一种管道外非接触式气体活度浓度的探测方法研究

汪世军，郑国文，张　宇，雷　强，张　晶,,*，蒋　婧，庞洪超，骆志平，陈　凌

一种管道外非接触式气体活度浓度的探测方法研究

汪世军1，郑国文2，张宇1，雷强1，张晶1,2,*，蒋婧1，庞洪超2，骆志平2，陈凌2

（1. 生态环境部核与辐射安全中心，北京 100084；2. 中国原子能科学研究院，北京 102413）

核电厂运行期间向环境排放的放射性废气，是核电厂向环境排放放射性物质的主要途径。核电厂放射性废气处理过程中的工艺监测和流出物监测数据，是判断核电厂运行状况的重要依据。本文介绍一种基于NaI（Tl）探测器的管道外非接触式气体活度浓度探测方法，通过晶体尺寸设计和屏蔽室设计实现133Xe的管道外非接触式放射性废气的活度浓度测量，对于直径80 mm管道内气体的133Xe核素的最小可探测浓度为4.2×105Bq/m3，测量时间为30 s，废气中其他高能核素对测量的影响较小。

非接触式探测；133Xe；活度浓度探测

核电厂运行期间产生的放射性废气，必须经过净化处理后才能向环境排放，经过处理后的气态流出物，是核电厂向环境排放放射性物质的主要途径。因此，核电厂放射性废气处理系统的良好运行，是减少放射性核素向环境排放，从而减少核电厂对环境和公众的辐射影响的重要保证；放射性废气处理过程中的工艺监测和流出物监测数据，是判断系统运行状况的重要依据[1]。

我国核电堆型较多，所采用的废气处理技术各不相同，废气处理工艺的组合较为复杂，工艺监测仪表性能要求等也不尽相同。在废气处理过程中需要监测的参数较多，废气处理系统中一般需要监测惰性气体、放射性碘、3H、14C、气溶胶等的活度浓度[2-4]，通常情况下，单一一种监测仪表很难实现全部放射性物质的监测，本研究仅以监测133Xe活度浓度为探测目标。

传统方法测量放射性气体活度浓度需要将被测量气体从主管道引出，在离线测量腔中测量，测量完成后将气体返回主管道[5,6]。这种离线测量方法要求被测气体具有一定的压头，或者在取样管路上增设取样泵。由于被测气体具有较高湿度或高温，测量前必须除湿或降温，这种测量方法对主管道内气体的活度浓度测量具有一定的时间延迟，离线测量仪表安装复杂，维修时也存在对工艺系统运行的影响。

嵌入式[7]活度测量探测方法是将探测器安装在工艺设备或管道内，即探测器浸入工艺气体，通过测量γ或b辐射来测量气体的放射性活度浓度。这种测量方法探测器结构较为复杂，外壳容易被污染且不容易维修。

非接触[8]式气体活度浓度探测方法不需要引出被测气体，探测器放置在被测工艺管道旁，适当增加屏蔽可以提高测量灵敏度，这种探测方法不仅响应时间短，而且能简化设备安装、调试和维护程序。

由于离线测量仪表和嵌入式测量仪表安装复杂及检修时存在对工艺系统运行的影响，研究开发非接触式监测仪表就显得非常必要。本研究结合近年来辐射监测仪表发展，根据CAP1400堆型相关数据，提出了非接触式气体活度浓度探测的在线监测方法，该方法具有测量仪器不接触放射性废气，不会被放射性废气污染，仪表检修时不影响废气系统的包容性和完整性，不干扰废气处理系统的正常运行等诸多优点。

1 研究方案

1.1　总体方案设计

针对废气处理系统，选取适当的工艺监测点位，研究采用NaI（Tl）能谱探测器进行管道外非接触式133Xe气体活度浓度的探测方法。样机对于直径80 mm管道内气体的133Xe核素的最小可探测浓度可达到4.2×105Bq/m3。133Xe核素特征γ射线能量为81 keV，为实现最小可探测浓度，需要降低周围环境本底。本研究采用以下两个措施：第一，保证与管道有效接触面积最大的情况下减少NaI（Tl）晶体的体积，基于模拟结果和实验测量结果选择合适厚度的NaI（Tl）晶体，增加81 keV全能峰的显著性水平。第二，采用低本底铅室将整个装置以及所测管道包裹起来，屏蔽周围辐射场以减少对测量的影响。

1.2　探测器设计

NaI（Tl）晶体是目前成熟探测器中探测效率最高的材料，容易设计及加工。为探测活度浓度4.2×105Bq/m3的133Xe，本研究采用有效直径为76 mm（管道直径80 mm）的大面积NaI（Tl）晶体，以提高探测效率。

为了降低探测器测量本底，应对探测器厚度进行选择（厚度降低，体积减小，本底降低），最佳厚度应能满足使133Xe（81 keV）全能峰效率尽量大的情况的最薄尺寸。利用蒙特卡罗（MC）方法选择厚度分别为1～14 mm的NaI（Tl）晶体对133Xe（81 keV）全能峰计数进行统计。

具体模拟条件为：76 mm×mm NaI（Tl）晶体（从1递增至14）、管道直径80 mm、管壁为2 mm碳钢、133Xe为均匀分布在管道内体源，NaI（Tl）探头外部为50 mm铅屏蔽层，模拟几何结构如图1所示，模拟结果如表1和图2所示。

图1　NaI（Tl）晶体尺寸设计模拟结构图

表1　NaI（Tl）晶体尺寸设计模拟结果

图2　NaI（Tl）晶体尺寸设计模拟结果

模拟结果表明晶体厚度从1 mm到14 mm133Xe全能峰计数先增加后趋于稳定，即从8 mm到14 mm133Xe全能峰计数趋于稳定，经调研目前NaI（Tl）生产厂家能加工的最小厚度为11 mm，因此本研究中晶体厚度最终定为11 mm。

1.3　屏蔽体设计

为了降低探测器本底，除了考虑探测器晶体厚度，还应对探测器进行屏蔽。实际测量过程中，管道外面的辐射环境对探测器计数会有一定的影响，因此在设计过程中应该将管道用屏蔽材料——铅包裹（铅屏蔽层厚度为50 mm，屏蔽厚度主要受环境辐射本底影响），从而起到屏蔽的效果，具体的屏蔽形式如图3，图4所示。

图3　屏蔽体实物图

图4　屏蔽体实物图

2 实验测量

基于确定的技术方案将测量系统进行搭建并进行实验测量，测量系统图如图5所示。

图5　测量系统图

2.1　本底测量

实验过程中分别测量了76×11 NaI（Tl）晶体有、无屏蔽的本底计数，测量能谱如图6、图7所示，全谱屏蔽本底为7 cps。

图6　无屏蔽的测量能谱

图7　有屏蔽的测量能谱

2.2　能量刻度

实验过程中利用241Am、57Co和137Cs源对测量系统进行能量刻度，光电倍增管高压为600 V。能量刻度结果如表2所示，能量刻度曲线如图8所示。

表2　能量刻度结果

图8　NaI（Tl）探测器能量刻度曲线

2.3　半高宽（FWHM）测量

133Xe最小探测时间计算过程中需要知道133Xe全能峰所在道址，由于133Xe作为人工放射性核素获取比较困难而且其半衰期仅为5.2天，实际实验过程中很难得到其精确的活度浓度，因此需要利用现有放射源对测量系统进行FWHM测量从而得到133Xe的感兴趣区（ROI）。

实验过程中利用241Am、57Co和137Cs源对测量系统进行FWHM测量，光电倍增管高压为600 V，测量结果及能谱见表3、图9所示。

表3　半高宽（FWHM）测量结果

图9　不同能量能谱测量结果

根据测量结果得到：FWHM=0.03×（+112）1/2，133Xe全能峰能量为0.081 MeV，因此133Xe半高宽为0.011 7 MeV，根据能量刻度曲线以及半高宽曲线得到133Xe全能峰中心道址为514，ROI为436～592。

2.4　133Xe最小测量时间计算

NaI（Tl）探测器计数率为：

式中：——管道内活度浓度（本研究中活度浓度为4.2×105Bq/m3）；

——NaI（Tl）探测器对133Xe体源的全能峰效率（通过MC模拟得到）；

——选取管道长度，m；

——管道半径，m。

NaI（Tl）探测器对不同管道长度133Xe体源的全能峰效率通过MC模拟得到，具体模拟条件为：76 mm×11 mm NaI（Tl）晶体、管道直径80 mm、管壁为2 mm碳钢、133Xe为均匀分布在管道内体源、管道长度从8 cm递增至90 cm，NaI（Tl）探头外部为50 mm铅屏蔽层，模拟几何结构如图10所示。

图10 不同管道长度133Xe体源的全能峰效率模拟结构图

基于模拟计算结果和公式（1）可计算NaI（Tl）探测器中计数率随管道长度的变化关系，计算结果如图11所示。

图11　NaI（Tl）探测器计数率计算结果

根据模拟和计算结果可以得出，NaI（Tl）探测器计数率随管道长度增加先增加然后趋于稳定，即管道长度增加到一定值后NaI（Tl）探测器中计数率基本不变，此时管道长度为46 cm，管道内133Xe的活度为23.1 Bq。

2.5　57Co实验验证

上述最小测量时间计算过程中，NaI（Tl）探测器对133Xe的探测效率采用模拟值，为验证上述方法可行性，实验过程中采用能量为122 keV的57Co放射源进行实验验证（能量与133Xe接近且放射源容易获取）。

实验过程中所用57Co活度为23.6 Bq（已经过衰变修正），模拟和测量过程中，放射源在管道内位置如图12所示（其中面A为垂直于晶体表面的平面，B为平行于A且与A距离10 cm的平面，1、2分别为A和B的几何中心，3～8位于半径二分之一处）。

图12　测量与模拟点位位置分布图

MC模拟结果与实际测量结果如表4所示。

表4　NaI（Tl）对不同位置57Co模拟和测量结果

实验测量结果与模拟结果平均相差12.4%，造成差异原因为：

（1）模拟尺寸与实际尺寸差异；

（2）57Co放射源活度误差。

2.6　CAP1400源项中其他核素干扰影响分析

在最小测量时间计算过程中没有考虑管道内其他放射性核素对其造成的影响，而在实际应用过程中，会有不同类型高能核素的康普顿坪对133Xe的ROI计数造成影响。为了验证其他核素对133Xe测量的影响，根据CAP1400堆型废气处理系统中源项基于本工作NaI（Tl）探测器尺寸进行模拟计算。

CAP1400堆型废气处理系统中源项主要有83mKr、85mKr、85Kr、87Kr、88Kr、89Kr、131mXe、133mXe、133Xe、135mXe、135Xe、137Xe及138Xe。133Xe的活度浓度为3.29×106Bq/m3，其中扣除纯b核素及半衰期较短的核素后对133Xe感兴趣区域能造成干扰的核素及其活度浓度如表5所示。

表5　干扰核素及其活度浓度

模拟计算过程中具体条件为：76 mm×11 mm NaI（Tl）晶体、管道直径80 mm、管壁为2 mm碳钢、上述源项均匀分布在管道内、管道长度为46 cm，NaI（Tl）探头外部为50 mm铅屏蔽层，模拟几何结构如图1所示。

模拟结果如图13所示。

从模拟能谱图可以看出管道内其他核素对133Xe的测量影响较小。

2.7　实验结果

通过MC模拟计算和实际测量表明，基于76 mm×11 mm NaI（Tl）晶体并利用铅屏蔽体屏蔽的方法能实现133Xe的管道外低活度测量，对于直径80 mm管道内气体的133Xe核素的最小可探测浓度达4.2×105Bq/m3，测量时间为30 s，同时，其他高能核素对其影响较小。CAP1400堆型安全分析报告要求监测仪表的量程范围[9]为3.7×106～3.7×1012Bq/m3，因此，具有该最小可探测浓度的仪表初步判断可用于监测CAP1400堆型的放射性废气的排放。

图13　模拟能谱图

3 总结与建议

非接触式气体活度探测方法弥补了传统测量方法和嵌入式活度测量方法的不足，探测器放置在被测工艺管道旁，适当增加屏蔽即可满足管道内核素活度浓度的测量，不仅加快了响应时间，简化了设备安装、调试和维护程序，而且实现仪表检修不影响废气系统的包容性和完整性，不干扰废气系统正常运行的诸多优点。

通过MC模拟计算和实际测量表明，基于76 mm×11 mm NaI（Tl）晶体并利用铅屏蔽的方法能实现133Xe的管道外低活度测量，对于直径80 mm管道内气体的133Xe核素的最小可探测浓度达4.2×105Bq/m3，测量时间为30 s，同时，其他高能核素对其影响较小。具有该最小可探测浓度的仪表初步判断可用于监测CAP1400堆型的放射性废气的排放。实际应用时可结合CAP1400核电厂正常运行工况下的废气处理系统排放实际源项，进一步优化测量响应时间，以使测量系统满足核电厂废气监测的要求。

［1］ 国家环境保护局. GB 11217-89：核设施流出物监测的一般规定［S］. 北京：中国标准出版社，1989.

［2］ 三门核电有限公司. 三门核电一期工程1&2号机组最终安全分析报告［R］. 2012.

［3］ 福建宁德核电有限公司. 福建宁德核电厂一、二号机组最终安全分析报告［R］. 2012.

［4］ 江苏核电有限公司. 田湾核电站3、4号机组工程项目初步安全分析报告［R］. 2011.

［5］ 尹振羽，杨广利，许光. M310改进型核电厂放射性流出物排放监测［J］. 核电子学与探测技术，2012，32（4）：493-496.

［6］ 鹿洪刚. 核电站气态流出物中H-3和C-14监测方法的研究［J］. 产业与科技论坛，2018，17（13）：61-62.

［7］ 任旭平. 协同偏心管径嵌入式液体活度探测装置设计研究［J］. 核电子学与探测技术，2015，35（09）：883-886.

［8］ 李自如. 液体浓度非接触检测技术［J］. 自动化博览，1992（3）：9.

［9］ 国核示范电站有限责任公司. 国核压水堆示范工程最终安全分析报告［R］. 2022.

The Study on A Non-contact Detection Method of Gas Activity Concentration Outside the Pipeline

WANG Shijun1，ZHENG Guowen2，ZHANG Yu1，LEI Qiang1，ZHANG Jing1,2,*， JIANG Jing1，PANG Hongchao2，LUO Zhiping2，CHEN Ling2

（1.Nuclear and Radiation Safety Center，Ministry of Ecology and Environment，Beijing 100084，China； 2. China Institute of Atomic Energy，Beijing 102413，China）

The gaseous radioactive waste generated during the operation of nuclear power plants must be treated before it can be discharged into the environment. The treated gaseous effluent is the major path for nuclear power plants to discharge radioactive substances into the environment. The data of the process monitoring and effluent monitoring is important for judging the operation status of the system in the radioactive waste gas treatment process of nuclear power plant. This paper introduces a non-contact gas activity concentration detection method outside the pipeline based on the NaI(Tl) detector. The activity concentration measurement of133Xe non-contact radioactive waste gas outside the pipeline is realized through the crystal size design and the shielding design. The minimum detectable concentration of133Xe nuclide in the gas inside the 80 mm diameter pipeline is 4.2×105Bq/m3, the measurement time is 30 seconds, and other high-energy nuclides in the exhaust gas have little impact on the measurement.

Non-contact detection;133Xe; Activity concentration detection

TL81

A

0258-0918（2023）05-1034-07

2022-08-19

大型先进压水堆及高温气冷堆核电站重大专项——CAP1400安全审评关键技术研究（2013ZX06002001-014）子课题14 CAP1400放射性废物管理系统工艺监测研究

汪世军（1971—），男，甘肃天水人，高级工程师，现主要从事辐射安全相关研究

张 晶，E-mail：zhangjing@chinansc.cn