霍尔效应实验分层次内容体系的构建

罗 威,朱梦剑,周思宇,程天奇,彭 刚

(国防科技大学 a.理学院 物理系;b.前沿交叉学科学院 纳米系,湖南 长沙 410073)

霍尔效应实验是大学物理实验课程中重要的电磁学实验[1]. 近30年来,围绕传统霍尔效应相继发现了量子霍尔效应[2]、分数量子霍尔效应[3]以及反常量子霍尔效应[4],这些发现将经典实验与前沿物理研究紧密联系起来. 此外,霍尔效应实验中存在许多与实验相关的副效应[5],例如不等位电势差、厄廷豪森效应、能斯托效应、里纪-勒杜克效应等,需要采用对称测量方法[6],才能部分消除这些副效应,上述内容极大地丰富了课程的实验内容,这让学生更深入地体会到理论与实验相结合的重要性.

目前,大学物理实验课程中使用的霍尔效应实验通常采用商业霍尔传感器,一般商业霍尔传感器只提供横向霍尔电压的测量端口,无法测量纵向电压,这导致无法计算器件的载流子迁移率,而载流子迁移率是半导体器件的核心参量,商业霍尔传感器通常以黑盒子的形式封装,只提供接线端口,而教学仪器需要透明化处理,让学生能够看到霍尔器件的物理结构,这样才能更深入地理解其中的原理,并促进学生的创新思维;此外,一般商业的霍尔器件也很难满足研究量子霍尔效应、反常量子霍尔效应等高阶实验内容的需求. 因此,在大学物理实验课程中,基于霍尔效应实验构建具有内容难度梯度、高阶性、创新性和挑战度的系列实验内容,能够满足学生的学习需求,对构建大学物理实验课程的内涵和深度的提升具有重要意义[7].

本研究将石墨烯引入课程教学,并利用科研实验室的条件制备了石墨烯霍尔效应器件. 石墨烯[8]是一种由碳原子紧密堆积形成的单层二维蜂窝状晶格结构的新材料,由安德烈·盖姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫于2004年在曼彻斯特大学成功分离[9],并因此获得了2010年的诺贝尔物理学奖. 作为一种新型的二维材料,石墨烯是凝聚态物理学最前沿的研究领域,被誉为21世纪的“新材料之王”[10],对学生具有很大的吸引力. 此外,石墨烯作为最理想的二维电子气材料,可以在同一器件中观察到可控的电子和空穴2种载流子,并且可以观察到霍尔效应、量子霍尔效应以及分数量子霍尔效应等系列霍尔现象[11]. 同时,构建了基础、提升、进阶和高阶的四级分层次的霍尔效应实验教学内容体系,丰富了大学物理实验课程的教学内容,并为大学物理实验课程分层次内容建设提供了参考.

1 霍尔效应实验的基础实验内容

霍尔效应基础实验主要围绕霍尔效应和石墨烯的基本特性展开.

1.1 测量石墨烯霍尔器件的灵敏度

霍尔器件灵敏度的测量是大学物理实验中的基础内容,反映了器件单位磁场变化对应的霍尔电压变化,其基本原理和实验操作在大学物理实验教材中都有详细描述. 石墨烯霍尔器件灵敏度的测量可利用霍尔效应教学实验装置,将自制的石墨烯霍尔器件替换教学装置中的霍尔传感器即可. 石墨烯霍尔器件的灵敏度是评价其性能的重要指标,可以通过该实验直接测量和评估石墨烯材料的霍尔效应性能.

自制石墨烯霍尔器件的光学照片(尼康WMJ-9950拍摄)如图1(a)所示,红色虚线标记为石墨烯的轮廓,通过拉曼光谱确定为双层石墨烯. 石墨烯采用2层约15 nm厚度的六方氮化硼(hBN)包覆,在其上制备了6个电极用于测试器件的电学性能,器件基底使用高掺杂硅,其上采用高温氧化制备有285 nm左右的SiO2. 图1(b)为石墨烯霍尔器件的电学测量电路图,石墨烯宽度W约为10 μm,中间部分长度L约为14 μm. 1号和4号电极用于加载纵向电流Is,2号和6号电极用于测量横向霍尔电压UH,2号和3号电极用于测量纵向电压降Uσ.

(a)光学照片

实验时,将样品固定在稳恒磁场B中,使样品的石墨烯表面与磁场垂直,固定流入器件的电流Is为1.00 mA,逐步改变磁场B的大小,可测出霍尔电压UH随磁场B的变化曲线. 实验中可要求采用对称测量法(即改变电流Is方向和磁场B方向),从而消除部分副效应.石墨烯器件的霍尔电压UH与磁场B的关系曲线如图2中蓝色点线所示. 同时,商业339D霍尔传感器(教学仪器中传感器)的霍尔电压UH与磁场B的关系,用红色点线表示. 霍尔电压UH与磁场B为线性关系,通过线性拟合得石墨烯霍尔器件的灵敏度和商业339D霍尔传感器的灵敏度分别为277,352 mV/(mA·T). 自制石墨烯霍尔器件虽然灵敏度略低,但能满足大学物理实验课程教学需要.

图2 霍尔电压与外加磁场的关系

1.2 测量石墨烯霍尔器件的伏安特性

该实验要求学生测量石墨烯的面电导率,需要掌握四端伏安法消除接触电阻的基本原理. 所有霍尔效应教学实验仪都可以满足本实验的设备要求. 由于石墨烯与金属电极之间存在较大的接触电阻,所以测量石墨烯电阻需要采用四端伏安法. 测试电路如图1(b)所示,1号和4号电极用于施加横向电流Is,2号和3号电极用于测量电流方向的电压降Uσ. 四端法测量石墨烯霍尔器件的伏安特性如图3所示,通过线性拟合,可以计算出石墨烯器件的电阻值为473.4 Ω. 根据石墨烯的结构参量,可以进一步计算得到石墨烯的面电导率为2.957×10-3S.

图3 四端法测量石墨烯霍尔器件的纵向伏安特性曲线

通过基础实验学生需要掌握霍尔效应的基本原理、霍尔系数的测量方法、石墨烯的伏安特性测量方法以及基本仪器的使用. 基础实验内容可以为后续的高阶实验研究打下坚实的基础.

2 霍尔效应实验的提升实验内容

霍尔效应提升实验内容主要探讨霍尔效应在半导体材料性能表征上的应用. 半导体材料的载流子极性、浓度和迁移率是重要的参量. 霍尔效应实验是测量这些半导体材料参量比较准确的方法. 石墨烯为零带隙的半导体材料,通过栅压可以调控其载流子极性和浓度[12].

2.1 测量石墨烯霍尔器件的转移特性

转移特性曲线描述了栅控电压对器件电流的控制能力,是场效应器件重要的性能[13]. 在霍尔效应教学实验仪的基础上,需增加1台直流电压源表(输出电压范围为-100～100 V,输出精度为0.1 V),用作石墨烯背栅电压源即可满足该实验条件要求.

自制石墨烯霍尔器件衬底有285 nm厚度SiO2的高掺杂硅,低阻硅衬底可直接用于石墨烯器件的背栅电极,而其上的绝缘SiO2可作背栅使用. 霍尔效应教学实验仪仅提供1个电流源和1台电压表,考虑到基础性实验中石墨烯的伏安特性(图3),在一定范围内石墨烯电阻相对源漏电压保持不变. 所以,在只有霍尔效应教学仪和电压源时,可以通过固定源漏电流Is,测量纵向电压降Uσ与栅压Vg的关系,间接获得石墨烯的转移曲线. 具体测试电路如图1(b)所示,1号和4号电极用于加载源漏电流Is,2号和3号电极测量电流方向电势差Uσ,衬底和4号电极间施加栅电压Vg. 改变栅电压Vg,测量对应Uσ的变化,可测量得到石墨烯器件的转移特性曲线.

自制石墨烯霍尔器件的转移特性曲线如图4所示,随着Vg的增加,Uσ呈现倒V字形关系,当Vg为-22.5 V时,Uσ达到最大值. 此时栅压Vg即为石墨烯器件的狄拉克点电压Vg,D,狄拉克点电压[14]为石墨烯中多数载流子极性的转变点电压,当栅压Vg

图4 石墨烯霍尔器件的转移特性曲线

2.2 计算石墨烯的载流子浓度

半导体的载流子浓度调控是控制半导体器件的功率和电流的重要手段. 传统半导体材料的载流子浓度和极性通常需要通过原子掺杂来实现. 石墨烯可以通过调节背栅电压来调控其载流子浓度和极性. 该实验中,要求学生在石墨烯霍尔器件的转移特性实验基础上,分析背栅电压对石墨烯中载流子浓度的调控机理,并计算在不同偏压下石墨烯中的载流子浓度.

自制的石墨烯器件中,石墨烯与高电导率Si背栅之间为285 nm的SiO2绝缘层和约15 nm的hBN,这四者构成平行板电容器. 当施加背栅电压时,石墨烯表面会感应出一定浓度的载流子. 由于制备过程和环境的影响,石墨烯表面可能存在带电杂质,这些带电杂质可以是空穴或电子,将其浓度定义为载流子的初始浓度n0. 在狄拉克点,感应电荷浓度刚好与石墨烯初始载流子浓度相等,并且极性相反,此时石墨烯的电阻最大. 为计算石墨烯在不同栅压下的载流子浓度,需要先计算石墨烯与硅衬底的单位面积电容. 考虑到hNB的相对介电常量(εr,hBN=3.28)和SiO2的相对介电常量(εr,SiO2=3.9)比较接近,并且hBN的厚度(dhBN=15 nm)远小于SiO2的厚度(dSiO2=285 nm),可以将hBN等效为SiO2来简化计算,这样单位面积的电容Cg,A可以表示为

(1)

其中ε0为真空介电常量.

在背栅电压Vg下,单位面积电容上感应的电荷数量除以单位电荷e即为石墨烯感应电荷浓度n′,即:

(2)

根据电路连接方式,当Vg为负时,感应的载流子为空穴;当Vg为正时,感应的载流子为电子.在狄拉克点附近,石墨烯的初始带电杂质载流子浓度n0与感应载流子浓度n′相等但极性相反.因此,石墨烯上的载流子浓度n可以计算为

(3)

本文制备的石墨烯霍尔器件载流子浓度与背栅电压Vg的关系如图5所示,器件的载流子浓度在1012cm-2量级,浓度与背栅电压成线性关系.

图5 石墨烯的载流子浓度与背栅电压的关系

当背栅电压Vg小于狄拉克电压Vg,D时,石墨烯的多数载流子为空穴;而当背栅电压Vg大于狄拉克电压Vg,D时,石墨烯的多数载流子为电子.

2.3 计算石墨烯霍尔器件的空穴和电子迁移率

载流子迁移率μ是描述在电场作用下载流子移动快慢程度的物理量,不仅决定半导体器件的导电能力,更是直接影响器件所能达到的工作频率.载流子迁移率的测量方法有很多种[15],包括渡越时间(TOP)法[16]、霍尔效应法[17]、分析热释电流极化电荷瞬态响应等.该实验要求学生根据转移特性曲线计算空穴和电子的迁移率.石墨烯器件的电阻与载流子浓度、迁移率的关系为

(4)

将式(3)代入式(4),可推导出迁移率为

(5)

将石墨烯器件的相关参量代入式(5),得

(6)

式(6)计算载流子迁移率成立的条件是单一载流子线性工作区间.由石墨烯霍尔器件的转移特性曲线(图4),可以计算出1/Uσ与背栅电压Vg的关系如图6所示.对电子和空穴单独工作的区间直线拟合,可以分别得到电子和空穴的斜率为0.064 0和0.072 8,从而可计算出石墨烯室温电子和空穴的载流子迁移率分别为7 788 cm2/(V·S)和8 858 cm2/(V·S).

图6 石墨烯纵向电势差倒数与背栅电压的关系

通过提升实验要求学生能掌握石墨烯场效应晶体管转移特性的测量方法,掌握石墨烯载流子极性的判断方法以及载流子浓度的计算方法,并结合基础部分的电导率测量实验,掌握载流子迁移率的计算方法.

3 霍尔效应实验的进阶实验内容

霍尔效应进阶实验的内容包括石墨烯霍尔器件的制备实验以及基于自制的石墨烯霍尔器件自主设计典型应用. 该进阶模块主要面向物理、材料与电子等相关专业高年级本科生,实验室需要具备机械剥离法制备二维材料的条件、紫外光刻、金属镀膜等半导体器件制备的基本工艺.

3.1 石墨烯霍尔器件的制作

机械剥离法[18]是简单、方便且产率较高的薄层石墨烯制备方法,也是近20年来各种二维材料最重要的制备方法. 本实验要求学生使用机械剥离法制备单双层石墨烯,并借助半导体工艺,制备石墨烯霍尔器件[8].

机械剥离法制备石墨烯具体实验方法在很多文献中有详细介绍[12]. 在硅基底上,不同层数的石墨烯之间有微小的衬度差异. 所以通过光学图像,可以初步判断石墨烯的层数,如图7(a)所示. 不同层数的石墨烯用不同的圆圈数字标记,⑤表示厚层石墨烯. 然而,要准确判断石墨烯的层数,可以通过拉曼光谱测量[19],如图7(b)所示.机械剥离法制备的石墨烯的拉曼光谱主要由G峰和2D峰组成. G峰是石墨烯的主要特征峰,它由碳原子的面内振动引起,能够有效反映石墨烯的层数,但容易受到应力影响. 2D峰是双声子共振二阶拉曼峰,用于表征石墨烯样品中碳原子的层间堆垛方式. 通过观察G峰和2D峰的形状和相对强度的变化,可以准确地判断石墨烯的具体层数.

(a)石墨烯光学显微镜图片

为减少硅基底和环境空气对石墨烯的影响[20],本研究采用了机械剥离法和干法转移相结合的方法,并使用氮化硼(hBN)对双层石墨烯进行了包覆,成功制备了hBN/双层石墨烯/hBN的三明治结构. 随后,采用半导体光刻、刻蚀和金属沉积工艺,制备了石墨烯霍尔器件. 这一步骤需要实验室具备相应的条件,主要包括紫外曝光、等离子体刻蚀以及电子束沉积金属电极,相关工艺为标准半导体工艺. 如果实验室没有这些条件,可以通过代加工方式来完成最终样品的制备. 本研究制备的双层石墨烯霍尔器件如图1(a)所示.

3.2 石墨烯霍尔器件的应用开发

霍尔器件的应用非常广泛,已发展成品种多样的磁传感器产品系列. 人们利用霍尔效应原理开发的各种霍尔元件已广泛应用于精密测磁、自动化控制、通信、计算机、航天航空等工业部门及国防领域[21]. 本实验旨在让学生利用自制的石墨烯霍尔器件,自主选择应用场景,创新设计实验方案,实现待测物理量的测量. 学生可以充分利用实验室已有条件,设计实验方案来测量某个旋转物体的转速,机器盖子或者教室门是否关上,等等;也可以改造现有已学实验,如扭摆法测物体转动惯量实验中的周期、磁偏角测量等.

通过进阶实验内容,学生能掌握机械剥离法制备单、双层石墨烯,了解紫外光刻、金属镀膜等半导体工艺的基本原理,并能创新设计实验方案,实现自制石墨烯霍尔器件的应用.

4 霍尔效应实验的高阶实验内容

霍尔效应高阶实验内容包括石墨烯量子霍尔效应实验以及基于仿真软件实现对霍尔现象的模拟. 该高阶模块主要面向物理专业高年级本科生,实验室需要具备强磁(～10 T)、低温(～1 K)的环境.

4.1 石墨烯霍尔器件的量子霍尔效应实验

在低磁场下,电子在材料中呈现出霍尔效应[22],即电子沿着磁场方向发生偏转,产生电势差. 而在强磁场下,电子的运动会出现量子化现象,只有特定的能级被允许存在,这就是量子霍尔效应. 量子霍尔效应的发现是20世纪凝聚态物理学的辉煌成就. 量子霍尔效应的理论涉及现代物理学的许多基本概念,例如基态、激发态、元激发及其分数统计、对称性破缺等. 德国物理学家冯·克利青因发现整数量子霍尔效应[23]而荣获1985年诺贝尔物理学奖;美籍华裔物理学家崔琦因发现分数量子霍尔效应和对其进行的研究而荣获1998年诺贝尔物理学奖[3]. 这些荣誉表明了量子霍尔效应的重要性和对物理学领域的贡献.

虽然量子霍尔效应的理论对于学生来说难以理解,但通过该实验,可以观察到“量子”特性现象,从而可以激发学生的兴趣,此外学生有机会接触到科研实验条件,了解强磁场的产生技术和超低温技术. 有条件的高校还可以在此基础上开展石墨烯分数量子霍尔效应的实验研究,进一步提高学生的实验能力和对量子霍尔效应的认识.

本文使用自制的石墨烯霍尔器件,主要进行了2个测量实验. 首先,在固定纵向电流Is以及背栅电压Vg的条件下,测量了磁场增加时石墨烯霍尔器件纵向电阻和横向电阻(电压)的变化关系. 其次,在固定电流Is和固定磁场大小B时,测量了背栅电压变化时石墨烯霍尔器件纵向电阻和横向电阻(电压)的变化关系. 本高阶内容以展示相应的实验现象为主,其中的机理由学生课后进行探究.

石墨烯中的自由电子是理想的二维电子气,在外加强磁场下,二维电子气会出现 Shubnikov-de Haas(SdH)振荡和量子霍尔效应. 本工作中,自制石墨烯霍尔器件测量时,首先固定栅极电压Vg=20 V和纵向电流Is=100 nA(为减少热效应,选择较小的电流),并保持低温(1.6 K)的条件下,将磁场B从0 T缓慢增加到5 T,同步测量纵向电阻Rxx=Uσ/Is和横向电阻Rxy=UH/Is,测试结果如图8所示. 当磁场大于1.5 T,纵向电阻Rxx和和横向电阻Rxy都表现出随着磁场增加而振荡的行为.如果固定磁场大小B=5 T和纵向电流Is=100 nA,并保持在低温(1.6 K)条件下,将背栅电压Vg从-60 V缓慢增加到20 V,改变石墨烯内载流子极性和浓度,同步测量纵向电阻Rxx和横向电阻Rxy,测试结果如图9所示.Rxx和Rxy随着背栅电压的增加,同样表现出明显的量子振荡行为. 为更好地展示石墨烯中的“量子”特性,引入填充因子FF(Filling factor),FF由横向电阻换算而来,其换算公式为:

图8 石墨烯霍尔器件中的SdH振荡

(7)

其中,sgn为符号函数,当Vg

图9中,随着纵向电阻Rxx每次降低到最小时,对应着填充因子FF的平台处,在双层石墨烯中,其填充因子FF出现在±4,±8,±12,±16 处.这是由于随着Vg的增加,感应的空穴(VgVg,D)填充连续的朗道能级,并呈现出量子霍尔效应.填充因子的正负号与载流子极性相关,填充因子为4的倍数来源于石墨烯的二重自旋简并和二重谷简并.

4.2 石墨烯霍尔器件的仿真计算

仿真是理论和实验之间的桥梁,2013年教育部开始推动全国高校探索虚拟仿真实验教学资源建设,目前大学物理实验教学中的虚拟仿真实验多是物理实验现象的定性仿真与展示,较少有基于实际物理模型的精确定量计算,并且物理场景也不能随意调整. 在前沿科学研究领域,基于有限元仿真的软件COMSOL Multiphysics广泛应用于科学研究以及工程计算[24],该软件提供了仿真单一物理场以及灵活耦合多个物理场的功能,供工程师和科研人员精确分析各个工程领域的设备、工艺和流程. 软件内置的模型开发器包含完整的建模工作流程,可实现从几何建模、材料参量和物理场设置,求解到结果处理的所有仿真步骤.

本实验内容安排学生基于COMSOL Multiphysics仿真软件,构建旋转磁铁经过石墨烯霍尔器件时,石墨烯器件上产生的横向霍尔电压随磁铁位置的变化关系. 要求学生掌握COMSOL Multiphysics仿真软件的基本操作,并将模拟仿真的结果与实验结果进行互相验证. 学生可以直接使用COMSOL公司试用版本进行学习,公司主页[25]提供软件下载和相关案例学习. 教学内容基于COMSOL公司提供的“霍尔效应传感器”案例[26],案例说明中有详细的从几何模型构建、材料选择、物理场的设置到最后结果展示的完整资料. 本实验内容将“霍尔效应传感器”案例中的霍尔传感器的霍尔系数修改为自制的石墨烯霍尔器件的实际霍尔系数,就可以模拟石墨烯霍尔传感器的主要特征参量. 熟悉软件使用后,学生还可以做很多拓展,例如将电导率用栅压函数来描述则可以研究在不同栅压下,石墨烯器件霍尔电压随磁铁位置的关系曲线等. 模型的具体构建过程,在公司提供的案例中有详细介绍,本工作仅简要介绍模型参量,并展示相关计算结果.

该仿真实验几何模型为钕铁硼磁铁M绕O点旋转(旋转半径200 μm),石墨烯霍尔传感器G置于O点下方215 μm,图10(a)～(c)为磁铁M绕O点旋转到不同位置时,空间的磁场分布情况,当磁铁与石墨烯器件相对角为0°时,石墨烯所处位置磁场约为150 mT. 石墨烯器件中加载10 mA电流,电阻设置为500 Ω,石墨烯霍尔传感器上的电势分布如图10(d)所示.

图10 磁铁在空间产生的磁场分布和石墨烯霍尔器件上的电势分布

图11为磁铁绕O点旋转不同角度时,石墨烯霍尔器件中的横向霍尔电压. 当磁铁M绕到与石墨烯器件正对时,石墨烯器件感受到的磁场最大,其上产生的横向霍尔电压此时达到极值,约为400 mV. 与前面基础性实验测试结果基本一致.

图11 磁铁在不同位置时石墨烯器件的霍尔电压

石墨烯量子霍尔效应让学生有机会走进科研实验室,操作科研级精密设备,观察量子霍尔效应的现象,并初步了解石墨烯量子霍尔效应的基本原理. 通过仿真软件实现对霍尔现象的模拟实验,学生初步掌握模拟仿真计算的软件操作,相比传统虚拟仿真实验,本实验要求学生使用有限元方法,自主构建实验几何模型和物理模型,并深入了解所使用的平台软件和具体仿真计算过程. 高阶实验旨在培养学生的科研能力和实验操作技能,让他们更深入地理解霍尔效应.

5 结束语

本文将前沿凝聚态领域中热点材料石墨烯引入大学物理实验课程,制备了石墨烯霍尔效应器件,并构建了霍尔效应实验基础、提升、进阶、高阶四级分层次实验教学的内容体系. 这一理念和思路与教育部大学物理教学指导委员会发布的“理工科类大学物理实验课程教学基本要求(2023年版)”的分层次教学要求基本一致. 该工作为大学物理实验课程的内容建设提供了新思路,即通过科教融合,构建具有高阶性、创新性和挑战度的分层次的系列实验内容.