百万千瓦级压水堆大破口事故下氢气源项及缓解措施研究

袁显宝，陈文祥，石　强，张永红,*，魏靖宇，张彬航，毛璋亮，杨森权

百万千瓦级压水堆大破口事故下氢气源项及缓解措施研究

袁显宝1，陈文祥2,3，石强2,3，张永红2,3,*，魏靖宇2,3，张彬航2,3，毛璋亮2,3，杨森权4

（1. 三峡大学理学院，湖北 宜昌 443002；2. 三峡大学机械与动力学院，湖北 宜昌 443002；3. 湖北省水电机械设备设计与维护重点实验室 三峡大学，湖北 宜昌 443002；4. 中核武汉核电运行技术股份有限公司，湖北 武汉 430074）

压水堆大破口事故下会发生锆水反应以及熔融物与混凝土反应，产生氢气的同时伴随大量热量释放，这会对安全壳完整性产生巨大威胁。本文对锆合金氧化机理模型进行优化，添加了锆合金与空气氧化机理模型并优化了锆水反应计算模型，使用优化后的一体化程序，研究百万千瓦级压水堆核电站在发生大破口叠加高、低压安注失效事故下氢气源项及缓解措施。分析表明，氧化计算模型优化后堆芯产氢量减少了26.3 kg。堆腔注水可以持续带走压力容器内的热量，保证压力容器完整并防止熔融物与混凝土反应；氢气复合器与点火器联合使用，可以更有效、更快速降低安全壳内氢气浓度，防止氢气在安全壳内聚集，从而保证安全壳的完整性。

一体化程序；大破口；氢气源项；缓解措施

压水堆核电厂发生严重事故后，由锆水反应、熔融物与混凝土反应等过程会释放大量的氢气到安全壳中，将会对安全壳完整性产生巨大威胁。2011年，日本福岛第一核电站发生全厂断电事故，导致安全壳内聚集大量氢气，事故后期发生数次氢气爆炸现象，造成最后一道安全屏障破坏。因此，对氢气源项及缓解措施的研究是非常有必要的。韩国的Kim等人利用GASFLOW对APR1400核电厂丧失正常给水事故下的氢气行为进行研究，获得了安全壳内局部隔间氢气浓度随时间的变化[1]；Dong Wang等人基于移动粒子半隐式方法（MPS）对1 800 K以下锆水反应进行优化，得到了更高精确度的计算模型[2]；Volchek等人在Prater-Courtright原始数据的基础上，与其他试验进行对比分析，考虑了蒸汽不足和b-Zr氧化后转化成α-Zr（O）时氧化速率变慢的现象，以及不同氧化层中的温度梯度和氧的扩散系数，并给出了温度在1 800 K以上的锆水反应最佳拟合关系式[3-5]。

本文使用优化后的一体化严重事故分析程序，对百万千瓦级压水堆核电厂进行建模，在发生大破口失水叠加高、低压安注失效事故时，对压水堆的氢气源项及缓解措施进行研究。

1　核电厂系统建模

针对典型百万千瓦级压水堆核电站进行建模，如图1所示为一回路系统节点图。一体化严重事故分析程序将整个一回路分为破口环路和未破口环路。发生事故的环路称为破口环路，且破口环路上有稳压器。未破口环路包括热段、蒸汽发生器、过渡段和冷段。破口环路包括热段、蒸汽发生器、过渡段、冷段和稳压器。

图1　一回路系统模拟图

图2为堆芯节点图，核电站的堆芯模型是为了模拟堆芯内的热工水力现象，包括堆芯边界内的气液两相及三相流以及严重事故序列中所有阶段的堆芯构件响应。堆芯分为七个径向环和十三个轴向层，堆芯轴向的十三层，分为十层堆芯活性区与三层非活性区。

图2　堆芯节点图

2　事故假设与机理介绍

2.1　事故假设

对于大破口失水事故叠加高、低压安注失效，做出如下事故假设：

（1） 0 s时，发生大破口事故叠加高、低压安注失效；

（2）破口面积为[6]：0.7 m2（大破口），并命名为LB-LOCA；

（3）破口事故发生位置为热管段；

（4）破口高度（相对压力容器底部）为8.095 m；

（5）当堆芯出口温度超过650 ℃时，开启稳压器安全阀；

（6）当换料水箱水位低于2.7 m限值时，开启循环泵。

严重事故运行时间为10 000 s，最大计算时间步长为0.5 s。

2.2　锆水反应计算机理

严重事故中，锆合金包壳与水发生剧烈氧化反应会产生氢气并释放大量反应热。根据测试结果和Zr-O相图显示，相转换点约为1 773 K（四方相ZrO2开始转变为立方相ZrO2）[7]。

锆水反应计算机理：在1 773 K以下，由于应用Cathcart-Pawel计算关系式计算氧化反应速率时有一定的保守性，传统的严重事故代码无法准确模拟局部现象，通过将CFD方法与传统的严重事故代码相结合，采用基于移动粒子半隐式（MPS）方法进行计算，得到的锆水反应关系式可以很好地模拟该过程[2]；Volchek等人对温度范围从1 800～2 400 K的锆合金包壳—蒸汽氧化数据进行整理评估，并充分考虑了不同氧化层温度梯度变化和蒸汽不足的情况，该计算关系式可显著提高代码预测锆水氧化反应产氢的准确性[5]。本文根据不同关系式的温度计算范围，将计算过程分为低温段（＜1 773 K）、高温段（＞1 800 K）、过渡段（1 773 K＜＜1 800 K），采用线性插值进行计算。氧化速率常数关系式如表1所示。

表1　氧化速率常数关系式

2.3　锆合金空气氧化机理

压水堆核电厂在发生严重事故下，堆芯熔化后熔融物迁移至下封头，如果熔融物熔穿下封头，则安全壳内的空气会进入压力容器内，与锆合金包壳发生氧化反应，这会加速堆芯熔化进程以及裂变产物的释放。IRSN（法国核安全辐射防护研究所）开展了一系列名为MOZART的实验，并以生成的数据确定锆合金包壳空气氧化动力学的一组相关性[8]。本文将该氧化机理添加到一体化程序中，氧化速率参数如表2所示，对锆合金包壳的空气氧化进行模拟。空气氧化速率(m)遵守抛物线定律：

表2　氧化速率常数关系式

其中：——常数；

——活化能；

——气体常数；

——温度；

Dm/s——单位面积质量增加，根据氧化锆四方相与单斜相转换理论得出：

其中：tr——氧化锆四方相向单斜相转变的焓值；b设置为1 447 K。

图3中，将添加的锆空气氧化模型与IRSN实验数据进行验证，可以看出所添加模型与实验数据基本吻合。

图3　模型验证

3　计算分析

3.1　事故分析

选取LB-LOCA事故对一体化严重事故分析程序优化前后进行对比，表3中列举主要事件发生的时间序列。

表3　事件序列

续表

事件优化前优化后 堆芯最高温度超过2 499 K1 653.5361 783.782 熔融物向下腔室迁移2 282.4062 390.179 压力容器失效5 688.4715 846.442

通过对比优化前后主要事件序列，可以看出优化后堆芯最高温度超过2 499 K延迟了130.246 s，堆芯内熔融物向下腔室迁移延迟了107.773 s，压力容器失效时间延迟了157.971 s。图4为堆芯产氢量随时间变化曲线，氢气来源主要是锆水反应。可以看出优化后，同一严重事故下堆芯产氢量减少了约26.3 kg，这主要是由于优化前的锆水反应计算机理，在温度低于1 773 K时计算反应速率存在一定的保守性，使用移动粒子半隐式方法计算得到的锆水反应氧化速率更低；在温度超过1 800 K时，优化后的Volchek-Zvonarev计算关系式由于考虑了不同氧化层温度梯度变化和蒸汽不足的影响，锆水反应产氢速率较优化前偏低，这使得氧化机理优化后计算的产氢量也偏低。

图4　堆芯产氢量

Fig.4 Hydrogen production in the core

图5为堆芯最高温度变化曲线，图6为堆芯液位变化曲线。在锆水反应产氢的过程中，优化后堆芯最高温度要略低于优化前，这是由于优化后堆芯产氢量总体要更低，因此锆水反应产生的反应热也少于优化前。在图6中，当堆芯冷却剂迅速流失导致一回路压力急剧下降时，蓄压安注系统启动，安注箱内的水迅速注入堆芯，导致液位降低速度变慢，并出现小幅上升，同时堆芯最高温度也快速下降至2 600 K。当液位下降并达到换料水箱循环泵开启限值时，循环泵开始运行，由于破口面积较大且堆芯仍处于较高温度，换料水箱内的水进入堆芯会被迅速蒸发并产生大量蒸汽，堆芯最高温度也缓慢上升至3 000 K左右。

图5　堆芯最高温度变化曲线

图6　堆芯液位变化曲线

图7是堆芯产氢量与堆腔产氢量之和随时间变化的曲线，氢气来源主要是锆水反应和熔融物与混凝土反应。在压力容器失效之前，主要是由于锆水反应产氢，当压力容器失效之后，氢气来源主要是熔融物掉入堆腔与混凝土反应（MCCI）。可以看出整个过程中，优化后的堆芯产氢量始终低于优化前，这是由于压力容器失效之前，应用优化后的锆水反应计算机理，整个产氢过程锆水反应速率都要低于优化前。压力容器失效之后，随着熔融物熔穿下封头，安全壳内的空气进入堆芯，将部分锆合金包壳氧化，这也导致添加锆合金空气氧化机理模型后，参与熔融物与混凝土反应的锆要少于优化前。因此整体来看，锆合金氧化机理优化后，堆芯与堆腔产生的氢气量都要低于优化前。

图7　产氢量

3.2　堆腔注水对事故缓解影响

在严重事故LB-LOCA中，验证堆腔注水对事故缓解的影响。图8为下腔室熔融物质量变化曲线。从图中可以看出，对比没有堆腔注水情况，有堆腔注水时氢气源项主要来自堆芯内锆水反应，堆腔注水可以将压力容器内部的热量通过壁面传出，使得堆芯熔融物一直滞留在压力容器下腔室，从而防止了压力容器失效后，熔融物掉入地坑与混凝土发生反应。没有堆腔注水时，氢气来源包括两部分，在6 158.78 s时，压力容器被熔融物熔穿，在压力容器失效前氢气来源于锆水反应，当压力容器失效后氢气来源于熔融物与混凝土反应。图8中，在6 158.78 s后，下腔室内熔融物快速向堆坑迁移，导致下腔室总质量迅速降至0。图9为堆腔壁面传热功率随时间的变化，通过图中可以看到，关闭堆腔注水时，传热功率始终为0，开启堆腔注水时，在2 300 s，堆腔壁面传热功率开始迅速增大，此时是由于堆芯内的熔融物开始向下封头迁移，堆腔内部热量通过壁面被带出，传热功率随着下封头内熔融物质量的增大而迅速增加至10 MW左右。当下封头内熔融物质量趋于稳定时，下封头底部熔融物冷却产生一个硬壳形成熔池，传热功率开始减小到4.5 MW左右。当熔融物继续大量向下腔室迁移时，壁面传热功率也迅速升到至最大值14 MW附近，在20 000 s左右，下腔室内熔融物质量趋于稳定时，壁面传热功率也稳定在12 MW。因此可以得出，在水量充足的情况下，堆腔注水最大的好处在于，可以持续将热量通过下封头外壁面带出，阻止了压力容器被熔穿，从而防止了熔融物掉入堆坑与混凝土发生反应。

图8　下腔室熔融物质量变化曲线

图9　堆腔壁面传热功率变化曲线

3.3　点火器对事故缓解影响

在LB-LOCA事故下，验证氢气点火器对安全壳内氢气浓度的影响。

图10是安全壳内氢气浓度变化曲线。从图中可以看出，在2 500 s之前，安全壳内氢气浓度迅速升高，这是由于堆芯内锆水反应产生的氢气通过破口进入安全壳，随后氢气浓度有小幅度下降，这是堆芯熔融物进入下腔室，高温熔融物与水反应产生大量蒸汽进入安全壳，使得安全壳内氢气浓度出现小幅下降。在约6 000 s后，由于压力容器失效，熔融物与混凝土反应产生大量氢气并进入安全壳，导致安全壳内氢气的浓度持续升高。图10中，在氢气点火器的作用下，安全壳内氢气浓度始终低于没有点火器时安全壳氢气浓度，且安全壳内最高氢气浓度由16%降低到约11%，氢气浓度降低约5%。因此，可以得出结论，氢气点火器对于氢气风险的缓解效果比较明显。

图10　安全壳内氢气浓度

3.4　复合器对事故缓解影响

在严重事故LB-LOCA中，关闭氢气点火器，验证非能动氢气复合器对安全壳内氢气浓度的影响。非能动氢气复合器安装在安全壳内，图11是安全壳内氢气浓度随时间的变化曲线。从图中可以看出，在没有氢气复合器的情况下，安全壳内氢气浓度先迅速升高到3%以上，然后由于熔融物进入下封头产生大量水蒸气，导致安全壳内氢气浓度有所下降，接着氢气浓度持续上升至16%。如果安全壳内布置有氢气复合器，则安全壳内氢气浓度始终低于10%。这说明在严重事故过程中，氢气复合器可以有效降低安全壳内氢气浓度，降低因氢气聚集而产生爆炸的风险。

图12是在LB-LOCA事故下，同时开启点火器和氢气复合器与没有消氢措施时安全壳内氢气浓度对比图。可以看出，在LB-LOCA事故下，同时开启氢气复合器与点火器，可以有效降低安全壳内氢气浓度，并且使氢气浓度始终维持在4%以下。因此，严重事故下，氢气复合器与点火器联合使用，可以更有效、更快速降低安全壳内氢气浓度，防止氢气在安全壳内聚集、爆炸，从而保证了严重事故下安全壳的完整性。

图12　安全壳内氢气浓度

4 结论

本文对锆合金氧化机理进行优化，并使用优化后的一体化程序，研究大破口事故下氢气源项及缓解措施，得出如下结论：

（1）在大破口叠加高、低压安注失效事故下，通过对锆合金氧化计算机理模型进行优化后，使得锆合金包壳氧化机理更完整，模型优化后对氢气源项的预测能力得到提高。

（2）堆腔注水将压力容器内的热量通过壁面传出，避免了压力容器失效，同时防止了熔融物掉入堆坑与混凝土反应产生氢气。

（3）氢气点火器可以使安全壳内氢气浓度降低，非能动氢气复合器可以使安全壳内氢气浓度始终低于10%。氢气复合器与点火器联合使用，可以更有效、更快速降低安全壳内氢气浓度，减缓氢气在安全壳内聚集，从而保证安全壳的完整性。

［1］ Kim J，Hong S W，Kim S B，et al.Three-dime-Nsional behaviors of the hydrogen and steam in the APR1400 containment during a hypoth-Etical loss of feed water accident［J］. Annals of Nuclear Energy，2007，34（12）：992-1001.

［2］ Dong Wang，Yapei Zhang，Ronghua Chen，et al. Numerical simulation of zircaloy-water reaction based on the moving particle semi-implicit method and combined analysis with the MIDAC code for the nuclear-reactor core melting process［J］. Progress in Nuclear Energy，2020，118.

［3］ Schanz.G，et al.Advanced treatment of zircaloy cladding high-temperature oxidation in severe accident code calculation Part Ⅰ：Experimental database and basic modeling［J］. Nuclear Engineering and design，2004（232），75-84.

［4］ Volchek. A，et al.Advanced treatment of zircaloy cladding high-temperature oxidation in severe accident code calculation Part Ⅱ：Best-fitted parabolic correlations［J］. Nuclear Engineering and design，2004（232），85-96.

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［8］ Coindreau O，et al.Modelling of accelerated cladding degradation on air for severe accident codes [C]. In：ERMSAR 2008 Conference，Nesseber，Bulgaria，2-4，2008.

Study on Hydrogen Source and Mitigation Measures under LB-LOCA for 1000 MWe PWR Nuclear Power Plant

YUAN Xianbao1，CHEN Wenxiang2,3，SHI Qiang2,3，ZHANG Yonghong2,3,*，WEI Jingyu2,3，ZHANG Binhang2,3，MAO Zhangliang2,3，YANG Senquan4

（1. School of Science，China Three Gorges University，Yichang of Hubei Prov. 443002，China；2. School of Mechanical Engineering，China Three Gorges University，Yichang of Hubei Prov. 443002，China；3. Hubei Key Laboratory of Hydroelectric Machinery Design & Maintenance，Yichang of Hubei Prov. 443002，China；4. China Nuclear Power Operation Technology Corporation，Ltd.，Wuhan of Hubei Prov. 430074，China）

Under the large break accident of PWR, zirconium water reaction and the reaction between molten material and concrete will occur, which will generate hydrogen and release a large amount of heat, which will pose a great threat to the integrity of the containment. In this paper, the zirconium alloy oxidation mechanism model is optimized. The zirconium alloy and air oxidation mechanism model is added, and the zirconium water reaction calculation model is also optimized. The optimized integrated program is used to study the hydrogen source terms and mitigation measures in the case of large break superimposed high and low pressure safety injection failure accidents in a 1 000 MWe PWR nuclear power plant. The analysis shows that the hydrogen production of the reactor core is reduced by 26.3 kg after the optimization of the oxidation mechanism, and the hydrogen production can be calculated more accurately. The water injection in the reactor cavity can continuously take away the heat in the pressure vessel, ensure the integrity of the pressure vessel and prevent the reaction between the melt and the concrete. The combined use of hydrogen recombiner and igniter can reduce the hydrogen concentration in the containment more effectively and quickly, prevent hydrogen from accumulating in the containment, and thus ensure the integrity of the containment.

Integration code; LB-LOCA; Hydrogen source; Mitigation measures

TL48

A

0258-0918（2023）05-1131-07

2022-01-20

国家自然科学基金（11805112；12175116）

袁显宝（1974—），男，湖北兴山人，教授，现从事核反应堆物理及热工水力方面研究

张永红，E-mail：1293493544@qq.com