金银花热风干燥品质变化及工艺优化

娄正，刘清*，徐恒，师建芳，史少然，朱明

(1.农业部规划设计研究院，北京 100125；2.农业部农产品产后处理重点实验室，北京 100121；3.华中农业大学 工学院，湖北 武汉 430070)

金银花(Lonicerajaponica)是忍冬科植物忍冬的干燥花蕾或带初开的花[1]，是《本草纲目》记载的传统名贵中药材。金银花含有绿原酸等生物活性物质[2]，具有清热解毒、宣散风热等作用，药用价值极高[3]。新鲜金银花含水率较高，不耐贮藏，极易发生霉烂、褐变，必须经过干燥加工后才能入药[4]。干燥是金银花用作药材的重要加工工序[5]。

目前国内外金银花的干燥方法，除了传统的金银花晒干、阴干等方法之外[6]，微波干燥[7]、红外干燥[8]、真空干燥[9]、热泵干燥[10]和联合干燥[11]等方法也有较多使用，但是均存在着一些问题，例如干燥时间长、易受污染、设备复杂、成本较高、能耗较高、色泽劣变严重等[12]。热风干燥运行成本较低，操作简单方便，处理量大，是应用最广泛的干燥方法之一[13]。开展热风干燥研究对解决农产品大规模产地初加工、提高农产品干燥品质、缩短干燥时间等意义重大[14]。金银花干燥过程中，普遍使用热水或者蒸汽漂烫进行预处理，可以有效的钝化反应酶，减少金银花色泽褐变[15]。

开展热风薄层干燥模型研究，对干燥过程中农产品水分变化的有效预测、调控和优化有重要意义，近年来被用来描述多种农产品的干燥过程。本论文研究了干燥的温度、物料量和预处理时间对金银花干燥过程的影响，对金银花进行薄层干燥模型研究，得到金银花热风干燥的最优模型，并通过正交试验，优化得到较好的金银花干燥工艺，为金银花的药用干燥加工提供依据。

1 材料与方法

1.1 试验材料

新鲜金银花，产于“中国金银花之乡”河北省巨鹿县。原料为5月中、下旬采摘的头茬花，此时采摘的金银花绿原酸等主要有效成分较高。金银花花蕾采摘后，通过手工挑选趁鲜除净，保证原料品质。平均湿基含水率为(80.0±0.4)%(105 ℃烘干法测定，参考GB/T 5009—2003)。

1.2 试验设备

试验装置：SY-5型实验烤箱，北京华珍烘烤系统设备工程有限公司，PLC全自动控制，可以分段控制干燥工况，温度控制精度为±1 ℃，相对湿度控制精度为±5%。

其他试验装置：GZX-9070MBE型电热恒温鼓风干燥箱，上海博讯实业有限公司；JJ3000型精密电子天平，常熟双杰测试仪器厂；恒平电子密度天平FA2104，上海舜宇恒平生产；美的EP186B电磁炉，用于水蒸气对金银花进行预处理；色差仪WR-18。

1.3 试验方法

选取无腐烂、无变色的金银花物料，单层均匀铺在25 cm×20 cm的网状托盘上。首先使用100 ℃的水蒸气对金银花进行蒸汽预处理。设置好试验参数，启动干燥箱，等箱内温度到达设定温度，将铺有金银花的托盘放入干燥箱内开始烘干。烘干前期每隔30 min取出称重，5 h后每隔1 h取出称重，并观察金银花外观的品质变化。烘干至金银花的湿基含水率降到8%时停止试验。每组试验重复3次。

1)不同干燥的温度条件之下金银花的干燥试验

预处理时间为0 min，物料量为100 g，干燥温度分别为45、50、55、60和65 ℃。

2)不同物料量条件之下金银花的干燥试验

预处理时间为0 min，干燥温度为50 ℃，物料量分别为50、100、150和200 g。

3)不同预处理时间条件之下金银花的干燥试验

物料量为100 g，干燥温度为50 ℃，预处理时间分别为0、0.5、1、2和3 min。

4)干燥金银花的正交试验

根据单因素试验结果，对金银花干燥温度、装载的物料量和金银花的预处理时间3个因素进行3个水平下的正交试验。用以研究确定其最佳水平，进而找出最佳的优化工艺条件。正交表选择L9(34)，详见表1。

1.4 各参数计算

绘制水分比随干燥时间变化的曲线，干燥速率曲线采用干燥速率随干基含水率变化的曲线。

表1正交试验金银花干燥各因素水平
Table1 Factors and levels of Honeysuckle on orthogonal test L9(34)

序号Number干燥温度/℃Airtemperatures物料量/gLoadingquality预处理时间/minPretreatmentperiods14550125010023551503

1)干基含水率Mt计算：

(1)

式中：Wt为任意干燥t时刻的总质量/g;G为干物质质量/g。

2)水分比MR计算：

(2)

式中：Mo为初始干基含水率/g·g-1；Me为物料干燥到试验结束的干基含水率/g·g-1；Mt为物料干燥到任意t的干基含水率/g·g-1。

3)干燥的速率DR计算：

(3)

式中：Mt1为物料干燥到t1的干基含水率/g·g-1；Mt2为物料干燥到t2的干基含水率/g·g-1。

1.5 干燥模型分析

干燥的数学模型用决定系数R2、均方根的误差RMSE和卡方检验值χ2共同表示。R2较大、RMSE和χ2值较小，干燥数学模型的拟合度较好。

(4)

(5)

(6)

1.6 评价指标

1)色差： CIELAB表色系统用于本试验(也叫表色系L*a*b*)，色差ΔE*间接反映色泽好坏，ΔE*值越小，金银花干燥前后色泽变化越小，表示产品颜色越好。

2)绿原酸：精密的吸取对照样本溶液与供试样本品溶液分别5～10 μL，并将其注入到液相色谱仪中，用高效液相色谱法检测其峰面积，计算金银花绿原酸含量。金银花绿原酸含量越高，表示干燥效果越好。

3)干燥速率：通过金银花干燥全过程所需要的时间长短来判断不同的干燥各因素对金银花干燥工程的影响。金银花干燥的时间越短，所消耗的热能越少，干燥效率越高。

2 单因素试验结果与分析

2.1 干燥温度对金银花干燥的影响

图1给出了不同干燥温度下金银花的水分比和干燥速率曲线，伴随着干燥时间的逐渐延长，金银花的水分比逐渐降低。在干燥温度较高时，干燥用时较短，水分比下降速度快。在40、45、50、55和60 ℃的温度条件下，金银花干燥的用时为14、13、7、4和3 h。由图中可以分析得出，金银花的平均干燥速率明显受到干燥温度变化的影响，温度较高时平均干燥速率也越大。降速干燥阶段覆盖了金银花的全部干燥过程，表明控制金银花干燥的决定因素不是外部干燥条件的变化，而是金银花内部细胞之间的水分扩散过程，这也是大部分农产品物料的普遍特性[16,17]。可能是随着金银花干燥的不断进行，物料含水迁移的路程逐渐增加导致[18]。干燥后的金银花产品色泽呈现浅绿色至黄绿色，干燥温度为60 ℃时部分金银花干燥后的颜色略暗，其余不同干燥温度下金银花总体感官品质均可以接受。

图1 金银花干燥曲线(不同的物料干燥温度条件下)Fig.1 Drying curves of honeysuckle under different temperatures注：预处理时间为0 min，物料量为100 g。Note：No pretreatment,loading quality was 100 g.

2.2 物料量对金银花干燥的影响

由图2可见，物料量分别为200、150、100和50 g时，对应干燥时间分别10、8、7和7 h。伴随着干燥时间的逐渐延长，金银花的水分比逐渐降低。金银花装载的物料量越多时干燥耗时就越短，但是时间缩短的幅度小于干燥温度对其的影响。由图2b可以看出，物料量越少，金银花的平均干燥速率就越大。不同的装载物料量条件下降速干燥阶段依然覆盖了金银花的全部干燥过程。表明物料量堆积的减少并不是加快表面水分汽化的有效途径，需要对金银花内部细胞之间的水分扩散过程进行研究和控制，才可以使汽化速率和内部水分扩散速率相协调，最终缩短其干燥时间[19]。

图2 金银花干燥曲线(不同的装载物料量条件下)Fig.2 Drying curves of honeysuckle under different loading quality注： 预处理时间为0 min，干燥温度为50 ℃。Note：No pretreatment,the temperature was 50 ℃.

2.3 预处理时间对金银花干燥的影响

图3为金银花的不同预处理时间的干燥曲线。金银花的预处理时间分别为0、0.5、1、2和3 min时，对应干燥时间分别7、6、5、4和3 h。由图中可以分析得出，伴随着干燥时间的逐渐延长，金银花的水分比逐渐降低。金银花预处理的时间越长，其干燥的耗时就越短，但是时间缩短的幅度小于干燥温度对其的影响。由图3b可以看出，预处理时间越久，金银花的平均干燥速率就越大，不同预处理时间之间的差异较明显。不同的预处理时间条件下降速干燥阶段依然覆盖了金银花的全部干燥过程。使用100 ℃水蒸气预处理，平均干燥速率明显提升，干燥时间表现出大幅度减少。通过水蒸气的预处理，金银花的细胞和纤维结构得到了一定程度的软化，这可能是全部或部分的原因，娄正等的研究发现水煮预处理时间对槟榔的干燥特性和组织结构影响较大[20]。

2.4 模型的选择

常用的薄层干燥数学模型见表2。

图3 金银花干燥曲线(不同的预处理时间条件下)Fig.3 Drying curves of honeysuckle under different pretreatment periods注：干燥温度为50 ℃，物料量为100 g。Note：The tempreture was 50 ℃,loading quality was 100 g.

由表3可见，全部9种模型的R2≥0.941 5，χ2≤6.8×10-4，同时RMSE≤0.024 1。其中，Page 模型、Wang and Singh 模型和Modified PageⅡ 模型的R2≥0.968 7，χ2≤8.0×10-5，同时RMSE≤0.007 8，用于模拟金银花的干燥过程效果较好。3种模型中，Wang and Singh 模型的平均R2值最大、平均χ2值和RMSE值最小，分别为0.989 6、3.7×10-5和0.002 7，因此Wang and Singh 模型是9个模型中最好的描述金银花热风干燥的模型。

表2 常用的薄层干燥数学模型Table 2 The frequently-used drying models of thin layer

3 正交试验结果分析

3.1 极差分析

从表4的试验结果可以看出，平均干燥速率最高的是试验7，其组合为A3B1C3。极差分析显示影响平均干燥速率的因素顺序为：A>B>C，即为：干燥温度>物料量>预处理时间。根据极差分析得出的较优组合为试验7，即：金银花干燥温度为55 ℃，物料量50 g，预处理时间为3 min。干燥温度、物料量和预处理时间对干燥速率的影响效果与单因素试验基本一致。

由表5正交试验极差分析表可知，对色差值影响顺序为：A>B>C，即为：干燥温度>物料量>预处理时间。根据极差分析得出的较优组合为A1B1C3，即：金银花干燥温度为45 ℃，物料量50 g，预处理时间为3 min。。

在9组试验中，绿原酸含量最高的是试验3，其组合为A1B3C3，绿原酸含量为11.23 mg·kg-1。根据极差分析得出的最佳组合为A1B2C3。即：金银花干燥温度为45 ℃，物料量100 g，预处理时间为3 min。极差分析显示对提高绿原酸含量贡献由大到小的因素为：A>C>B，即为：干燥温度>预处理时间>物料量。

3.2 方差分析

由表6的结果可以看出，在正交试验为0.05显著性水平的条件下，干燥温度对色差值和绿原酸都有显著的影响。金银花干燥温度越高，色泽越暗，同时绿原酸含量越低，平均干燥速率越大；金银花干燥温度越低，色差值得到明显降低，绿原酸也得到更好的保留，但平均干燥速率较低。在正交试验为0.05显著性水平的条件下，金银花装载的物料量对平均干燥速率、色差值和绿原酸均没有表现出显著的影响。在正交试验为0.05显著性水平的条件下，预处理时间对绿原酸有显著的影响，经过100 ℃水蒸气预处理的金银花在绿原酸保留上表现出优势，而预处理时间对平均干燥速率和色差值并没有显著的影响。

表4 正交试验的设计和试验得到的结果Table 4 Orthogonal experiment design and tests results

表5 金银花正交试验的结果极差分析Table 5 Orthogonal experiment analysis of range

表6 金银花正交试验的结果方差分析Table 6 Orthogonal experiment analysis of variance

注：显著性水平α=0.05。
Note：Significance levelα=0.05。

由极差的分析和方差的分析结果可以看出，金银花的预处理时间对保留的绿原酸含量有显著影响，而对金银花的平均干燥速率和色差值影响不大，因此考虑选择较优预处理时间为3 min。干燥温度对于金银花的色差值和绿原酸都有显著影响，同时干燥温度越高平均干燥速率也越高，但是色差值越大、绿原酸含量越低，较高的干燥温度严重影响金银花干燥后的色泽保持和绿原酸保留，干燥温度较低时，干燥时间会较大幅度的延长，从而引起干燥能耗的浪费，综合分析考虑好后选择干燥温度为50 ℃。物料量对于各项指标影响均较小，但是物料量过少会影响干燥效率，物料量过多会延迟干燥时间，增加能耗，综合考虑选择较优物料量为100 g。综上所述，A2B2C3为较优工艺，即：干燥温度50 ℃，物料量100 g，预处理时间3 min。

4 结论

单因素试验结果显示干燥温度、物料量和预处理时间均对金银花的干燥时间有显著影响，且金银花的热风干燥过程属于降速干燥。研究发现Page模型、Wang and Singh 模型和Modified PageⅡ 模型更适合用于描述金银花干燥过程；最优模型为Wang and Singh 模型。正交试验结果显示对于金银花的色差值，干燥温度是影响较大的显著因素；对于金银花的绿原酸含量，干燥温度和预处理时间是影响显著的因素，其中干燥温度的影响较大。正交试验较佳优化工艺组合为干燥温度50 ℃，物料量100 g，预处理时间3 min。

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