甘肃省冬季颗粒物浓度的数值模拟

王思潼, 王 颖,2*, 刘 灏, 秦 闯, 李 博, 刘 扬, 李雪超

1.兰州大学大气科学学院， 甘肃 兰州 730000 2.兰州大学, 半干旱气候变化教育部重点实验室， 甘肃 兰州 730000 3.中国人民解放军空军95605部队气象台， 重庆 402360

随着我国经济的快速发展、城市化进程的不断加快以及汽车保有量的迅速增加，我国空气污染形势已经从局地的煤烟型污染转变为区域性的复合型污染[1]. 空气污染不仅影响环境空气质量[2]，还会影响人类身体健康[3]，甚至影响区域气候的变化[4]，大气污染已成为制约当今经济社会健康发展的主要因素之一. 污染成因分析及防治对策研究已经成为大气科学研究的重点和热点内容[5]. 环境空气质量数值模拟作为大气环境问题研究的主要方法之一，在环境空气质量评估[6]、污染治理和环境管理[7]等方面有广泛应用.

甘肃省地处黄土高原、青藏高原和内蒙古高原三大高原的交汇地带，西部及北部均有沙漠，是西北乃至全国重要的生态屏障[8]. 甘肃省地形复杂、地貌多样，特别是中东部城市呈现四面环山、河谷地形等特点，导致了地区空气流动较差，不利于污染物的扩散和稀释[9]；西部的河西五市(酒泉市、嘉峪关市、金昌市、张掖市和武威市)受沙尘天气影响严重，这样特殊的自然条件和气象条件严重影响了甘肃省的环境空气质量，特别是冬季采暖期，污染物排放总量增加和不利的扩散条件使得颗粒物污染尤为突出. 《2017年甘肃省环境状况公报》和《2018年甘肃省环境状况公报》显示：不考虑沙尘天气过程影响，2017—2018年全省14个市州的颗粒物浓度有所上升，污染加重；2017年和2018年分别有13个和10个市州的可吸入颗粒物(PM10)浓度未达到GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准，分别有8个和6个市州的细颗粒物(PM2.5)浓度未达标. 2017—2018年14个市州的平均环境空气质量综合指数呈现下降趋势. 由此可见，甘肃省大气污染形势较为严峻. 因此，根据污染源排放特点和区域气象条件，以数值模拟为手段，分析污染物空间分布特征和污染程度，对采取针对性的污染治理措施进而改善甘肃省环境空气质量有重要意义.

国内外科研工作者利用WRF-Chem (weather research and forecasting model coupled to chemistry)空气质量模式对空气污染问题进行了大量的研究. 研究[10-18]表明，WRF-Chem对大气污染物(尤其是O3和PM2.5)的时空变化特征以及沙尘过程、光化学污染过程的模拟效果较好. 吴珂等[19]采用WRF-Chem对苏州市2015年12月发生的一次重污染天气过程进行模拟，并分析了颗粒物浓度的时空变化特征，通过统计学检验，得到WRF-Chem模式模拟的小时平均污染物浓度与实测值的相关系数较高(大于0.68)，表明该模式能够很好地模拟污染物浓度的日变化过程. 常炉予等[20]针对上海市2013年1月下旬出现的PM2.5持续重污染过程，采用WRF-Chem大气化学模式和污染物浓度实测资料相结合的方式对污染过程进行模拟，结果表明该模式较好地模拟出此次污染过程中PM2.5浓度的积累过程. 李霞[21]利用WRF-Chem模式模拟研究了关中地区秋冬季大气重污染期间PM2.5污染过程及相关污染源的相对贡献，并与观测数据进行对比，发现WRF-Chem模式能够合理地模拟研究时段内主要大气污染物质量浓度的时间变化和空间分布，为科学制定大气污染控制措施提供依据.

该研究基于MEIC清单，统计了甘肃省人为排放的颗粒物总量并分析了其空间分布特征，利用WRF-Chem 模式对甘肃省冬季(2019年1月)颗粒物浓度的空间分布特征进行模拟，并与环境空气质量国控监测点资料进行对比分析，评估WRF-Chem模式模拟的效果，以期为科学制定污染源的排放削减方案以及环境空气质量达标规划提供依据.

1 资料与方法

1.1 WRF-Chem模式及模式设计

1.1.1WRF-Chem模式简介

WRF-Chem模式是由美国NOAA预报系统实验室(FSL)开发的，气象模式(WRF)和化学模式(Chem)在线完全耦合的新一代区域空气质量模式[22]. WRF-Chem模式基于一种全新的大气化学模式理念，包含了详细的大气物理和化学过程处理方案. WRF-Chem模式的化学和气象过程使用相同的水平和垂直坐标系以及相同的物理参数化方案，不涉及时间上的插值，使用在线耦合技术避免了对风场、边界层参数等气象场的时间插值，减少了离线技术中的信息丢失[23]，并且能够考虑化学对气象过程的反馈作用.

1.1.2WRF-Chem模式设计

采用NCEP提供的全球30 s地形资料和水平分辨率为1°(纬度)×1°(经度)的FNL全球分析(Final Operational Global Analysis)资料作为WRF模式的初始场.

WRF-Chem模式的人为源清单分为两部分：中国区域采用的是根据第二次全国污染源普查(简称“二污普”)的甘肃省统计数据订正的清华大学研究开发的中国多尺度排放清单模型(Multi-resolution Emission Inventory for China，MEIC)v.1.3版本提供的2016年0.25°×0.25°的网格化排放数据；中国以外区域采用的是全球排放源清单HTAP (Hemispheric Transport of Air Pollution)提供的2010年0.1°×0.1°的网格化排放数据. 生物源清单选用MEGAN清单，水平空间分辨率为1 km. 生物质燃烧源清单选择FINN清单，水平空间分辨率为1 km，时间分辨率为24 h[24].

WRF-Chem模式模拟区域中心经纬度为100.500°E、37.567°N，选用三层嵌套网格，第一层网格数为120×120，水平分辨率为27 km；第二层网格数为255×245，水平分辨率为9 km；第三层网格数为480×390，水平分辨率为3 km，第三层网格覆盖甘肃省. WRF-Chem模式垂直分层27层，采用地形追随坐标. WRF-Chem模式时间为2019年1月1—28日，模拟前3 d作为模式的启动时间.

WRF-Chem模式的气象化学过程采用SAPRC99方案[25]，气溶胶过程采用包含了液相化学反应的MOSAIC气溶胶模型[26]，WRF-Chem模式采用Noah陆面参数化方案[27]，云微物理过程选用LIN等的方案[28]，此方案包含水的6种状态(水汽、雨、云水、云冰、雪、霰)，修正了饱和度调整及冰沉降[29]. 短波辐射传输过程选择Dudhia方案，长波辐射传输过程选择RRTM方案.

1.1.3统计方法

为定量描述WRF-Chem模式结果的准确性，选取相关系数(R)、平均绝对误差(MAE)以及均方根误差(RMSE)对WRF-Chem模式模拟结果进行验证，计算公式：

(2)

(3)

R反映了模拟值与观测值之间的相关程度和吻合程度；MAE反映了模拟值误差的实际情况；RMSE能够较好地反映模拟数据对真实数据的偏离程度，其值越小，说明模拟精度越高[30].

1.2 资料来源

颗粒物质量浓度数据来源于甘肃省环境监测站提供的14个市州33个环境空气质量国控监测点2019年1月颗粒物(PM10和PM2.5)的逐日监测资料，甘肃省14个市州及33个环境空气质量国控监测点的地理位置分布如图1所示.

图1 甘肃省环境空气质量国控监测点位置示意Fig.1 The location of national control environment monitoring stations in Gansu Province

2 结果与讨论

2.1 甘肃省主要污染物排放特征

2.1.1甘肃省排放清单及总体特征

基于MEIC清单(http://www.meicmodel.org)2016年1月的污染物资料[31]，利用GIS软件进行数据处理，统计了甘肃省包含工业源、电力源、农业源、民用源和交通源五大类型污染源，涵盖SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、NH3和CO 7种污染物的源排放特征. 其中，民用源包含了居民以煤、秸秆、柴薪为燃料利用炉灶进行炊事和采暖的排放. 根据“二污普”甘肃省的统计数据对颗粒物排放总量进行订正，2017年颗粒物的排放总量为6.49×105t，将其等比例分配到各月，得到1月甘肃省PM10和PM2.5的排放量分别为2.97×104和2.43×104t. 2016年1月甘肃省各类源污染物排放量见表1.

表1 2016年1月甘肃省不同排放源类型大气污染源排放清单

不同排放源SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、NH3和CO排放量的构成如图2所示. 由图2可知：甘肃省SO2的主要排放源为民用源、工业源和电力源，这三类源的SO2排放量占比较为接近，交通源SO2排放量占比最少；NOx的主要排放源为交通源，工业源和电力源排放量占比相当，民用源排放量占比最少；PM10的排放主要来自民用源，其次是工业源，电力源和交通源的排放量占比较少；PM2.5的排放情况与PM10类似；VOCs的排放主要来自民用源和工业源，交通源和电力源的排放量占比较少；NH3的主要排放源为农业源；CO的排放主要来自民用源，电力源排放量占比最少.

图2 甘肃省2016年1月不同排放源的主要污染物排放量构成Fig.2 The composition of different types of main pollutants in Gansu Province in January 2016

2.1.2污染源排放空间分布特征

7种大气污染物(SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、NH3、CO)的源排放空间分布如图3所示，网格分辨率为0.25°×0.25°.

图3 甘肃省2016年1月主要污染物排放量空间分布特征Fig.3 Spatial distribution characteristics of main pollutant emissions in Gansu Province in January 2016

由图3可见：SO2和NOx源排放分布相似，排放量高值集中在兰州市和嘉峪关市，次高值分布在金昌市、白银市、平凉市及天水市；PM10、PM2.5和CO源排放特征较为相似，排放量最高值均出现在兰州市，其次为嘉峪关市，较高值分布在临夏回族自治州、庆阳市、平凉市和天水市；VOCs排放量最高值分布在兰州市，次高值分布在庆阳市，较高值分布在嘉峪关市、金昌市和天水市；NH3排放量高值主要分布在河西走廊地区的张掖市、武威市等城市，其次东南部城市群排放量也较高. 总体来看，兰州市作为甘肃省的省会，人口和交通较为密集，又是我国最早的石油化工基地，因此除NH3外，其他污染物排放量均居全省之首；嘉峪关市分布以冶金等工业为主的酒钢集团以及工业园，因此污染物排放量也较大；而甘南藏族自治州和陇南市地处山地，当地工业欠发达且人口较少，各种污染物排放总量均较小. 《2016年甘肃省环境状况公报》显示：2016年，兰州市PM10、PM2.5和NO2排放量均超标；陇南市6种污染物排放量均达标；甘南藏族自治州除PM10以外，其他污染物排放量均达标. 污染源排放统计结果与污染物浓度特征基本一致.

2.2 颗粒物浓度数值模拟

2.2.1模拟结果的验证

该研究利用WRF-Chem模式模拟了甘肃省2019年1月颗粒物浓度，为了说明WRF-Chem模式模拟的可靠性，将模拟期间甘肃省14个市州33个环境空气质量国控监测点的颗粒物日均浓度模拟值与监测值进行对比，模拟期间各监测点颗粒物日均浓度模拟值与监测值的散点图如图4所示，颗粒物日均浓度模拟值与监测值的R、MAE以及RMSE如表2所示.

由图4和表2可见，PM10和PM2.5日均浓度模拟值和监测值的相关系数分别为0.544和0.597，且相关系数均通过了P<0.01的置信度检验，说明WRF-Chem 模式模拟甘肃省2019年1月颗粒物浓度较为可靠. 1月甘肃省PM10和PM2.5日均浓度模拟值分别为73.19和35.36 μg/m3，监测值分别为80.42和46.36 μg/m3，模拟值整体低于监测值；PM10和PM2.5浓度的MAE分别为31.11和17.72 μg/m3，RMSE分别为41.19和22.38 μg/m3，颗粒物的MAE和RMSE均较大，但均在合理的范围内，WRF-Chem模式模拟效果较好.

表2 颗粒物模拟检验结果

2.2.2模拟期间颗粒物浓度的逐日变化特征

甘肃省33个环境空气质量国控监测点颗粒物日均浓度模拟值与监测值的时间序列对比如图5所示. 由图5可见，甘肃省颗粒物浓度模拟值与监测值的逐日变化特征具有较好的一致性，但在1月10—12日模拟值与监测值存在较大偏差，这可能与气象场模拟误差有关. 在1月8—10日以及1月25—27日有2次污染过程，颗粒物浓度均显著上升. 由颗粒物浓度模拟值与监测值的时间序列对比可知，1月8—10日污染期间甘肃省PM10和PM2.5日均浓度模拟值分别为83.76和45.22 μg/m3，监测值分别为98.93和57.13 μg/m3，模拟值均低于监测值；1月25—27日污染期间PM10和PM2.5日均浓度模拟值分别为87.12和45.30 μg/m3，监测值分别为80.47和47.45 μg/m3，PM10浓度模拟值略高于监测值，PM2.5浓度模拟值略低于监测值，这表明WRF-Chem模式能够较好地反映污染期间颗粒物浓度变化.

图5 模拟期间甘肃省颗粒物浓度模拟值与监测值的逐日变化对比Fig.5 Comparison of the daily changes between simulated and monitored values of particulate matter concentration in Gansu Province during the simulation period

甘肃省河西地区(包括武威市、金昌市、张掖市、嘉峪关市和酒泉市)地势较为平坦，河东地区(包括兰州市、白银市、临夏回族自治州、定西市、庆阳市、平凉市、天水市、甘南藏族自治州和陇南市)主要为山地，地形复杂，而复杂下垫面的气象场模拟和空气质量模拟一直是数值模拟的难点. 此外，河西地区位于我国西部沙尘通道，受沙尘影响严重[32]. 2019年生态环境部发布的《2019年甘肃省环境状况公报》给出了河西地区和河东地区典型城市剔除沙尘天气前、后颗粒物浓度(见表3). 由表3可见：河西地区受沙尘影响的PM10浓度为14～18 μg/m3，PM2.5浓度为3 μg/m3；河东地区受沙尘影响的PM10浓度为5～8 μg/m3，PM2.5浓度为 1 μg/m3. 对比2组监测数据可以看出，沙尘传输对河西地区PM10的影响明显大于河东地区，但沙尘传输对这2个区域PM2.5的影响差异不明显. 因此，将甘肃省分为河西地区和河东地区进行分析，以评估WRF-Chem模式对不同地区的模拟效果.

表3 剔除沙尘天气前、后颗粒物浓度

河西和河东地区颗粒物日均浓度模拟值与监测值的时间序列对比如图6所示，其中河西地区环境空气质量国控监测点位11个，河东地区环境空气质量国控监测点22个. 由图6可见，模拟期间河西地区和河东地区颗粒物浓度模拟值与监测值的变化具有较好的一致性. 河西地区PM10和PM2.5日均浓度模拟值分别为51.74和22.21 μg/m3，监测值分别为70.49和36.29 μg/m3；河东地区PM10和PM2.5日均浓度模拟值分别为80.26和40.11 μg/m3，监测值分别为81.13和48.69 μg/m3. 河西地区1月4—19日PM10模拟值明显低于监测值，河西地区的PM10浓度观测结果显示，这段时间河西地区受到明显的沙尘传输影响，WRF-Chem模式没有模拟出沙尘输送的影响是导致模拟结果明显偏低的主要原因；1月19日后PM10浓度的模拟值与监测值较为接近. 河西地区和河东地区PM2.5模拟值与监测值随时间变化的一致性较好，但模拟值整体低于监测值，这与污染源统计和空气质量模式对二次污染过程模拟误差有关.

图6 模拟期间河西地区和河东地区颗粒物浓度模拟值与监测值的逐日变化情况Fig.6 Comparison of daily changes between simulated and monitored values of particulate matter concentration in Hexi and Hedong regions during the simulation period

2.2.3颗粒物浓度空间分布特征

为反映WRF-Chem模式对不同城市颗粒物浓度的模拟效果，按照行政区划将甘肃省33个环境空气质量国控监测点的颗粒物浓度平均到每个市州，得到模拟期间14个市州颗粒物平均浓度的模拟值，与对应的监测值的对比结果如表4所示. 由表4可见，颗粒物平均浓度的模拟值与监测值较为一致，总体可以反映颗粒物浓度的空间变化特征. 模拟及监测结果均显示，兰州市颗粒物浓度最高. 一方面，由于甘肃省工业布局的影响，兰州市的颗粒物排放量最大，且形成颗粒物的重要前体物——SO2、NOx和VOCs[33]的排放量高值区域均集中在兰州市，这些污染物能与大气中的氧化剂发生多种途径反应，生成二次有机气溶胶[34]；另一方面，兰州市地形呈现两山夹一河的“河谷地形”特征，尤其在冬季容易形成静风、逆温等不利的气象条件[35]，造成污染物不易扩散和稀释，且冬季供暖期燃煤等能源消耗增加，污染物排放增多[36]. 模拟与监测的次高值均集中在甘肃省东南部城市(天水市、庆阳市和平凉市)，陇南市、甘南藏族自治州、嘉峪关市以及金昌市颗粒物浓度较低. 从模拟值与监测值的偏差看，WRF-Chem 模式对天水市、庆阳市、临夏回族自治州以及嘉峪关市的模拟效果较好，对甘南藏族自治州以及张掖市的模拟有较大偏差，兰州市的颗粒物浓度模拟值高于监测值，这可能与污染源统计误差有关；河西地区颗粒物模拟值均低于监测值，WRF-Chem模式模拟未考虑沙尘输送的影响是模拟值偏低的主要原因.

表4 颗粒物平均模拟值与平均监测值的对比

WRF-Chem模式模拟的2019年1月甘肃省颗粒物(PM10和PM2.5)平均浓度空间分布如图7所示. 由图7可见，PM10与PM2.5浓度的空间分布较为相似. PM10和PM2.5浓度最高值均分布在兰州市，次高值分布在天水市、庆阳市南部、平凉市及陇南市东部，这些地区PM2.5浓度较高，可能与陕西省、四川省等地区的区域传输有关[37]. 甘南藏族自治州及河西地区颗粒物浓度较低，甘南藏族自治州的颗粒物浓度低值主要是排放量较低造成的，河西城市浓度较低的原因主要有2个方面： ①河西走廊因其地理条件和气候特征，年均风速较大，对污染物的扩散稀释能力较强； ②WRF-Chem模式没有考虑沙尘传输对颗粒物浓度的影响. 总体来看，WRF-Chem模式模拟的颗粒物浓度空间分布特征与《2019年甘肃省环境状况公报》结果基本一致.

图7 甘肃省2019年1月颗粒物平均浓度模拟值空间分布Fig.7 Spatial distribution of simulated value of the average particle concentration in Gansu Province in January 2019

3 结论

a) 甘肃省1月SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、NH3和CO的排放量分别为2.12×104、2.96×104、2.97×104、2.43×104、3.18×104、1.27×104和3.04×105t. 民用源、工业源和电力源为甘肃省SO2的主要贡献源；交通源为甘肃省NOx的主要贡献源；民用源和工业源为甘肃省VOCs的主要贡献源；民用源为甘肃省PM2.5、PM10及CO的主要贡献源；农业源是甘肃省NH3的主要贡献源. SO2和NOx排放量高值区域均分布在兰州市、嘉峪关市等工业较发达城市；PM10、PM2.5、VOCs和CO排放量高值区域均分布在兰州市；NH3排放量高值主要分布在河西走廊地区农业较发达的城市.

b) WRF-Chem模式模拟的甘肃省PM10和PM2.5日均浓度与监测值的相关系数分别为0.544和0.597，相关统计量表明颗粒物的模拟值与监测值相关性较好，说明WRF-Chem模式能够较好地反映甘肃省2019年1月以及污染过程期间颗粒物浓度的分布特征. 河西地区和河东地区颗粒物浓度模拟值与监测值在研究期间的变化具有较好的一致性. 河西地区PM10浓度模拟值低于监测值，这主要是因为WRF-Chem 模式没有考虑沙尘传输过程对颗粒物浓度的影响.

c) 颗粒物浓度的空间分布特征表明，受甘肃省工业布局、区域扩散条件和局部地形等综合因素影响，PM10和PM2.5浓度最高值均分布在兰州市；浓度次高值分布在天水市、庆阳市南部、平凉市以及陇南市东部，浓度较高值分布在临夏回族自治州、庆阳市北部和定西市；甘南藏族自治州以及河西地区颗粒物浓度较低.

d) 下一步研究中将考虑不同起沙机制对不同区域的影响，进一步提高WRF-Chem模式模拟结果的准确性.