利用已有实验数据或分析模型，不一定能保守地评价设计基准事故下放射性核素在一回路系统的滞留。因此，EUR 19841指出：对于干释放阶段应不考虑放射性核素在一回路的滞留［12］。

对于湿释放阶段，EUR 14179指出：当堆芯被淹没后，从破损燃料释放出来的CsI将溶解在冷却剂中并分解为I-和Cs+。在这个释放过程中，蒸汽中携带的碘才会释放到安全壳内大气中。碘是一个非常活泼的元素，可能以I-、I2、HOI、IO、IO-2、IO2和 IO-3等不同形态存在。在上述几种碘的形态中，只有I2和HOI两种稳定形态才是挥发性的。在假设蒸汽和水中挥发性碘达到平衡时，湿释放阶段释放的碘60%以元素碘的形态释放到安全壳内大气中；对于其他除惰性气体外的核素（主要是Cs），在湿释放阶段，假设其全部释放到地坑中。

从EUR 14179和EUR 19841给出的干、湿释放阶段放射性核素向安全壳内的释放份额假设可以看出，放射性核素从破损燃料向安全壳内的迁移，是一个非常复杂的过程，不但与放射性核素的挥发特性、水溶性、化学形态等因素有关，还与堆芯淹没状态等瞬态事故进程密切相关。如果在LOCA源项分析中需要考虑放射性核素向安全壳内的迁移过程，则需要充分考虑在迁移过程中各种因素对释放份额的影响。

2.4 放射性核素在安全壳内的自然沉降

对于未采用喷淋系统的安全壳设计，安全壳内的自然沉降过程，是放射性核素在安全壳内的一个重要去除机理。

在参考文献［15］中，作者对安全壳内放射性核素的自然沉降研究进行了充分的调研，给出了国内外开展的自然沉降实验和开发的沉降模型。安全壳内放射性核素的主要沉降机理包括重力沉降、扩散电泳、热电泳和扩散，此外还有湍流扩散和湍流凝聚等机理。总的趋势为，安全壳内大气中粒径较大的放射性核素沉降下来，粒径较小的核素继续悬浮在大气中。放射性核素在安全壳内的沉降与核素几何形状、粒径分布、核素密度和安全壳内的热工水力状态有关。因此，在分析放射性核素在安全壳内的沉降过程时，应采用保守的沉降模型，充分考虑释放到安全壳内的放射性核素粒径分布、几何形状、密度等，结合事故后安全壳内的热工水力状态，计算保守的核素沉降速率。

3 总结

本文给出了国内外主要的LOCA源项分析方法，针对《压水堆核电厂设计基准事故源项分析准则》中给出的LOCA源项分析方法保守性开展了初步评价。源项分析准则给出的LOCA源项分析方法中，对放射性核素的行为进行了保守简化的处理，包括假设全堆芯燃料包壳破损、从破损燃料释放的放射性核素100%释放到安全壳内等。源项分析准则中给出的LOCA源项分析方法，具有足够的保守性。若需要针对LOCA源项分析方法开展优化，建议针对LOCA后燃料包壳破损份额、放射性核素向安全壳内的迁移过程、安全壳内放射性核素沉降过程开展优化分析，合理地降低源项分析准则中给出的源项分析方法的保守性。