钴靶池边活度测量

殷振国,连 琦,张 平,徐 北,王明明,冯五洲,颜田玉

(1.中广核研究院有限公司,深圳 518031;2.陕西卫峰核电子有限公司,西安 710199)

秦山核电三期重水堆已经实现了工业辐照钴源、医疗源的国产化。工业辐照源年产额2.59×1017Bq,基本满足国内近一半的需求量,还有近一半的需求缺口,为此中广核集团开展了压水堆产60Co的研究[1],并在岭澳核电站进行入堆辐照。辐照装置利用压水堆阻力塞组件,利用钴作为新燃料反应性吸收体,平衡全堆部分反应性。通过控制钴的装载量,考虑反应性平衡反应堆有效满功率天数,以避免影响电站运行的经济性。经计算,钴靶经过3个循环辐照后能够达到工业辐照源的活度需求。为了准确掌握钴靶在堆内辐照后的活度,需对钴靶进行活度测量。考虑到将钴靶运输到热室测量的时效性与成本,课题组决定在乏池内直接测量钴靶活度。

李星垣等[2]用电离室通过准直孔在水下测钴靶的活度分布,通过将钴靶提出水面,在远距离将整个钴靶看作点源测量钴靶活度。但非密封电离室必须进行温度、气压修正,需要达到温度平衡,整个过程测量费时。侯海林等[3]用电离室在水下测60Co活度的方法需要采用累积因子,累积因子的计算方法有矩阵法、蒙特卡罗方法等,但必须借助高容量计算机完成。由于屏蔽层厚度在1～20个平均自由程内、光子能量为0.5～10 MeV时,可用经验公式和查表法得到累计因子。经验公式较多,选择可靠的经验公式至关重要。在无限介质中各向同性点源γ射线照射量积累因子的经验公式中,文献[4]中的泰勒公式较好。与上世纪80年代相比,现在计算机的容量和计算速度等性能都有极大的提高,在一般的工作中采用蒙特卡罗方法成为可能。

蒙特卡罗方法广泛用于医学剂量计算,涉及多种医用剂量计或模体材料[5-6],文献[6]采用蒙特卡罗方法研究Al2O3剂量计在放疗中吸收剂量计算的应用。对于乏池内水环境测量钴靶活度测量,选用测量限、测量范围和体积等适宜的丙氨酸剂量计。水介质吸收及散射不同于空气中测量,本研究采用蒙特卡罗数值模拟方法计算丙氨酸剂量计周围介质对射线吸收的影响。丙氨酸剂量测量系统测量范围宽、准确,可作为参考标准和传递标准[7]。文献[8]采用蒙特卡罗计算标准场下的测量影响,进行相对修正,通过对比验证蒙特卡罗计算方法的准确性。本研究采用蒙特卡罗计算与测量已知活度的放射源,验证方法和模型的准确性。

1 测量原理与装置

1.1 测量原理

反应堆内辐照后的钴棒节会在其周围空间形成辐射场。利用蒙特卡罗数值模拟钴靶周围空间辐射场,通过化学剂量计测量空间某点剂量,计算该点剂量率转换因子,从而获得钴棒节活度。

A=C·D

(1)

式中,D为剂量计测得的吸收剂量率,Gy·h-1;C为剂量率转换因子,Ci·Gy-1·h;A为钴棒节活度,Ci。其中的剂量率转换因子通过蒙特卡罗模拟得到,模拟考虑因素包括水介质,测量装置结构参数、材质,成分,化学剂量计成分、结构等。

1.2 测量装置

1.2.1钴靶结构 压水堆产钴靶件结构示意图示于图1。钴棒内有9个钴棒节,钴棒节(φ8 mm×204 mm)内均匀分布900颗钴粒,总质量10.94 g。钴靶堆内辐照3个循环后,活度理论计算值分别为:第一个循环547 Ci;第二个循环876 Ci;第三个循环1 149 Ci。比活度分别约为50、80、105 Ci/g。

a——钴靶组件;b——钴棒节图1 钴靶结构示意图Fig.1 Cobalt target structure diagram

1.2.2测量装置 根据现场条件及池边操作安全性、便利性要求,初步确定钴靶测量结构,装置示意图示于图2。装置由水下测量平台、测量片架、辐照靶件架、水下操作工具、屏蔽体和储源罐组成。测量平台固定在燃料升降机上,平台四周设有围栏防止钴靶落入水池中。在平台与储源罐之间设有铅屏蔽块,以减少储源罐中剩余8根钴棒节的影响。在测量平台中心线上分别设置丙氨酸剂量片架与辐照靶件架。整个测量装置位于乏池水下3 m,确保池边人员操作辐射安全。

图2 池边测量装置示意图(a)及装置照片(b)Fig.2 Diagram (a) and photo (b) of the pool side measurement apparatus

2 实验方法

2.1 蒙特卡罗模型建立与修正

采用MCNP计算软件[9],针对源活性区数量众多,计算中将钴粒源分区分别计算,最终将各区线性叠加得到棒源的响应。鉴于钴棒由多达900个相互独立的钴粒组成,采用分区域栅元结构,并采用LIKE…BUT…语句简化输入结构。

为证明采用方法的可靠性,同时采用MCNP软件的F6卡和*F8卡,结果表明两种卡所得到的结果一致。为确保所采用的射线作用截面等数据及软件设置参数的可靠性,采用经过与实际实验测量标准源刻度数据比对验证可靠性的数据及参数。

文献[10]整理了多种常用材料的特性,本研究计算时采用该文献数据。

建立模型时采用的丙氨酸剂量计参数列于表1。建立蒙特卡罗模型时需要的源与探测器距离等参数采用传统方法估算。将钴棒节近似等效为均匀分布的钴线源结构,采用常用的计算线源剂量率的方法,如公式(2)[11],计算线源角平分线上距离线源为a处在空气中的照射量率。利用水的吸收系数等数据,计算几个典型屏蔽衰减率(2,2,50,50 000)倍下的距离。

表1 丙氨酸剂量计参数 Table 1 Parameters of the alanine dosimeter

(2)

2.2 测量验证

为了进一步验证测量装置结构合理性、蒙特卡罗数值模拟模型的准确性,确认测量时间、测量位置,优化测量操作过程。在水池内建立类似的测量环境,采用已知活度的标准钴源进行验证。钴源的活度、结构与待测钴棒节相近,蒙特卡罗数值模拟输入进行相应的调整。钴源参数列于表2,验证装置示于图3。

表2 钴源参数 Table 2 Cobalt source parameters

图3 验证装置Fig.3 Apparatus for verification

测量时间分别选取10、20、30、60 min,测量位置分别位于上、中、下,重复性验证选取20 min中间位置。具体测量实验要求列于表3。经过操作演练钴源和剂量计放入工装时间可以控制在30 s内。池边测量完成后即送往中国原子能科学研究院国防科技工业电离辐射一级计量站测量。丙氨酸剂量计的校准、测量工作均由计量站完成,并出具检测报告。测试按照《使用丙氨酸-EPR剂量测量系统的标准方法》(GB/T 16639—2008)进行,测试报告给出的单次不确定度为7%(k=2)左右。

表3 实验要求 Table 3 Test requirements

3 结果与讨论

3.1 模型修正

钴棒节经水屏蔽后不同位置的剂量值列于表4。初步确定测量装置结构后,结合现场条件要求平台尺寸不大于1.2 m,丙氨酸剂量计最小吸收剂量>5 Gy,单根操作时间不超过30 min要求。通过计算确定钴棒节与丙氨酸剂量计之间距离,当距离30 cm时,可满足丙氨酸剂量计最小吸收剂量需>5 Gy的要求。测量装置处于水下3 m即可保证操作人员处于安全操作。储源罐屏蔽体经蒙特卡罗计算单根最大影响不超过0.37%,另8根钴棒节总贡献小于3%。水池其他本底来源经计算小于1%。经过以上计算,确认固化了测量装置。

表4 钴棒节在水中衰减的剂量率计算值 Table 4 Calculated doses from Cobalt rod in water

3.2 测量验证

测量结果与蒙特卡罗计算结果数据对比列于表5。从表5可看出,测量时间10、20、30 min测量值与计算值符合好。上、中、下不同位置实际测量剂量值与蒙特卡罗计算得到的活度转换因子均显示出上、中、下有差异,测量值与计算值最大偏差为7.96%。选择30 min作为本次测量实验的时间,采用上、中、下位置平均值作为最终活度测量值。

依据测量验证的方法和结果,在乏池测量钴棒节,测量结果列于表6。从各个棒节活度测量结果可见,各个棒节活度差别不大,最终结果采用各个棒节活度算术平均值作为最终测量活度值,得到测量时刻活度值为361.3 Ci。测量时刻活度值经过衰变修正到出堆时间活度值,得到出堆活度498.1 Ci(参考时间为出堆时间)、出堆比活度45.53 Ci/g,与理论计算出堆活度547 Ci,理论计算出堆比活度50 Ci/g基本一致。

表6 钴棒节测量结果 Table 6 Measured values of the Cobalt rod

3.3 不确定度

由于测量过程放入取出操作时间完全控制在30 s内,引入的测量不确定度忽略不计。

本研究不确定度估算采用按来源分类,分别为来自蒙特卡罗计算、丙氨酸剂算计测量、样品的重复性测量、其他来源(包括如半衰期校正;模型尺寸与实际加工、装配之间的差异等)。

不确定度及各个分量列于表7。MCNP软件根据采用的模型,考虑射线与物质相互作用截面、核素丰度等核数据的不确定度,以及计算条件设置如截断误差等,在其输出结果中给出计算结果不确定度。软件采取了一系列的准确度控制方法,计算时可以根据具体要求,采取适当的抽样次数以控制仿真计算时间,本研究抽样数一般在109量级,达到控制不确定度的目的,本研究模型水下计算按5%控制;来自丙氨酸剂量计所测剂量值的不确定度,包括来自剂量计刻度测量、标准辐射场不确定度等因素,采用检测机构给出的剂量值不确定度7%(k=2);重复性测量采用表2所列数据,共采用了27个剂量片测量活度,不确定度处理时看作对同一活度值的多次重复测量,计算得到活度的相对标准偏差为2.0%。其他不确定度来源包括如半衰期校正,模型尺寸与实际加工、装配公差等,这部分主要表现为系统不确定度,这些因素引起的不确定度按1%计。最终不确定度按均方差合成,为6.5%。

表7 不确定度来源 Table 7 The stem from of uncertainties

4 结论

采用化学剂量计测量空间某点吸收剂量,通过蒙特卡罗建模计算测量钴棒节活度方法的成功应用,为测量放射性活度提供了一种新的思路。本研究采用的方法与文献[12]相比测量结构简单,操作安全,废物产生量小,实际测试结果可行、有效。通过测试已知标准源(量热方法测得)验证,合成不确定度6.5%。利用此方法成功的获取了钴棒节第一循环的活度数据,所得活度与理论计算值相符,为后续堆内辐照方案优化提供数据支持。采用此方法实际测量时间1 d内完成,避免了长周期热室检验测量,以及公路运输的环节,在满足需求的基础上大大减少了科研经费的投入。