基于热释光剂量计的少道谱仪研究

董璐琪,高 飞,丁雨阳,刘蕴韬,刘佳瑞,王菲菲,王子琳,陈义珍,倪 宁,侯金兵

(中国原子能科学研究院,计量与校准技术重点实验室,中核核工业计量与测试技术重点实验室,北京 102413)

脉冲X射线广泛应用于核医学、放射治疗和诊断、材料分析等科学研究及应用领域[1-3],脉冲X射线的能谱是影响其应用的重要指标,对了解辐射源装置的性能以及改进装置的设计等具有十分重要的意义。脉冲X射线具有单次脉冲时间短、瞬时剂量率大和能谱范围宽等特点,因此需要能谱测量系统具有较强的耐辐照特性。目前,国内外对于X射线的能谱测量主要针对连续辐射场,并不适用于脉冲辐射。在连续辐射场的能谱测量中,通常使用NaI(Tl)、HPGe等各种多道谱仪,通过测量脉冲信号高度直接获得能谱信息。上述能谱仪在脉冲X射线辐射场中进行测量时易受到探测器以及后端电子电路死时间的影响,导致脉冲信号堆积,无法正常工作[4]。

为获取脉冲X射线辐射场的能量信息,针对脉冲X射线剂量率高、脉冲时间短的特点,设计了一种基于热释光剂量计的少道谱仪并对其能谱特性进行测量。少道谱仪是根据不同能量X射线穿过不同厚度或不同材料的吸收片引起的衰减变化反推X射线能量分布的间接测量装置。能量越高的光子在吸收片中穿透的深度越深,因此可以通过获得不同深度吸收片中的能量沉积,根据模拟得到的各个能量光子在吸收片不同深度中的能量响应,应用相应的解谱算法得到辐射场的能量信息。热释光剂量计(TLD)是利用物质受到不同剂量的电离辐射后通过加热释放出不同强度荧光的原理测量辐射剂量的一种装置[5],其在较大范围内(10 μSv～10 Sv)对吸收剂量的响应几乎是线性的,无剂量率依赖性[6],适合用于脉冲X射线的测量。本研究根据脉冲X射线辐射场的特点,设计基于热释光剂量计的少道谱仪,结合蒙特卡罗模拟计算少道谱仪的能量响应矩阵,使用最大熵法对模拟结果进行解谱并对解谱效果进行分析,为解决脉冲X射线能谱测量技术需求提供一种新方法。

1 少道谱仪原理及结构

1.1 少道谱仪原理

少道谱仪通常由厚度逐渐增加的金属吸收片堆叠而成。基于热释光剂量计(TLD)的少道谱仪结构示于图1,主要由TLD剂量计、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)吸收片、Al吸收片、外层Cu和Pb屏蔽以及PMMA支架组成。

图1 基于热释光剂量计的少道谱仪组成结构图Fig.1 Structure diagram of TLD-based few-channel spectrometer

TLD位于少道谱仪中每层吸收片后面。当脉冲X射线经吸收片衰减后,照射到不同深度的TLD上造成能量沉积,以第k层TLD为例,忽略次级粒子(如在周围材料中产生的光电电子或康普顿电子)的影响,X射线在TLD中形成的信号强度与光子能量的分布近似成正比[7],如公式(1)所示。

(1)

对于TLD的每一层,存在如公式(2)的积分方程[7]:

(2)

式中:Dk为第k层TLD的读数,pSv;R为少道谱仪的响应矩阵,R(k,E)为第k层TLD对能量为E的光子的响应,pSv·cm2;φ(E)为待求X射线能谱分布,cm-2。

公式(3)为公式(2)的离散矩阵形式,少道谱仪所解能谱的能量间隔远多于吸收片数量,这种情况下建立的方程组很难有唯一解,与实际能谱分布的唯一性相互矛盾。因为不存在准确唯一解,故解谱的问题则变为在解空间中寻找最为适合测量结果Dk与能量响应函数Rkj的最优化解φ(Ej)。

Dk=Rkjφ(Ej)

(3)

式中:Dk为第k层TLD的读数,pSv;Rkj为第k层TLD对能量为Ej的光子的响应,pSv·cm2;φ(Ej)为待求X射线能谱分布,cm-2。

1.2 少道谱仪金属吸收片

少道谱仪金属吸收片的选择需考虑材料的元素种类及厚度。通常低原子序数材料的质量厚度较小,对光子的能量分辨率较低;高原子序数元素一般质量厚度较大,但由于K层吸收边能量偏大,导致能响曲线在某些能量段出现突变,影响后续的解谱效果。1 mm的Al和Pb材料对不同能量光子的响应曲线示于图2[8],可以看出Al材料的响应函数曲线比较平滑,而Pb材料的响应函数曲线在约87 keV处出现突变,且由于高原子序数金属对X射线的屏蔽效果较好,使用Pb吸收片会导致热释光吸收剂量偏低,易受到本底影响导致测量误差变大。研究发现[9],选择不同材料吸收片组合测量不会提高少道谱仪的性能,因此根据不同能量范围,选择纯度为99.9%,厚度依次增大的Al吸收片堆叠对X射线进行衰减。每层吸收片后都有一层安插TLD的特氟龙支架,TLD的数量设置为3个或更多以减小统计涨落的影响,每片TLD均使用137Cs源刻度并退火后使用。

a——Al材料;b——Pb材料图2 1 mm Al和Pb材料对不同能量光子的响应[8]Fig.2 Responses of 1 mm Al and Pb materials to photons of different energies[8]

为了防止由于散射等作用产生的杂散辐射从侧面及后端进入谱仪,在Al吸收片的侧面和后端设计了厚度为5 mm的铜和厚度为17 mm的铅屏蔽。

2 实验方法

2.1 脉冲X射线能谱测量的蒙特卡罗模拟

由式(3)可知,使用少道谱仪测量脉冲X射线能谱时,最重要的是得到准确合理的响应矩阵R,得到响应矩阵的方法有实验测量和蒙特卡罗模拟两种方法。由于实际的辐射场非单能且放射源的特征能量有限,相较于实验测量,蒙特卡罗模拟方法可以获得能量间隔更小且能量范围更宽的响应矩阵。

利用Geant4建立的蒙特卡罗模型示于图3,其中射线源为φ70 mm的平面源,PMMA吸收片直径为70 mm,Al吸收片直径为26 mm,TLD材料为φ4.5 mm×0.8 mm的LiF(Mg、Cu、P),根据常用脉冲X射线能量范围(20 keV～2 MeV),模拟Al吸收片为13层,厚度为1～18 mm依次增加。

图3 基于热释光的少道谱仪的蒙特卡罗模型Fig.3 Monte Carlo model of TLD-based few-channel spectrometer

2.2 最大熵法解谱

由式(2)和(3)可知,可以通过模拟得到的衰减透射数据Dk和能量响应矩阵Rkj求解未知谱分布φ(Ej)。但由于少道谱仪所解能谱的能量间隔远多于吸收片数量,方程组呈高度病态,因而解谱的问题则变为在解空间中寻找最为适合测量结果与能量响应函数的最优化解,解谱方法的优劣直接决定了解谱效果的可靠性和有效性。

最大熵法是一种最大概率统计法,具有利用最少的信息量最优地恢复出待求量的特点。在数据不充分的情况下求解,解必须和已知的数据相吻合,而又必须对未知的部分作最少的假定。熵最大意味着获得的总信息量最少,也就是“添加”的信息最少。将φ(Ej)看成是在X光能量轴上的光子分布,于是引入熵S的概念[10-13]:

(4)

式中:N为X光能量轴上划分区间个数。

最大熵法即在约束条件(2)下,求出φ(Ej)使式(4)中的熵S取最大值,此时的φ(Ej)即为所求X射线能谱。采用模拟退火算法求解该约束条件下的优化问题,解谱过程中模拟退火算法的温度参数设置为1,降温系数设置为0.85[14],目标管理值χ2设置为1.8。

3 结果与讨论

3.1 脉冲X射线能谱测量的蒙特卡罗模拟

将20 keV～2 MeV能量段按1 keV等间隔划分,设定粒子源为不同能量的单能光子,结合式(3)模拟得到少道谱仪中的能量响应Rkj,其不同能量下的能量响应曲线示于图4,不同能量的光子在不同厚度的吸收片中完全衰减,能量在335 keV以下的光子在同一层吸收片中能量响应有较大差异,说明该少道谱仪对中低能光子的能量分辨率更高。

图4 Geant4模拟的少道谱仪在空气中的能量响应Fig.4 Energy response of Geant4 simulated few-channel spectrometer in air

设定粒子源入射谱示于图5,通过Geant4模拟得到沉积在不同TLD层中的能量,即模拟测量的衰减透射数据Dk(图6),随着Al吸收片厚度的增加,X射线强度近似呈指数衰减。

图5 入射X射线能谱Fig.5 Spectrum of incident X-rays

图6 模拟测量的衰减透射数据Fig.6 Simulated measured transmission data

3.2 初始迭代谱的影响

图7 不同初始迭代谱得到的解谱结果Fig.7 The spectral solution results obtained by different initial iterative spectras

用Pearson相关系数r表示解谱结果与入射谱的相似性(-1≤r≤1),计算公式示于式(5)。相关系数的绝对值越大,表示数据的相关性越强,r>0表示数据间正相关,r<0表示数据间负相关[15]。

(5)

式中:N为能量区间划分个数;xi,yi为能量为Ei时,入射谱和解谱结果的相对注量。

初始迭代谱为常数谱和正弦谱时,解谱结果与入射谱之间的相关系数分别为0.984 18和0.991 24,相差不大,均为极强相关。说明最大熵法解谱不需要太多的先验信息,证明其用于脉冲X射线能谱测量解谱可行。

4 结论

目前,国内外对辐射场的测量主要针对连续辐射场,NaI(Tl)、HPGe等适用于连续辐射场能谱测量的谱仪通常在脉冲辐射场中无法正常工作。针对脉冲X射线辐射场的性质,设计了一种基于热释光剂量计的少道谱仪,使用Geant4建立了少道谱仪模型,使用蒙特卡罗方法对该谱仪的能量响应矩阵和测量过程进行了理论模拟,并使用最大熵法进行解谱研究。分析了初始迭代谱对最大熵法解谱效果的影响。通过研究发现,使用基于热释光剂量计的少道谱仪测量结合最大熵法进行解谱,可以较为准确可靠地完成对脉冲X射线能谱的测量,且初始迭代谱的选择对解谱效果的影响较小,说明基于热释光的少道谱仪用于脉冲X射线能谱测量结果的有效性,为解决脉冲X射线能谱测量技术需求提供了一种新的方法。