硫磺湿法造粒成型盘工艺参数模拟优化

孙继鹏，刘志平，张占营，王锦峰，肖苹，张杰瑶，吴峰*

（1.洛阳涧光特种装备股份有限公司，河南 洛阳 471003；2.西北大学化工学院，陕西 西安 710069）

硫磺作为重要化工原料，如生产硫酸、含硫聚合物和橡胶硫化，在工业过程中存在着广泛应用[1-6]。工业硫通常来自天然含硫化物的脱硫过程，可脱除形成液态硫磺。为了运输、储存安全和使用方便，要将液态硫磺加工成固态颗粒。由于不同行业对硫磺的广泛需求，硫磺的造粒趋势有所增加[7]。近几十年来，市场上流通的硫磺形态为粉或块状，在运输和使用上存在安全性差、易发生污染、腐蚀严重等缺点[8]。目前工业上已有并广泛运用的硫磺造粒类型主要包括，回转钢带造粒、转筒喷浆造粒及水下湿法造粒[9-11]。水下湿法造粒[12]因其颗粒形貌饱满稳固、无粉尘污染、易操作、维护成本低、检修方便等优点，使得该设备在硫磺成型行业中逐渐被广泛采纳。目前，国内外的学者对硫磺造粒进行了大量的研究。Yakovlev P V[13]等为制定用于硫磺湿法造粒的设备生产和制度参数提供了依据。Momoniat F[14]等通过强度、尺寸和结构等方面表征商业生产的硫磺颗粒和颗粒的物理和机械性能。Liu S[15]等采用超疏水表面应用于硫磺造粒，为经济环保的硫磺造粒工艺提供了参考策略。

此外，随着计算机形势的不断变化和计算流体力学的高速发展，数值模拟被广泛地应用于流体-颗粒研究[16-19]。Selivanov N V[20]等用数值方法研究了不同传热方式对硫磺颗粒内部结构形成的影响，揭示了硫磺颗粒质量特性依赖于生产温度条件的原因。Abdoli Rad[21]等采用有限差分法求解了颗粒凝固过程的一维数学模型，研究并分析各种操作参数对造粒工艺总体性能的影响。

目前，由于实验条件的限制，对于湿法硫磺造粒固化过程的机理认识并不是很完善，而且实验研究难以观测到颗粒内部情况。综合已有研究文献，采用CFD 研究成型盘工艺参数对颗粒质量的影响规律未见报道。本文基于VOF（Volume of Fluid Model）模型方法，数值模拟探析了硫磺造粒冷却过程机理，并针对液硫温度、液硫液面高度、成型盘孔径、液硫入水高度等主要成型盘工艺参数对硫磺颗粒产品质量的影响规律进行了深入分析，从而优化工艺参数，为硫磺湿法造粒工艺参数设计提供理论及应用参考。

1 模型方程

1.1 控制方程及计算方法

利用Fluent 软件对湿法硫磺造粒过程进行了三维数值模拟。为了获得流体的流动特性以及对运动界面的追踪等动力学性质，选用VOF 模型计算湿法硫磺造粒液态硫磺固化过程。所涉及的控制方程如下：

连续性方程：

跟踪相之间的界面通过求解一相或者多相的容积比率的连续方程完成。对第q相，有：

式中αq——相体积分数；

ρq——密度；

Aαq——质量源项。

在默认情况下式（1）右端源项为零，当给每一相指定常数或用户定义的质量源，则右端不为零。主相的体积分数的计算基于如下约束：

材料属性：

出现在输运方程中的属性是由存在于每一控制容积中的分相决定的。例如，在两相系统中，相由下标1 和2 表示，若第二相的体积分数被跟踪，那么每个单元中的密度如下：

通常，对n相体系，容积比率平均密度采用如下形式：

所有其他性质（例如黏度）都是这样计算的。

动量守恒方程：

p——压力；

μ——黏度；

g——重力加速度。

能量守恒方程：

式中Keff——有效导热系数；

Sk——热源项。

本研究中设置为零。VOF 模型将能量E视为质量平均变量：

式中hq——q项的焓。

组分输运方程：

式中Yq——q相的质量分数；

式中Dt——质量扩散系数；

Sct——湍流施密特数，此处定义该值为0.7；

Yq——q组分的质量分数。

Sct的表达式为：

本文针对后处理过程中气液两相流体流动的类型为湍流，Fluent 软件提供了多种湍流模型，本文采用k-ε湍流模型。用于描述模型k和ε的方程如下所示。

湍流动能方程k：

式中k——湍流动能；

ε——湍流耗散率；

δk、δε——分别为k和ε的湍流普朗特数（无原因数）；

Gk——速度梯度产生的湍流动能；

Gb——浮力产生的湍流动能；

Ym——脉动膨胀对可压缩湍流总耗散率；

C1ε、C2ε、C3ε——湍流模型的常数；

Sk、Sε——用户定义的源项，本研究中设置为零。

采用基于压力求解器的离散式算法对控制方程进行求解以获得初始速度场，利用SIMPLE 算法进行压力修正，以小于1×10-4的相对残差判断收敛性。

1.2 数值模型

本文数值模拟的材料物性设置参数如表1 所示，实际生产模型如图1a 所示。由于实际模型与颗粒之间尺寸跨度大，为便于分析颗粒质量，对图1a 框选区域进行局部放大，得到数值模型以及网格划分如图1b、图1c 所示，初始与边界条件设置如表2 所示。采用k-ε湍流模型分析湍流的影响，对于体积分数项采用一阶迎风离散方案，而对于与动量、湍流动能和湍流耗散率有关的方程则采用二阶迎风离散方案。

图1 数值模型及网格Fig.1 Numerical model and grid

表1 液态硫磺和冷却水参数Tab.1 Liquid sulfur and cooling water parameters

表2 初始及边界条件设置Tab.2 Initial and boundary condition Settings

1.3 模型验证

通过分析网格独立性来验证模型的准确性，计算网格数分别设定为959 270、1 136 273、1 214 760，图2 为数值模型网格独立性的分析结果。计算表明，数值模拟的精度随网格数的增加而提升，当网格数量大于1 136 273 时，数值模拟达到了网格无关性的要 求。

图2 网格独立性分析Fig.2 Grid independence analysis

根据谢华昆[22]、王建等[23]等的实验数据，建立与文献一致的工况，图3 为实验值与模拟值的对比。其中图3a 表示实验[22]和CFD 两种状态下细粉硫占比随成型盘孔径的变化，图3b 表示实验[23]和CFD两种状态下颗粒直径随液硫入水高度的变化。其细粉硫占比与实验值的最大模拟误差为15.5 %，颗粒直径的最大模拟误差为4.5 %，误差在20 %以内，所以数值模型具有一定的合理性。

图3 实验值与模拟值的对比Fig.3 Comparison of experimental and simulated values

2 结果与讨论

成型盘工艺参数包括液硫温度、液硫液面高度、成型盘孔径和液硫入水高度。通过CFD 计算探究成型盘工艺参数对硫磺颗粒成型质量的影响。具体的模拟工况如表3 所示。

表3 模拟工况Tab.3 Simulated condition

2.1 液硫温度影响

图4 为不同液硫温度时，同一时刻轴向截面中硫磺颗粒质量的变化情况。从图可得，三者工况入水前硫磺液滴形貌类似，其相邻滴珠间隔短，滴珠呈线性滴落，撞击水面后其溅射情况未产生明显的改变。这是因为液态硫磺的最佳流动范围为130～ 150℃，该温度范围内的液硫密度、黏度及表面张力等物性数值相差微量[22]，液态硫磺的具体物性数值见表4。

图4 液硫温度对颗粒质量影响Fig.4 Effect of liquid sulfur temperature on particle quality

表4 液硫物性参数Tab.4 Physical parameters of liquid sulfur

入水后三者工况的颗粒形貌具有一定差异。其中Case A1，颗粒形貌饱满圆润，粒径分布均匀，存在少量的细粉硫和颗粒粘连。与Case A1相比，Case A2前后颗粒间隔较大，粘连情况改善，但细粉硫略多；Case A3粒径跨度大，颗粒形貌差。整体来看，降低进入成型盘的液硫温度，可以提高产品质量，当液流温度为130℃时，颗粒成型质量最佳。

2.2 液硫液面高度影响

图5 为不同液硫液面高度时，轴向截面中硫磺颗粒形貌的变化规律。从图中可以看出，三者工况在颗粒形貌、颗粒粘连等方面差别不明显。其中Case B3硫磺颗粒形状饱满圆润，直径大约为3 mm，颗粒前后相互独立互不粘连。这是因为成型盘内液硫高度只是影响了液态硫磺全部滴下的时间，对每一滴液硫滴珠的凝固过程并无改变。

图5 液硫液面高度对硫磺颗粒形貌影响Fig.5 Effect of liquid sulfur level height on the morphology of sulfur particles

为进一步探究液硫液面高度对硫磺颗粒质量的影响，对颗粒间距和成型盘出口流量随液硫液面高度的变化进行了分析，如图6 所示，可知颗粒间距和成型盘出口流量分别与液硫液面高度成正相关。原因是对于同一孔径，液硫液面高度影响孔板压差，压差越大，流经孔板的流量越大，而流量与速度成正比，则流经孔板的速度随着压差增大而增大。在一定范围内，颗粒间距与速度成正相关。总体而言，液硫液面高度影响液硫流动性、颗粒形貌和间距。因此从避免相邻颗粒粘连角度考虑，可选取液硫液面高度范围为25～ 40 mm。

图6 颗粒间距和成型盘出口流量随液硫液面高度的变化Fig.6 The particle spacing and the outlet flow of the forming disc vary with the height of the liquid sulfur level

2.3 成型盘孔径影响

图7 为不同成型盘孔径时，硫磺液滴与冷却水接触瞬间液态硫磺相分布云图。由图可知，五者工况中液态硫磺接触水面后，主液滴会向内凹陷，少部分液滴飞溅。其中Case C5入水后产生颗粒漂浮的现象。分析其原因为：硫磺滴珠的直径与成型盘孔径相关，滴珠直径随着孔径增大而增大，而直径大的滴珠，与水面撞击后更易破碎，而破碎后质量轻的因冷却水的表面张力作用浮在水面上，破碎后的滴珠将会固化形成细粉硫。

图7 硫磺液滴与冷却水接触瞬间液态硫磺相分布云图Fig.7 Cloud image of liquid sulfur phase distribution at the moment of contact between sulfur droplets and cooling water

通过进一步分析液态硫磺入水后研究颗粒质量。由图8 可知，Case C3、Case C4的硫磺颗粒外观好、成球率高，形貌优于其他工况。五者工况均有颗粒粘连、细粉硫生成，其中Case C4的颗粒粘连情况优于其他四种工况。这是因为入水后的硫磺颗粒，受细粉硫、颗粒速度差的影响，极易出现颗粒之间相互粘连聚拢形成不规则物料。

图8 入水后成型盘孔径对颗粒粘连情况影响Fig.8 Influence of the diameter of the forming disc on the adhesion of the particles after water entry

统计细粉硫占比，得到成型盘孔径对细粉硫占比的影响如图9 所示。由图可知，当成型盘孔径增大时，细粉硫占比先减小后增大，其中Case C3的细粉硫占比最少。综合表明：成型盘孔径是影响细粉硫生成、颗粒粘连的主要因素。在成型盘孔径为1.9～ 2.3 mm 范围内，细粉硫占比先减小后增大。成型盘孔径为2.2 mm 时，颗粒粘连少、颗粒形貌优。

图9 成型盘孔径对细粉硫占比影响Fig.9 Effect of molding disc aperture on sulfur ratio of fine powder

2.4 液硫入水高度影响

图10 为在不同液硫入水高度处，轴向截面混合相中液态硫磺入水后体积分数云图。从图可得，硫磺液滴中出现了水下气泡，这可初步解释成型后的硫磺颗粒产品存在小孔洞的现象。且液硫入水高度越高，水下气泡越大。这是由于硫磺液滴在入水后，会在一个温度点瞬间凝固，因此颗粒表面层与内部会存在温度差。由于温度、体积差，在外层已变成固体的情况下，内部只能体积收缩，待凝固区域逐渐闭合时，在表面尚未凝固的区域产生凹陷，从而形成孔洞。

图10 不同液硫入水高度混合相分布云图Fig.10 Mixed phase distribution cloud map of different liquid sulfur height in water

图11 给出了孔洞直径及占比在不同液硫入水高度下的变化。从图中可以看出，液硫入水高度与孔洞直径、孔洞占比成正相关。整体来看，颗粒成型质量与液硫入水高度的控制密切相关。液硫入水高度会影响颗粒孔洞，降低入水高度可使产品颗粒的孔洞明显减少，从而孔洞孔径及腔室减小，从而提高颗粒成型质量。

图11 液硫入水高度对孔洞直径及占比影响Fig.11 Effect of liquid sulfur entering water height on hole diameter and proportion

3 结论

（1）液硫温度影响细粉硫的产生、颗粒形貌、颗粒粘连。降低进入成型盘的液硫温度，可以提高产品质量，当液流温度为130 ℃时，颗粒成型质量最佳。

（2）液硫液面高度影响液硫流动性、颗粒形貌和间距，从而影响颗粒成型质量。因此从避免相邻颗粒粘连等角度考虑，可选取液硫液面高度范围为25～ 40 mm。

（3）成型盘孔径是影响细粉硫生成、颗粒粘连的关键因素。当成型盘孔径范围为1.9～ 2.3 mm 时，细粉硫占比先减小后增大。当成型盘孔径为2.2 mm时，颗粒粘连较少、颗粒形貌更优。

（4）湿法硫磺造粒成品的颗粒成型效果与液硫入水高度的控制密切相关。液硫入水高度会影响颗粒孔洞，降低入水高度可使产品颗粒的孔洞明显减少，从而使孔洞孔径及腔室减小。为提高颗粒成型质量，可选取下落高度为20 mm。