基片温度对真空蒸镀Ti/LiNbO3光学薄膜的影响

汤 卉，董鹏展，吕 杨

(哈尔滨理工大学 材料科学与工程学院，黑龙江 哈尔滨 150040)

集成光学器件具有微型化、高集成度和性能优良的优点,在大规模集成光路和全光通信网络中具有十分重要的应用前景,已成为集成光学研究的热点之一[1-3].目前，用于集成光学器件的光学衬底(基片)材料，多为铌酸锂(LiNbO3)晶体[4]，在其表面镀各种金属膜后构成具有各种功能的光子学逻辑器件，钛扩散铌酸锂光耦合器即是其中的一员.在铌酸锂基片上蒸镀高质量的钛薄膜，进而将钛扩散入铌酸锂浅表层即可制成钛扩散铌酸锂光耦合器.在这一制备过程中，对钛薄膜要求纯度高，平整度好，表面粗糙度低，蒸镀钛膜工艺的优化是问题的关键，现阶段尚未得到很好的解决.本文对这一问题开展探索，侧重研究在真空蒸镀制备Ti/LiNbO3复合光学薄膜过程中，不同铌酸锂基片温度对钛薄膜的形成、表观形貌、平整度的影响，从而优化基片温度.

1 实验

以Z向LiNbO3单晶为衬底(基片)，基片规格：φ12 mm×0.5 mm，光洁度200 nm，钛源用钛粉纯度：99.999%.

蒸镀前，将LiNbO3基片放入丙酮液中超声波清洗15 min，去除表面油污杂质后，用氮气吹干.实验在热蒸发真空镀膜机上完成，蒸镀参数：真空度8.4×10-4Pa，加热电流140 A，蒸发压强2.3×10-3Pa，基片温度分别为20、100、180、260、340 ℃，蒸镀时间20 min.

利用扫描电镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)对不同基片温度下蒸镀样品进行表观形貌和粗糙度研究.

2 结果与讨论

图1为放大倍数为3 000倍，不同基片温度下钛薄膜的SEM图，从图中可以看出，基片温度20 ℃时，蒸镀的钛薄膜颗粒排列疏松，呈多孔结构，有气孔生成，存在明显缺陷；基片温度100 ℃时，颗粒排列致密，局部有沟壑、针孔，平整度差；基片温度180 ℃时，钛薄膜颗粒堆积致密，缺陷少，无针孔，薄膜表面较平整；随着基片温度增至260 ℃、340 ℃，颗粒逐渐变大，颗粒堆积依然致密，趋于均匀，但出现极少量的凸起点.

图1 不同温度下钛薄膜SEM图

根据文献[5-7]，薄膜沉积和生长过程中决定膜聚集和生长的重要因素是吸附原子的表面迁移或迁移率.其中，基片温度对表面原子扩散有直接影响，当基片不预热或温度较低(≤100 ℃)时，如图1(a)和图1(b)，吸附原子在表面横向运动能量较小，薄膜表面的低谷不能及时被填平，导致薄膜表面积增大，表面能增加，容易形成大的缺陷和无规则的多孔结构.在图1(c)、图1(d)和图1(e)中，由于基片温度的提高，吸附原子的表面迁移扩散有所增强，薄膜变得致密，除仍有少许孔洞存在外，不再有大的缺陷.制作钛扩散铌酸锂光波导首要一步就是钛薄膜的制备，薄膜如果不纯或者过于粗糙，必然导致光波导损耗增大.因此基片需要预热，且预热温度不能低于100 ℃.

图2 180 ℃和340 ℃时钛薄膜AFM三维形貌图

图2为基片温度180 ℃和340 ℃下制备的钛薄膜AFM三维形貌图，从图中可以看出，基底上生长出了薄膜，形状不是特别规则，图2(a)中基片预热180 ℃制备的钛薄膜表面有大量细晶出现，分布均匀，有个别异常大的晶粒出现，部分钛被氧化成二氧化钛所致[8].图2(b)中基片预热340 ℃制备的钛薄膜表面晶粒大部分比图2(a)中的要大，呈现出一个个“小岛”，大部分“小岛”连成一片，部分区域没有“小岛”形成，出现“沟壑”，而且也出现类似2(a)中部分钛被氧化现象.

有研究表明原子的沉积过程[9-10]，受相应的激活能控制，因此薄膜结构的形成与基体温度Ts和蒸发材料熔点温度Tm的比值Ts/Tm密切相关[11-14].真空蒸镀钛薄膜，钛的熔点Tm为1 668 ℃，当基片温度Ts为180 ℃，则Ts/Tm<0.15，薄膜组织为细等轴晶，尺寸小，组织出现孔洞，如图2(a).当基片温度为340 ℃，则0.15

依据GB/T 3505—2000标准，钛薄膜粗糙程度可通过均方根粗糙度(Rq)大小来反映.计算公式如下：

(1)

图3 AFM二维形貌图

通过计算两种基片温度(180 ℃和340 ℃)下样品薄膜的表面均方根粗糙度(Rq)，发现180 ℃温度下薄膜的表面粗糙度(25.4 nm)小于340 ℃温度下薄膜的表面粗糙度(30.3 nm)，这是因为在一定范围内基片温度提升促使薄膜表面迁移率增大，出现较大的晶粒，导致表面粗糙度变大.而表面粗糙度增大，必然导致波导损耗也增大.综合前面所述，在温度不超过340 ℃的范围内，选择180 ℃作为基片温度是比较合适的.

图3给出了基片温度为180 ℃薄膜样品的原子力显微二维形貌图，扫描范围是10 μm×10 μm，图4给出图3形貌图中某一横截面的高度曲线.由图3、图4可以看出，薄膜表面存在有不同尺度的颗粒，在一定表面范围内，这些不同尺寸的颗粒分布均匀，在大尺度的高度起伏或者颗粒上有一些小颗粒或高度调制，呈现出一定分形特征.

钛薄膜生长界面形貌特征的形成，与形成吸附原子团时总自由能的变化有关.用体材料的热力学量表达，则形成半径为r的球形原子团的Gibbs自由能(ΔG0)可以用式(2)表示：

(2)

式中：σcv是凝聚相和气相间的表面自由能；ΔGv=(-kT/V)In(P/Pe)是从过饱和蒸气压P到平衡蒸气压Pe的凝聚相单位体积及自由能.

图4 AFM一维形貌图

3 结论

1) 基片预热一定温度可以改善钛薄膜的成膜质量，减少缺陷产生.

2) 在一定范围内，提高基片温度可以促进薄膜内结晶化，使晶粒变大，但同时会导致薄膜表面粗糙度增大.

3) 在一定范围内(不超过340 ℃)，基片温度过低或过高都会影响薄膜的膜质量，制作LiNbO3-Ti复合光学薄膜，选用180 ℃比较合适.