基于质量含油率的湖相页岩油可动资源评价
——以渤海湾盆地沧东凹陷孔二段为例

窦煜， 韩文中， 王文东， 董姜畅， 王娜， 李昊东， 勐睿

1）大港油田勘探开发研究院，天津 300280；2）中国石油大学（华东）石油工程学院，青岛 266580

中国湖相页岩油在新疆吉木萨尔凹陷、鄂尔多斯盆地、松辽盆地和渤海湾盆地等均取得较好成效，页岩油已成为保障国家能源安全的重要接替资源［1-5］，但由于中国湖相页岩油地质条件复杂、勘探开发仍处于起步阶段，页岩油可动资源评价缺乏相应的标准及规范.近年来，学者们针对页岩油资源评价方法和关键参数进行了研究探讨.郭秋麟等［6］研究指出，夹层页岩油资源评价适宜采用小面元容积法，纯页岩油资源评价适宜采用小面元体积法.薛海涛等［7］对页岩油资源评价的关键参数——含油率进行了校正研究.朱日房等［8］利用热解参数计算了东营凹陷沙三段页岩滞留油总资源.MODICA 等［9-10］提出或改进了页岩孔隙度的计算方法，并利用容积法评价页岩油资源量.目前，对页岩孔隙度的准确测量难度仍很大，容积法评价物性极差的页岩中石油资源还有待商榷.

针对渤海湾盆地沧东凹陷孔店组二段（孔二段，Ek2）页岩油的研究始于2013年，通过取心系统分析研究，明确了页岩油存在7套甜点，自2017年规模开发页岩油取得了较好效果［11-14］.由于先前的岩心放置时间久，无密闭取心，且新井只有岩屑样，导致页岩滞留烃含量尤其是滞留可动烃含量评价难以准确量化，页岩油资源潜力不确定.本研究通过对新钻井密闭取心放置24 h 前/后、密闭/开放条件碎样以及不同增温方式等热解实验游离烃质量分数w（游离烃）差异的对比分析，以及干酪根溶胀吸附实验，确定地层条件下w（游离烃）值相对于油田现场常规热解w（游离烃）值的恢复系数和页岩吸附烃含量校正系数，以合理评价页岩油可动资源量.

1 地质概况

渤海湾盆地沧东凹陷为黄骅坳陷南部的古近系沉积盆地，面积约1 760 km2（图1（a）），孔店组是该区主力生烃及油气富集成藏层系，细分为孔三段、孔二段和孔一段，页岩油主要分布于孔二段，地层厚400～600 m.根据G108-8孔二段500 m系统取心及测井资料分析，孔二段纵向划分为4个亚段（、、和），10 个5 级层序（SQ①—SQ⑩），以及21 个6 级层序（PS1—PS21）［11-12］.除SQ①、SQ②、SQ⑧和SQ⑩为发育砂岩外，其他均为高阻页岩层系，具有高频纹层、高有机质、高长英矿物和低黏土矿物等特点，该套页岩中的油气属于纯页岩油［11，13］（图1（b））.页岩岩心层理厚度小于1 cm的共2 432层，占68%，薄片视域下每米纹层可达1.1 × 104层，单一纹层厚度为0.05～0.50 mm.页岩主要由长石、石英、白云石、方解石和黏土矿物组成，长英质矿物质量分数为34%～60%，碳酸盐矿物质量分数为35%～50%，黏土矿物质量分数为16%～25%，矿物粒径一般为0.6～100.1 μm，平均约为3.2～4.9 μm，属于泥级-粉砂岩级，泥级矿物颗粒占比大于75%；页岩有机碳质量分数为2%～6%，最高可达12%（图1（c））.孔二段页岩油主要分布于孔西斜坡和孔东斜坡， 面积为400 km2.

图1 沧东凹陷孔二段页岩油甜点分布及G19-25井页岩岩心和薄片特征 （a）页岩油甜点分布； （b）单井G19-25的层序剖面；（c）G19-25的取心与岩石薄片Fig.1 Distribution map of shale oil desserts in Ek2 of Cangdong Sag and characteristics of shale core and slice of well G19-25. (a)Distribution map of shale oil desserts, (b) single well G19-25 sequence profile, and (c) characteristics of shale core and slice of G19-25.

2 页岩油资源评价方法

页岩油资源评价采用质量含油率法，计算公式如式（1）和式（2）.资源评价时可采用小面元，w（有机碳）和w（游离烃）（单位：mg/g）的取值为不同6级层序的各小面元内的平均值.页岩油轻烃校正系数K校和有机质吸附系数K吸是页岩油资源评价的关键参数.

其中，Q油为页岩游离油资源（单位：t）；A为页岩面积（单位：km2）；h为页岩有效厚度（单位：m）；ρ为页岩密度（单位：g/cm3）；wf为含油率，即油的质量分数（单位：mg/g）.

3 关键参数取值及分析方法

3.1 轻烃校正系数K校取值

基于G19-25 井密闭取心，埋深3 318～3 381 m，5 级层序为SQ⑨，6 级层序为PS1—PS4，镜质体反射率Ro= 0.75%，针对烃类散失的3 类情况，设计3个对比实验（图2）：① 对比同深度点岩样放置24 h前后常规岩石热解实验，分析放置一定时间后烃类的散失，以恢复“现场取心后运送至岩心库、再钻样到实验室测试”这一流程的烃散失，也可反映岩屑样在返回地面过程中在井筒中的烃散失；② 在开放与密闭环境下分别碎样，再做常规岩石热解实验，以恢复不同碎样方法造成的烃散失；③ 岩样在密闭条件碎样，再进行多温阶与常规热解实验对比，获取可动烃的合理最大含量［15］，以恢复不同实验条件下烃散失.

图2 G19-25井不同实验方法样品分布Fig.2 Sample distribution of G19-25 well with different experimental methods.

常规岩石热解实验仪器型号是ROCK-EVAL 6，实验样品质量100 mg 左右.实验流程按照GB/T 18602—2012《岩石热解分析》［16］执行，仪器90 ℃恒温2 min 测试游离烃质量分数；再加热到300 ℃，恒温3 min 测试游离烃质量分数，两者所测游离烃质量分数为页岩中可动烃部分.

多温阶岩石热解实验仪器型号是ROCK-EVAL 6，实验样品质量100 mg 左右.实验初始温度为100 ℃，以25 ℃/min速度加热到200 ℃，恒温1 min测试轻质游离烃质量分数；再以25 ℃/min 速度加热到350 ℃，恒温1 min 测试轻中质游离烃质量分数［15］.两者所测的多温阶游离烃质量分数为页岩中可动烃部分.

冷冻-密闭碎样流程是密闭液取心，干冰冷藏，冷冻液氮取样，确保了取样过程轻烃保存完好不损失.利用上海净信公司冷冻研磨设备-快速组织低温破碎匀浆仪JXFSTPRP-I-02 产品进行密闭取心样品碎样.

3.2 岩样放置24 h前/后热解烃差异

常规热解23 个样品，0 h 与24 h 常规热解条件下w（游离烃）、损失量及损失率请扫描论文末页右下角二维码查看补充材料表S1.0 h 样品测量得到的最小热解w0（游离烃） = 0.34 mg/g，最大热解w0（游离烃） = 4.54 mg/g，平均2.20 mg/g.对应深度24 h 样品测量得到的最小热解w24（游离烃） = 0.30 mg/g，最大热解w24（游离烃） = 3.97 mg/g，平均为1.60 mg/g.两者相比，游离烃损失值最小为0.04mg/g，最大为2.14 mg/g，平均为0.60 mg/g.游离烃损失率最小为11.3%，最大为52.7%，平均为29.4%（图3）.

图3 G19-25岩样0 h与24 h常规热解游离烃对比及损失率曲线Fig.3 Free hydrocarbon histogram and loss rate curve of 0 h (red) and 24 h (blue) coring in conventional pyrolysis. The solid line is light hydrocarbon loss ratio.

3.3 不同碎样条件的热解烃差异

常规热解10 个样品，对比密闭和开放条件下不同碎样方式造成的烃类差异，结果请扫描论文末页右下角二维码查看补充材料表S2.密闭条件下碎样，常规热解w（游离烃）值最大为2.81 mg/g，最小为0.48 mg/g，平均为1.99 mg/g.开放条件下碎样，常规热解w（游离烃）值最大为2.34 mg/g，最小为0.35 mg/g，平均为1.61 mg/g.密闭条件和开放条件w（游离烃）值相差最大为0.67 mg/g，最小为0.13 mg/g，平均为0.38 mg/g.游离烃损失率最小为6.5%，最大为36.0%，平均为21.0%（图4）.

图4 不同样品处理流程常规热解烃w（游离烃）柱状图及损失率曲线Fig.4 Free hydrocarbon histogram and loss rate curve of conventional pyrolysis hydrocarbon in different sample treatment processes. The red columns are broken samples under closed condition, the yellow columns are broken samples under open condition, and the solid line is light hydrocarbon loss ratio.

3.4 不同实验方法热解烃差异

密闭条件下碎样6块，对比常规热解与多温阶热解条件下w（游离烃）和烃损失差异，结果请扫描论文末页右下角二维码查看补充材料表S3.常规热解w（游离烃）最大为2.76 mg/g，最小为1.18 mg/g，平均为1.99 mg/g.多温阶热解w（游离烃）最大为3.61 mg/g，最小为1.42 mg/g，平均为2.38 mg/g.常规热解与多温阶热解实验w（游离烃）差值最大为0.85 mg/g，最小为0.20 mg/g，差值平均为0.39mg/g.损失率最大为24.0%，最小为7.8%，平均为15.6%（图5）.

图5 密闭碎样不同实验方法热解w（游离烃）柱状图及损失率曲线Fig.5 Histogram and loss rate curve of pyrolysis free hydrocarbon content in different experimental methods of closed broken samples. The green columns are broken samples under closed condition, the yellow columns are broken samples under open condition, and the solid line is light hydrocarbon loss ratio.

开放条件下碎样6块，对比常规热解与多温阶热解的烃类差异（损失率请扫描论文末页右下角二维码查看补充材料表S4）.常规热解w（游离烃）最大为3.02 mg/g，最小为0.35 mg/g，平均为1.58 mg/g.多温阶热解w（游离烃）最大为3.67 mg/g，最小为0.41 mg/g，平均为1.89 mg/g.常规热解与多温阶热解实验w（游离烃）值相差最大为0.65 mg/g，最小为0.06 mg/g，平均为0.31 mg/g.烃损失率最大为17.7%， 最小为13.3%， 平均为15.5%（图6）.

图6 开放条件下碎样不同实验方法热解w（游离烃）柱状图及损失率曲线Fig.6 Histogram and loss rate curve of pyrolysis free hydrocarbon content of broken samples under open conditions and different experimental methods. The green columns are multiisothermal stage pyrolysis, the yellow columns are conventional pyrolysis, and the solid line is light hydrocarbon loss ratio.

3.5 轻烃损失综合校正

对常规热解实验数据进行校正的轻烃恢复系数a为

其中，wor为原始地层状态下轻烃质量分数（单位：mg/g）；w常规（游离烃）为常规热解轻烃质量分数（单位：mg/g）；St为样品放置一定时间t的轻烃损失率（单位：%）；Sc为开放条件下碎样轻烃损失率（单位：%）；Sm为常规热解轻烃损失率（单位：%）.

基于G19-25井3类实验，样品在井筒中轻烃损失率平均为29.4%，开放条件下碎样轻烃损失率平均为21.0%，常规热解轻烃损失率平均为15.5%，综合平均损失率为47.1%，计算得到wor= 2.1 ×w（游离烃），平均校正系数取整数值2.0，该值为沧东凹陷孔二段页岩样品的平均取值，不同地区不同深度页岩轻烃散失具有差异性.郭秋麟等［6］研究指出，轻烃恢复系数与Ro具有一定关系，当Ro＜ 1.2%时，恢复系数一般为1～2；当Ro＞ 1.2%时，恢复系数可达到3.0～3.5.薛海涛等［7，17-18］通过实验及化学动力学方法研究了K校取值，当Ro为0.7%～1.5%时，K校一般为1.5～2.0.由于沧东凹陷孔二段页岩Ro为0.7%～1.1%，同时基于页岩的不同岩类高频纹层结构，综合将页岩层系常规热解烃校正系数K校= 2.0.

3.6 轻烃损失因素分析

岩石中轻烃损失量一般与w（有机碳）、物性呈正相关，即w（有机碳）或孔隙度越高，原始烃含量越高，轻烃损失量也越高，但轻烃损失比率与w（有机碳）一般呈弱负相关性，与物性呈弱正相关性（不同实验条件热解游离烃损失率与w（有机碳）或孔隙度相关关系请扫描论文末页右下角二维码查看补充材料图S1）.0 h 和24 h 后游离烃损失率与w（有机碳）无明显关系，可能是常规热解实验条件即开放环境将样品碾碎至粒径为0.3～0.4 mm的粉末，造成了烃类散失，从而消除了页岩岩性的非均质性影响（不同岩性的w（有机碳）不同）.密闭和开放条件下碎样游离烃损失率与w（有机碳）呈负相关，而与孔隙度呈正相关，进一步验证了有机质对烃类具有较强的吸附作用，由此造成高w（有机碳）含量页岩中可动烃比例相对较低.采用密闭条件下碎样，可防止烃类的散失，呈现出常规与多温阶热解的游离烃损失率与w（有机碳）或孔隙度具有一定的相关关系.

3.7 页岩吸附烃K吸取值

页岩吸附不可动烃主要为干酪根吸附滞留，黏土、无机矿物颗粒表面吸附等仅占少量部分.JARVIE［19］研究认为，有机质吸附烃量最小为100 mg/g；朱日房等［8］研究认为，沙三段泥页岩在主要生烃初始阶段页岩中有机碳吸附烃量为200～300 mg/g，在埋深为4 km左右时（Ro＞ 1.0%），页岩中单位有机碳吸附烃量约为100～150 mg/g.本研究基于页岩油流动特征和吸附理论和［20-21］，以沧东凹陷孔二段实际岩心样品为对象，挑选12 块样品开展不同成熟度干酪根开展溶胀吸附实验，进而确定干酪根吸附油量与成熟度关系，建立不同成熟度系列的吸附模型（图7）.从图7 可见，不同成熟度的页岩有机质吸附烃量不同，未成熟阶段（Ro≈0.5%）有机质吸附烃量为194 mg/g，在生油窗阶段，随着成熟度的增加，干酪根吸附烃能力逐步减少，Ro为0.8%～1.1%的成熟阶段，有机质吸附油量为82～110 mg/g，平均约为100 mg/g，故成熟阶段K吸= 0.1.

图7 干酪根溶胀吸附实验吸附烃量与热演化程度的关系Fig.7 Relationship between the amount of hydrocarbon adsorbed and the degree of thermal evolution in kerogen swelling adsorption experiment. The circles are the experimental data,and the solid line is the fitting curve.

4 孔二段页岩油资源评价

以SQ⑨PS20六级层序为例，w（游离烃）高值区主要分布在孔西斜坡Z1605 至KN9 井区，w（游离烃）一般大于3 mg/g；南皮斜坡低部位G1608 至GD6-1 井区，w（游离烃）一般大于5 mg/g；孔店构造带w（游离烃）一般小于20 mg/g（图8（a））.w（有机碳）平面分布相对均一，一般大于20 mg/g，其中孔西斜坡和南皮斜坡低部位w（有机碳）含量较高，一般大于40 mg/g（图8（b））.厚度分布较均一，一般大于10 m，厚值区主要分布于凹陷中部，厚度大于18 m（图8（c））.利用本研究页岩油可动资源评价的质量含油率和小面元法，计算PS20 小层资源量为2 580 × 104t，高资源丰度区主要分布在南皮斜坡，大于20 × 104t/km2（图8（d））.通过上述方法评价孔二段SQ③—SQ⑨层系近400 m 地层页岩油可动资源量约6.8 × 108t.

图8 孔二段PS20层资源评价基本参数及资源丰度分布 （a）游离烃等值线分布； （b）有机碳等值线分布； （c） PS20地层厚度等值线； （d） 页岩油资源丰度等值线Fig.8 Resource evaluation parameters and distribution map of resource abundance of Ek2. (a) Contour map of free hydrocarbon content,(b) contour mop of organic carbon content, (c) stratum thickness contour map of PS20, and (d) contour map of shale oil resource abundance.

结 语

由于湖相页岩非均质强、物性极差，容积法和类比法等传统的常规油气评价方法难以适用，页岩油尤其是纯页岩油资源评价宜采用质量含油率法.本研究确定的纯页岩油可动资源评价方法，可为页岩油资源评价提供参考.

热解轻烃恢复是页岩油资源评价的关键.本研究通过3种情况45块次样品热解对比分析，初步确定地下原始轻烃约是地面常规热解烃w（游离烃）的2倍.若取心后在钻井现场直接进行热解分析，可不考虑时间损失的校正.由于页岩是由不同岩类的高频互层构成，对于10 m 级厚度页岩的资源评价，轻烃恢复系数反映了页岩滞留烃平均损失情况.