考虑实际路况下排气温度的重型柴油车NOx排放模型

吉喆 王鑫 尹航 范鹏飞 宋国华†

（1.中国科学院 合肥物质科学研究院，安徽 合肥 230031；2.中国科学技术大学 研究生院科学岛分院，安徽 合肥 230326；3.中国环境科学研究院 国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室，北京 100012；4.山东警察学院 交通管理工程系，山东 济南 250200；5.北京交通大学 综合交通运输大数据应用技术交通运输行业重点实验室，北京 100044）

重型柴油发动机排放的氮氧化物（NOx）是大气污染物的重要组成成分［1］。尿素-选择性催化还原（Urea-Selective Catalytic Reduction，Urea-SCR）系统通过在特定尾气温度（通常为200 ℃）下喷射尿素，将NOx转化为无害的氮气（N2）［2-3］，进而减少重型柴油发动机的NOx排放［4-5］。研究表明，SCR 系统中NOx的转化率与尾气温度密切相关［5］，尾气温度的不同会导致NOx排放的显著差异。如图1 所示，为避免尿素分解反应产生难以去除的副产物并沉积在SCR 装置的内壁，进而影响后续反应的效率［6］，SCR 系统通常在尾气温度达到200 ℃后才启动尿素喷射。随着尾气温度的上升，NOx转化率呈现先上升后下降的趋势，在350 ℃时达到峰值［7-8］。不同尾气温度下SCR 系统中NOx转化率的显著差异导致了NOx排放的不同。

图1 重型柴油车在不同排气温度下的NOx转化率Fig.1 NOx conversion rate of heavy-duty diesel vehicles at different exhaust temperatures

美国环保署开发的移动源排放测算模型（MOtor Vehicle Emission Simulator，MOVES）基于车辆行驶工况分布和不同工况条件下的污染物排放率进行排放测算，是目前运用较为广泛的排放模型。MOVES 模型中存储的车辆工况分布、车辆基本排放率以及修正系数等数据均是根据美国各地区的实际行驶工况设计的，在用于其他地区的排放测算时需要进行本地化修正。为提高排放测算的准确性，现有研究大多关注于分析不同车辆类型的实际运行工况分布规律，尽可能建立符合实际运行特征的工况分布。Li等［9］提出了一种基于大规模实际运行数据的区间划分方法，计算结果的准确性较MOVES模型有了很大的提高。Alam等［10-11］发现公交车在相同平均速度下的实际运行工况分布与MOVES 默认工况分布之间存在显著差异，并且基于实际运行工况分布得出的排放水平更高。胥耀方等［12］基于北京市实测数据，建立了不同平均速度下的机动车运行工况分布，发现利用其进行排放测算的误差远小于MOVES 模型。然而，现有排放测算模型大多使用PEMS设备直接获取车辆NOx排放［13-16］，在建立车辆的基本排放率数据库时并未区分不同尾气温度下的排放率差异。王志红等［17］研究发现重型柴油车在运行过程中尾气污染物受排气温度影响显著，尾气温度为200 ℃时的NOx排放因子比尾气温度为300 ℃时高约200%。在重型车排放测算中，考虑尾气温度的影响对于提高排放测算的准确性具有重要意义。然而，目前还未见考虑不同尾气温度对SCR系统中NOx转化率影响的研究，以及建立车辆实际运行工况-尾气温度-NOx排放之间的关系模型。

综上所述，车辆运行工况和尾气温度是影响重型柴油车NOx排放的重要因素。基于此，本研究旨在建立一种重型车实际运行条件下的尾气温度模型，并依据不同温度下的NOx转化率建立考虑尾气温度的NOx排放模型，实现基于车辆实际行驶轨迹和运行工况的NOx排放测算，进一步提高NOx排放测算的准确性。

1 数据和方法

为了建立基于尾气温度的SCR 系统NOx排放模型，本研究方法包含如下几个步骤：

步骤1采集车辆行驶轨迹、排放率和尾气温度实际数据；

步骤2建立基于机动车比功率（Vehicle Specific Power，VSP）和温度损失系数的尾气温度模型；

步骤3建立NOx排放模型。

1.1 实验数据

本研究采集的实验数据包括重型柴油公交车和重型柴油货车的逐秒运行工况数据、未配备SCR系统的重型柴油车的NOx排放数据以及逐秒尾气温度数据。逐秒运行工况数据用来分析不同行驶工况下的NOx排放特征；NOx排放数据用来获取NOx排放率；逐秒尾气温度数据则用来构建尾气温度模型。

逐秒运行工况数据为在北京市利用便捷式GPS设备（Garmin GPS18和Columbus V900 GPS）采集的、总计约2 050 万条重型柴油车逐秒行驶轨迹数据；NOx排放数据为利用便携式排放测试系统（Maha PEMS）采集的、约30 万条未配备SCR 系统的重型柴油车NOx排放以及逐秒速度数据。主要测试车型的具体信息如表1所示。

表1 采集排放率数据的测试车辆信息Table 1 Information of test vehicles for emission rate collecting

逐秒尾气温度数据通过车载诊断设备（OBD）采集。为保证足够的数据量，同时消除车辆型号对尾气温度的影响，所有温度测试数据均在相同车型的4 辆重型柴油货车上采集得到。其中两辆车的数据用于模型参数标定，另外两辆车的数据用于模型校验。测试车辆的详细车型信息如表2所示。

表2 采集温度数据的测试车辆信息Table 2 Information of test vehicles for exhaust temperature collecting

1.2 NOx排放率模型

为确定SCR 系统入口处的NOx浓度，需建立NOx排放率模型。本文基于VSP 计算重型柴油公交车和重型柴油货车的NOx平均排放率。VSP 表示车辆行驶过程中所需要的瞬时功率与质量的比值［18］，可由机动车的速度、加速度以及通过实验方法测得的其他相关参数直接计算得到，如式（1）［19］所示：

式中，rVSP为机动车比功率，v为速度，a为加速度，A、B、C、m、f为常数，根据不同车辆类型取不同值，如表3所示。

表3 VSP计算的各参数取值Table 3 Values of parameters for VSP calculation

以1 kW/t 为步长等间隔划分VSP 区间（VSPBin），如式（2）所示，可得到每个速度区间内的VSP分布情况。

各VSP 区间的平均排放率计算方法如式（3）所示：

式中，Ri为VSP区间i的平均排放率，Rin′为VSP区间i的实测排放，N为VSP区间i的总数据量。

基于上述NOx排放率模型，本文利用采集的NOx排放数据计算得到不同车辆类型的平均排放率数据。

1.3 尾气温度模型

尾气温度是影响配备SCR 系统车辆的NOx排放的重要因素［20］。为了准确测算重型柴油车的NOx排放，需要分析实际运行工况与尾气温度之间的关系。本节根据VSP 和热损失系数建立尾气温度模型，并进行模型校验。

SCR系统中的温度由发动机在尾气进入SCR系统时产生的输入热量和SCR系统的输出损失热量两个因素决定。对于第1 个因素，Song 等［21-22］研究发现，当车辆具备功率输出（rVSP>0）时，车辆单位时间的燃油消耗与VSP的大小呈线性相关；当车辆不具备功率输出（rVSP≤0）时，车辆单位时间的燃油消耗为特定的常数值。根据能量守恒定律，燃油消耗与产生的热量成正比，这表明随着VSP的增加，发动机输出功率增加，燃油消耗量增加，SCR系统的输入热量越高。因此，温度的产生值是基于VSP的函数，如式（4）所示。当rVSP≤0 时，尾气温度为常数；当rVSP>0 时，尾气温度与VSP 成正比。对于第2 个因素，相关研究发现，SCR 系统的损失热量由温差和传热系数［23］决定。车辆行驶速度影响SCR系统外的空气流速，进而影响热损失效率。因此，温度损失量是温差和车速的函数，如式（5）所示。此外，尾气温度是一个累积量，它与车辆在前一秒的运行状态有关。因此，本研究提出的尾气温度模型考虑了温度产生、温度损失和上一时刻的温度，如式（6）所示。

式中：tgen为总产出温度；α、β、h、c为系数；tlos为总损失温度；tin为SCR系统内部温度；tout为环境温度；vn为车辆在第n秒的速度；tn、tn-1分别为车辆在第n、n-1秒的尾气排放温度。

本研究选取两辆重型柴油货车的逐秒温度和速度数据标定参数α、β、h和c。需要注意的是，由于数据采集时间不同、环境空气温度不一致，因此环境空气温度（tout）的标定参数不同。利用遗传算法进行参数标定，输入自变量为rVSP，n、tn-1、vn，因变量为tn。通过调整遗传算法的最大进化代数，在决定系数（R2）大于0.9 时输出参数（α、β、h和c），结果分别为1.625、0.395、0.013 5和0.040。将预测温度与实测温度进行比较，结果如图2所示。

图2 车辆运行过程中的实测温度与模型预测温度Fig.2 Measured temperature and model calculated temperature during vehicle running

选择两辆未在参数标定中使用的重型柴油货车进行模型检验。如图3所示，模型预测温度与实测温度呈线性相关，拟合优度值（R2）分别约为0.95和0.97，模型平均绝对误差值为5.3%。结果表明，所开发的尾气温度模型准确度较高，能够表征车辆运行过程中的实际尾气温度。

图3 测试车辆的实测尾气温度和模型预测温度Fig.3 Measured temperature and model calculated temperature of test vehicles

1.4 基于尾气温度的NOx排放模型

SCR系统将质量分数为32.5%的尿素水溶液水解，并以氨气形式释放。其通过蒸发、热分解和水解［8］3个步骤转化为氨，具体如下所示：

经过一系列物化反应后，NH3与NOx充分混合，在催化剂的作用下生成N2和水。其中NOx包括NO和NO2，反应机理如式（Ⅳ-Ⅵ）所示：

柴油发动机的NOx排放包括约90%~95%的NO和5%~10%的NO2，因此反应式（Ⅳ）为主要反应。理想情况下，1mol的NH3可除去1mol NOx。

在NOx排放率模型和尾气温度模型的基础上建立NOx排放模型。采用NOx排放率模型估算不同运行工况下SCR 系统入口处的NOx排放率。定义尾气温度与NOx转化率的关系，其中包括NH3/NOx的物质的量比值和空速比。以尾气温度作为中间量，建立NOx排放模型，如下所示。

值得注意的是，不同的温度区间内合适的NH3/NOx的物质的量比（fa）不尽相同。当NH3/NOx的物质的量比过低时，NH3不足，无法将全部的NOx转化为N2；然而当NH3/NOx的物质的量比过高时，过量的NH3又会被排入空气中，形成硝酸铵盐，成为有害颗粒物的重要组成部分。因此，需要根据不同的NOx转化效率设定合适的NH3/NOx的物质的量比。在本文中，当反应温度为180~220 ℃（NOx转化率为30%~50%）、220~300 ℃（NOx转化率为70%~90%）和大于300 ℃（NOx转化率为90%~100%）时，模型将对应的NH3/NOx的物质的量比分别试设为0.8、1.0和1.2。理论上，空速比随运行工况的不同而变化，但由于本研究缺乏车辆行驶工况与空速比之间关系的数据，因此模型按照标准条件将空速比对尿素注射比率的校正系数（fs）设定为1；此外，车辆物理性能对尿素注射比率的校正系数（fp）被设定为1。NOx转化率（η）采用标准条件下的温度计算［24］，尿素注射率对NOx转化率的校正系数（Ca）基于不同温度范围内的不同NH3/NOx的物质的量比确定［25］，参数值Cs和Cp都为1。

2 结果与讨论

2.1 基于尾气温度的NOx排放模型检验

为评估所提出的基于尾气温度的NOx排放模型对排放测算的改进情况，本研究利用PEMS 采集了3辆具备相同车辆型号的柴油公交车在实际运行条件下的实测逐秒NOx排放，基于车辆行驶轨迹，利用所提出的模型和MOVES 模型分别计算NOx排放情况，并与实测数据进行比较分析。测试车辆为2015款福田BJ6105CHEVCG 柴油公交车，排放标准为国四，整备质量11 050 kg，发动机排量6.5 L。

如图4所示，本研究所提出的基于尾气温度的NOx排放模型（本模型）在每辆测试车辆上的NOx测算相对误差分别为9.1%、3.9% 和3.3%。相较MOVES模型，本研究所建立模型的测算结果均更接近于实际值，平均相对误差分别降低了24.0个百分点、13.1个百分点和16.3个百分点，3辆车平均相对误差降低17.8个百分点。本研究提出的NOx模型通过建立尾气温度模型，考虑了SCR系统中不同温度条件对NOx转化率的影响，有效提高了NOx排放测算的准确性。

图4 NOx排放模型预测值、MOVES 模型预测值与实际值的对比Fig.4 Comparison of model prediction value， MOVES value，and real-world value of NOx emission

2.2 不同运行工况下柴油车的NOx 排放特性

为了说明不同运行工况对NOx排放的影响，本研究选择同类型的另外一批14 辆重型柴油货车和6 辆柴油公交车的逐秒数据进行分析，利用本研究提出的NOx排放模型计算NOx排放。

将6辆柴油公交车分为2组，分别开展市区和郊区行驶条件下的驾驶测试。NOx排放因子以5 km/h的速度区间进行计算，结果如图5 所示。结果表明，在市区内运行的柴油公交车的排放因子在不同的速度区间上均高于在郊区运行的柴油公交车的排放因子，且在低速区间差异更为明显。分析测试柴油公交车的逐秒运行数据（见图6）发现，在市区内运行的公交车由于频繁的停靠而产生怠速区间，其尾气温度相对较低，进而导致SCR 系统中NOx的转化率较低。而对于在郊区运行的公交车而言，由于车辆在低速范围内的持续时间短，尾气温度相对较高，NOx转化率较高，因此NOx排放率较低。

图5 不同运行工况下城市柴油公交车NOx排放因子的对比Fig.5 Comparison of NOx emission factors of urban diesel buses under different operating conditions

图6 不同运行工况下柴油公交车的速度和尾气温度Fig.6 Speed and exhaust temperature of diesel buses under different operating conditions

对于市区道路而言，快速路与非快速路工况存在显著差异，因此为分析快速路与非快速路行驶工况下重型柴油货车的NOx排放特性，本研究分别在快速路和非快速路上进行重型柴油车驾驶测试。NOx排放因子以10 km/h 的速度区间进行计算，如图7 所示。在低速区间（<50 km/h），快速路上运行的重型柴油货车的排放因子低于非快速路的排放因子；而在高速区间（>50 km/h），在快速路和非快速路上运行的重型柴油货车的排放因子差异不大。

图7 不同运行工况下重型柴油货车的NOx排放因子对比Fig.7 Comparison of NOx emission factors of heavy-duty diesel trucks under different operating conditions

分析重型柴油货车的逐秒运行数据（见图8）发现，在低速区间（<50 km/h），非快速路上运行的重型柴油货车的加减速变化显著，虽然车辆很少处于怠速状态，但随着车辆速度的变化，尾气温度也存在波动，NOx的平均转化率更低。在高速区间（>50 km/h），非快速路上行驶的重型柴油货车的速度下降不明显，尾气温度维持在较高的水平。因此，在快速路和非快速路上运行的重型柴油货车的排放因子差异不显著。

图8 不同运行工况下重型柴油货车的速度和尾气温度Fig.8 Speed and exhaust temperature of heavy-duty diesel trucks under different operating conditions

如图9所示，对于柴油公交车，在市区内运行时NOx的平均转化率约为15.9%，而在郊区运行时NOx的平均转化率约为40.6%。对于重型柴油货车，在非快速路上运行时NOx的平均转化率为60.3%，而在快速路上运行时NOx的平均转化率为74.6%。重型柴油货车的NOx平均转化率要比柴油公交车高出39.2 个百分点。相较于重型柴油货车，重型柴油公交车在市区内的行驶公里数更高，而柴油公交车显著更低的NOx转化率导致了传统NOx排放模型在市区内更为显著的测算误差。因此，为了实现更准确的排放测算，评估各项减排措施的有效性，有必要根据车辆实际运行条件下的尾气温度变化特性建立排放模型。

图9 不同运行工况下柴油公交车和重型柴油货车的NOx转化率Fig.9 NOx conversion rate of diesel buses and heavy-duty diesel trucks under different operating conditions

3 结论

尾气温度是重型车NOx排放的重要影响因素。本研究以VSP为参数，通过对SCR系统的输入和输出热量进行建模，建立了车辆实际运行条件下的尾气温度模型，并基于尾气温度模型建立了NOx转化率和NOx排放模型，得出的主要结论如下：

（1）VSP 是对车辆实际运行条件的尾气温度进行建模时的合适参数，本研究提出的尾气温度模型能够有效表征重型柴油车尾气温度的变化，模型预测温度和实测温度的拟合优度约为0.97。

（2）本研究建立的基于尾气温度的NOx排放模型可以提高重型柴油车NOx排放测算的准确性，用该模型估计NOx排放量的平均相对误差比MOVES模型低17.8个百分点。

（3）不同运行工况导致车辆尾气温度存在差异，进而导致车辆NOx排放特性存在明显差异。柴油公交车在城市内运行时的NOx排放因子要高于在郊区运行时。在低速区间，重型柴油货车在快速路上的NOx平均排放因子高于非快速路上的排放因子；同时，重型柴油货车的NOx平均转化率较柴油公交车高39.2个百分点。

本研究提出的基于尾气温度的NOx排放模型有效提高了重型柴油车NOx排放测算的准确性。鉴于尾气温度对NOx转化率的显著影响，为了减少NOx排放，应当针对不同的车辆行驶工况特征，调整尿素的喷射策略，提高NOx在SCR 系统中的转化率。对于柴油公交车，尤其是在市区内运营的公交车，鉴于其复杂多变的运行工况，有必要降低尿素注入的初始温度并增加SCR系统的绝缘材料。对于重型柴油货车，由于其怠速时间较短，尾气温度长期稳定在较高水平，因此，可以适当增加尿素溶液的喷射比例。值得注意的是，不同车型的SCR系统性能可能存在差异（不同的催化剂、还原剂以及喷射尿素的均匀性等），后续研究将针对不同车型分别开展参数标定，进一步提高模型对不同车型NOx排放预测的准确性和适用性。