内蒙古高原达里诺尔湖氟化物分布特征及成因

2024-02-16 12:59陈如汤宇烽杨军李滔王书航车霏霏郭云艳白凯
环境工程技术学报 2024年1期
关键词:结合态氟化物水溶

陈如,汤宇烽,杨军,李滔,王书航,车霏霏,郭云艳*,白凯

1.湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室,中国环境科学研究院

2.长江大学农学院,长江大学湿地生态与农业利用教育部工程研究中心

3.嘉兴市智慧环保与机动车污染防治中心

4.呼伦贝尔分站,内蒙古自治区环境监测总站

氟广泛分布于地理环境中,是卤族元素中电负性最强、化学性质最活泼的元素[1-3],也是生物必需的微量元素,但当其含量达到一定阈值时会对人体牙齿、骨骼、软组织器官等造成不同程度的损伤,极大地危害人体的正常生长发育[4-6]。氟化物作为环境污染物之一,经自然过程或人类活动进入湖泊水库,水体中的氟化物多以沉淀、吸附和络合等形式累积在沉积物中,由此导致沉积物中氟化物不断富集,成为水体氟化物的汇。蓄积在沉积物中的氟化物不仅会对底栖生物造成直接影响,还会在沉积环境条件发生变化时,向水体中释放,导致沉积物成为水生态系统中最重要的内部污染源,危害湖内的水生生物,进而威胁整个湖泊生态系统的稳定[7-9]。针对氟污染问题,已有不少学者就土壤和地下水中氟化物开展了大量研究,包括来源、分布特征、成因及风险评估等方面[10-14],而对其在湖泊水库中的相关研究较少,且多聚焦于湖泊水体[15-16],对湖泊水体和沉积物相结合的情况缺少较为系统的阐述。

达里诺尔湖地处内蒙古高原,是典型的寒旱区内流咸水湖泊,流域内人烟稀少,人类活动强度极低,生态状况良好,为内蒙古东部重要的水源地、渔业生产基地和许多珍稀鸟类的栖息地[17]。近几十年来,受特殊气候条件、寒旱区蒸发强烈和无出湖河流等自然特征的影响,达里诺尔湖的生态环境问题逐渐突显[18],湖区的氟化物浓度常年处于GB 3838—2002《地表水环境质量标准》劣Ⅴ类水平。基于高氟暴露带来的环境风险,深入调查研究达里诺尔湖的氟污染问题刻不容缓。目前,有关达里诺尔湖的研究主要集中在湖泊形态[19]、水生态[20]、有机碳[21]、无机碳[22]及重金属[18,23]等方面,针对其高氟问题的相关调查研究较少。因此,笔者对达里诺尔湖水体及沉积物中氟化物的分布特征进行详细调查,并在此基础上探讨相关环境因素对氟化物的影响,以期为深入了解达里诺尔湖的高氟成因提供基础数据,进而为干旱半干旱地区高盐度高氟湖泊的污染防控提供理论和科学依据。

1 研究区与研究方法

1.1 研究区概况

达里诺尔流域位于内蒙古自治区赤峰市克什克腾旗境内,流域面积为4 667 km2。达里诺尔湖(116º24'E~116º56'E,43º12'N~43º24'N)是内蒙古四大湖泊之一,也是赤峰市最大的湖泊,属典型的寒旱区封闭性内陆湖泊[24]。湖泊面积约200 km2,湖盆地势整体西低东高,最大水深13.00 m,平均水深6.44 m[25]。湖区位于干旱、半干旱区过渡带,年降水量约为300 mm,年蒸发量是降水量的5 倍多,约为1 600 mm。达里诺尔湖属堰塞湖,无外流河流,湖泊水量主要靠贡格尔河、沙里河、亮子河和耗来河4 条河流的注入及大气降水补给,其中贡格尔河、沙里河属于永久性河流,亮子河、耗来河属于季节性河流,4 条河流中入湖径流量最大的是湖东北岸的贡格尔河。近年来,受湖水补给水量小而损耗量大的影响,湖面逐年萎缩,盐类物质等不断在湖内累积浓缩,湖水盐碱度不断升高而形成了半咸水湖[22]。

1.2 样品采集与处理

依据《沉积物质量调查评估手册》[26]的相关要求,采用系统采样布点法,于2021 年9 月设置了41 个湖泊采样点,依次命名为DL1~DL41,采集上覆水和沉积物。同期采集入湖河流上覆水,贡格尔河采样点依次命名为GGR1~GGR21,沙里河采样点依次命名为SLH1~SLH12,亮子河采样点依次命名为LZH1~LZH9,耗来河采样点依次命名为HL1~HL6,实际共采集河流水样35 个。所有采样点使用GPS 定位,采样点具体分布情况见图1。上覆水样品通过有机玻璃采水器(5 L,HA/HL-CS)采集,水样置于润洗过的样品瓶中冷藏保存;表层沉积物样品采用彼得森抓斗式采泥器(ETC-200,中国)采集,样品采集后立即置于干净的聚乙烯自封袋中密封低温保存,转运至实验室进行冷冻干燥、研磨,过0.149 mm(100 目)尼龙网筛,保存备用。

图1 达里诺尔湖及其入湖河流采样点分布Fig.1 Sampling sites location of Dalinuoer Lake and inflowing rivers

1.3 样品分析与方法

水体pH 采用梅特勒pH 计测定。水体中氟化物浓度采用GB 7484—1987《水质 氟化物的测定 离子选择电极法》测定。湖泊沉积物总氟化物含量依据HJ 873—2017《土壤 水溶性氟化物和总氟化物的测定 离子选择电极法》测定。

本研究结合吴卫红等[27-29]提出的连续分级提取法,将沉积物中氟的形态分为水溶态、可交换态、铁锰结合态、有机结合态和残余态,其中前4 种形态统称为可提取态。具体测定步骤:称取2 g 泥样(精确至0.001 g),放至离心管中,加入20 mL 超纯水,加盖置于水浴振荡器(25 ℃)振荡40 min 后离心,取上清液测水溶态氟的含量;可交换态氟是在第1 步离心后的样品中加入20 mL 超纯水,振荡10 min 再离心,以此条件洗涤2 次后,加入20 mL 1 mol/L 的氯化镁溶液进行提取,振荡1 h(25 ℃)后,离心待测并洗涤;铁锰结合态氟是在上一步洗涤后的样品中加入0.04 mol/L 盐酸羟胺溶液20 mL,于60 ℃下振荡1 h,离心后测定并洗涤;有机结合态氟是在上一步洗涤后的样品中加入用0.02 mol/L HNO3处理的8 mL H2O2,氧化后,振荡加热(90 ℃)并晃动,直至H2O2被完全赶尽,再加入20 mL 3.2 mol/L 的醋酸铵溶液,于25 ℃下振荡0.5 h,离心后待测;残余态氟含量取总氟化物含量与前4 步形态氟含量之差。

此外,为分析达里诺尔湖氟化物的来源及分布影响因素,对沉积物中有机质含量、粒径分布等物理化学指标进行测定。有机质以沉积物中总有机碳(TOC)含量表征,取适量处理后的沉积物样品,用元素分析仪(Vario Macro,德国)测定TOC 的含量[30];沉积物中黏粒(<4 µm)、粉粒(4~63 µm)、砂粒(63~2 000 µm)的占比使用粒度分析仪(Masterizer-2000)分析测定。

1.4 质量保证与控制

所有试剂均为优级纯,试剂溶液均用去离子水配置。所有样品分析均设置3 次平行,试验结果以测试分析的平均值表示,3 次分析结果的误差小于10%。同时,用水系沉积物成分分析标准物质(GBW07366)和土壤有效态成分分析标准物质(GBW07413a)进行检验,保证精确度。

1.5 数据统计与分析

土壤及沉积物中氟化物以不同的赋存形态存在,影响着其生物有效性,并决定着释放的难易程度,因此,对氟化物形态稳定性进行评估非常有必要。沉积物潜在生态风险评估参照Singh 等[31]提出的稳定度风险评估标准(risk assessment code,RAC),当稳定度(SAC,为水溶态及可交换态氟化物的含量与可提取态氟化物总量之比)≤1%时,为极稳定;1%<SAC ≤10%时,为稳定;10%<SAC ≤30%时,为中等稳定;30%<SAC≤50%时,为不稳定;SAC>50%时,为极不稳定。

使用Excel 2021 软件对数据进行整理和统计分析;采用ArcGIS 10.8 和Surfer 软件分别绘制点位图和空间分布图,其余图形通过Origin 2021 软件绘制;不同形态氟化物及其与理化因子之间的相关性采用Pearson 相关性分析。

2 结果与讨论

2.1 达里诺尔湖水体中氟化物的分布特征

达里诺尔湖上覆水中氟化物浓度为3.91~4.61 mg/L,均值为4.41 mg/L(表1),为GB 3838—2002劣Ⅴ类水质。达里诺尔湖氟化物超标的问题由来已久,有研究表明,达里诺尔湖水体中的氟化物浓度早在1975—1976 年已达到2.50 mg/L[32],高于地表水Ⅴ类阈值(1.5 mg/L)。根据赤峰市生态环境监测站持续监测结果[33],2002—2020 年达里诺尔湖水体中的氟化物浓度持续超标,其中2011—2020 年水体中的氟化物浓度平均值高达3.91 mg/L。已有研究表明,内蒙古高原的湖泊或水库水体中的氟化物超标现象普遍存在,如杜昭宏等[34]于2003—2006 年对内蒙古自治区渔业水体中的氟化物污染状况进行了调查,发现氟化物浓度高的水体以湖泊、水库等大中型水体居多,如呼伦湖、达里诺尔湖、岱海和吐尔基山水库等,且氟化物浓度超过4.0 mg/L 的水体主要集中于内蒙古东部,以赤峰市分布最多。对比同在内蒙古高原湖区的岱海(4.77 mg/L)[35]和呼伦湖(2.36 mg/L)[15],达里诺尔湖的氟化物浓度明显高于呼伦湖,而与岱海相近,这可能是由于达里诺尔湖和岱海均为典型的内流湖,湖水常年无外泄,氟化物长期累积于湖内,同时水体蒸发浓缩导致氟化物浓度逐年上升。此外,相关研究表明,氟在碱性环境中易在水中溶解和聚集[36],达里诺尔湖水体pH 平均值为9.56,沉积物中氟化物在碱性环境中易向水体溶出、释放[37]。

表1 达里诺尔湖水体及沉积物物理化学指标Table 1 Physical and chemical parameters in water and sediments of Dalinuoer Lake

达里诺尔湖水体氟化物的空间分布如图2 所示。达里诺尔湖水体中氟化物浓度高值区主要集中在湖心及南部区域,低值区主要集中在北部沿岸尤其是东北部附近。达里诺尔湖水体中氟化物浓度在贡格尔河和沙里河等入湖河口处低于其他区域,其原因可能是入湖河流的注入对湖区河口周边的氟化物浓度起到稀释作用。

图2 达里诺尔湖水体氟化物的空间分布特征Fig.2 Spatial distribution characteristics of fluoride in water of Dalinuoer Lake

2.2 达里诺尔湖沉积物中氟化物的分布特征

2.2.1 总量及分布特征

达里诺尔湖表层沉积物中总氟化物含量为252.69~940.14 mg/kg,平均含量为643.07 mg/kg(表1)。目前,我国暂没有统一的湖泊沉积物氟化物环境质量标准,本研究采用土壤质量标准作为参照,可知达里诺尔湖沉积物中氟化物含量显著高于我国(478 mg/kg)和世界(200 mg/kg)土壤氟背景值的平均值,且39.02%的点位高于我国地氟病区平均值(800 mg/kg)[38]。

沉积物总氟化物含量的高值区主要集中在西南沿岸和湖心区,低值区主要分布在湖区北部和东部(图3)。湖区西南沿岸和湖心区域总氟化物含量较高,可能由以下几个原因造成:1)达里诺尔湖具有东浅西深的湖盆地势[23],沉积物中的氟较容易在地势低洼的地方富集,加之西南沿岸湖湾较狭窄,水体交换能力相对较差,氟化物在湖泊中自然沉积时易在西南沿岸累积。2)湖区西南部和湖心处于深水区,水动力条件较弱,水-沉积物界面的扰动作用较小,氟化物易在稳定环境中沉积[25]。对湖泊沉积物总氟化物含量与湖泊水深进行相关性分析(图4)发现,达里诺尔湖沉积物氟化物含量与水深呈显著正相关(R为0.80,P<0.01),证实了深水环境对沉积物中氟化物的显著影响。3)受湖底沉积物粒径分布的影响。已有研究表明[39-40],在自然环境下,沉积物中多数元素含量随粒径的变小而升高,一方面粒径越小其吸附能力越大,另一方面细粒沉积物一般具有氧化还原电位低、有机质含量高的特点,因此造成的氧化-还原环境更易使元素发生富集。相关性分析结果(图4)显示,达里诺尔湖表层沉积物中总氟化物含量与黏粒占比及粉粒占比均呈显著正相关(R为0.68 和0.71,P<0.01),而与砂粒占比呈显著负相关(R为−0.76,P<0.01),证实了表层沉积物中细颗粒物分布对总氟化物空间变化趋势的显著调控作用,细颗粒矿物具有较高的氟吸附量。黏粒占比及粉粒占比与有机质含量呈显著正相关(R为0.73 和0.66,P<0.01),佐证了上述观点,即较为细腻的黏粒及粉粒区域更利于氟的富集。

图3 达里诺尔湖表层沉积物总氟化物的空间分布特征Fig.3 Spatial distribution characteristics of total fluoride in surface sediments of Dalinuoer Lake

图4 达里诺尔湖沉积物各指标相关性分析Fig.4 Correlation analysis of indexes of sediments in Dalinuoer Lake

相对而言,湖区东北部和东部表层沉积物中总氟化物含量较低,其原因可能为该区域分别是达里诺尔湖第一和第二大淡水供给河流(贡格尔河和沙里河)的入湖口[22]。这2 条永久性河流的注入对湖区河口周边的氟化物起到冲刷和稀释作用,且该入湖口区的沉积物颗粒较粗,污染物吸附能力相对较弱。

2.2.2 赋存形态及分布特征

达里诺尔湖表层沉积物中各形态氟相对含量如图5 所示,其表现为残余态>有机结合态>水溶态>铁锰结合态>可交换态。水溶态氟和可交换态氟作为沉积物中对环境变化最敏感的氟化物形态,在碱性条件下极易释放,具有较强的迁移性和活性,易被生物吸收利用,被称为生物有效态氟[35]。达里诺尔湖表层沉积物中水溶态氟和可交换态氟含量分别为3.76~62.06 和0.08~0.37 mg/kg,平均值分别为34.23和0.20 mg/kg,在总氟化物中的占比分别为0.92%~6.88%和0.03%~0.04%。达里诺尔湖为矿化度高的湖泊,离子交换作用充分,使可交换态氟得到了释放。研究表明,碱性环境可促进吸附在阳离子上的可交换态氟与OH−发生交换,从而使其向水溶态氟转化,导致可交换态氟含量变少[41-42]。铁锰结合态氟是土壤中与铁、锰及铝的氧化物、氢氧化物或水合氧化物进行吸附作用或共沉淀的氟,是非生物有效态氟[12],本研究中铁锰结合态氟化物含量为2.43~43.83 mg/kg,平均值为16.16 mg/kg,占沉积物总氟化物含量的0.88%~10.72%。有机结合态氟是与腐殖质等土壤有机质络合或吸附在一起的氟,本研究中有机结合态氟含量为13.51~121.69 mg/kg,平均值为72.96 mg/kg,占沉积物总氟化物含量的4.91%~14.76%,在可提取态氟中占比最高,可能受湖泊沉积物中有机质含量较高的影响[23]。相关性分析结果显示(图4),有机结合态氟含量与有机质含量呈显著正相关(R为0.86,P<0.01),于群英等[43]的研究也证明了二者呈极显著正相关。残余态氟指主要赋存于矿质颗粒晶格内的氟化物形态,具有较高的稳定性,很难成为生物有效态[4],众多学者在不同的研究中均发现残余态氟是土壤和沉积物中氟最主要的赋存形态[27,35,44],这一现象在本研究中亦得到了证实,残余态氟的平均含量为519.51 mg/kg,占沉积物总氟化物含量的81.38%。

图5 达里诺尔湖表层沉积物氟的各种形态相对含量Fig.5 Relative content of various forms of fluoride in surface sediments of Dalinuoer Lake

相关性分析结果显示(图4),水溶态氟、可交换态氟、有机结合态氟与总氟化物的R分别为0.94、0.82 和0.90(P<0.01),铁锰结合态氟与总氟化物的R为0.58(P<0.05)。由图6 可知,水溶态、可交换态氟和有机结合态氟与总氟化物在空间分布上趋于一致,高值区主要集中在湖区西南沿岸和湖心,低值区主要分布在东北和东部,原因可能是受沉积水动力环境的影响。值得注意的是有机结合态氟呈现出深水区高于浅水区的趋势,这与赵万苍[21]对达里诺尔湖沉积物腐殖质的分布趋势研究一致。达里诺尔湖铁锰结合态氟化物与其他形态氟化物的空间分布差异较大,高值区主要集中在湖区北部沿岸,低值主要分布在西部和东部区域。

图6 达里诺尔湖表层沉积物可提取态氟化物的空间分布特征Fig.6 Spatial distribution characteristics of extractable fluoride in surface sediments of Dalinuoer Lake

2.3 达里诺尔湖氟化物的来源分析

富氟岩层是土壤、沉积物及水中氟富集的物质来源和地质基础[45]。达里诺尔湖是由火山喷发构成的堰塞湖[46],位于乌日根塔拉—西拉沐伦东西向大断裂上,湖盆东北及北部有变质碎屑岩、灰岩、火山角砾岩出露,东南部以粗粒花岗斑岩为主,湖区西北部则分布着大面积的玄武岩[47],这些变质岩和火山岩多属于含氟矿物。此外,内蒙古自治区已发现萤石矿床167 处,萤石矿保有资源储量居全国第一,达里诺尔湖所处的赤峰市为全区萤石矿主要分布地区之一[48]。萤石(CaF2)又称为氟石,作为硅酸盐矿物中最主要的含氟矿物,含氟量高达48%[49]。含氟矿物在底层矿床风化侵蚀、水岩交互等自然过程的长期作用下进入地表环境,这可能为达里诺尔湖中的氟化物提供了最初来源,最终经自然搬运及水文过程逐渐累积在湖泊内部。因此,达里诺尔湖流域氟化物含量较高可能与该区域的高氟地质背景相关。

达里诺尔湖经过漫长的地质演化过程,至今已沉积了大量的污染物,氟化物是迁移型污染物,沉积物中水溶态氟、可交换态氟和铁锰结合态氟在高pH 环境下可以相互转化,最终形成水溶态氟进入水体,并保持着动态平衡。达里诺尔湖沉积物氟化物赋存形态的分析结果显示,水溶态氟含量(3.76~62.06 mg/kg)远高于全球未受污染表层土壤的水溶态氟含量(0.50 mg/kg)及我国地氟病发生区表层土壤水溶态氟的平均值(2.5 mg/kg),且在可提取态氟中占比较高。水溶态氟和可交换态氟作为沉积物中对环境变化最敏感的氟化物形态,稳定性通常较弱。因此,沉积物中的氟化物能在一定环境条件下向水体中释放,从而可能成为湖泊水体中氟化物的主要内源。由图7 可知,达里诺尔湖水体中氟化物浓度与表层沉积物中水溶态氟及可交换态氟含量均呈显著正相关,进一步证实了水体中氟化物的富集受到沉积物中不稳定氟形态的影响。

图7 水体氟化物与沉积物水溶态氟、可交换态氟的相关性Fig.7 Correlation between water fluoride and water-soluble fluoride and exchangeable fluoride in sediments

2.4 环境因素对达里诺尔湖氟化物的影响

2.4.1 蒸发浓缩

达里诺尔湖水源补给主要靠自然降水和地表径流[50]。近年来,达里诺尔湖的湖泊面积呈现明显的萎缩趋势,一方面由于所处位置气候条件特殊,蒸发量常年远大于降水量;另一方面在全球气候变暖背景下,达里诺尔湖地区呈温度上升、降水量下降、蒸发量增加的气候暖干化趋势,加之入湖河流的入湖量近年来也在逐渐减少,达里诺尔湖水量长期收支失衡,湖泊面积不断萎缩[50]。达里诺尔湖作为寒旱区典型的内流湖,湖水的蒸发过程带不走溶质,因此,氟化物在湖内不断浓缩富集。相关研究表明达里诺尔湖水体盐化主要受蒸发浓缩作用[51],这佐证了达里诺尔湖受蒸发浓缩作用导致氟化物在湖水中的逐渐积累。通过达里诺尔湖水体氟化物浓度与湖面面积的相关性分析发现,达里诺尔湖水体氟化物浓度与湖面面积呈显著负相关(R为−0.60,P<0.05)(图8),即湖面面积越小,水体氟化物浓度越高,验证了湖泊萎缩导致水体中氟化物的浓缩富集。

图8 水体中氟化物浓度与湖泊面积的相关性Fig.8 Correlation between fluoride concentration in water and lake area

2.4.2 水化学类型

水化学类型反映了特定岩性环境和地球化学条件下的化学过程[53]。大量研究表明,水体中氟化物的富集和贫化与水化学类型密切相关[54-55],HCO3−、Na+富集的碱性环境对氟化物的富集更加有利[11],而Ca2+和Mg2+则会对氟化物的富集形成抑制作用[56]。达里诺尔湖为典型的盐碱性湖泊,矿化度高,阳离子含量特征为Na+>K+>Mg2+>Ca2+,优势阳离子为Na+,占阳离子总物质的量的90%以上;阴离子含量特征为,优势阴离子为和Cl−。达里诺尔湖湖水具有碱性、高钠、低钙的化学特征,其水化学类型为碳酸盐类钠组Ⅰ型[51],符合氟化物赋存的条件,利于达里诺尔湖氟化物的释放及富集。

2.4.3 入湖河流

由图9 可知,达里诺尔湖4 条入湖河流贡格尔河、沙里河、亮子河和耗来河水体中氟化物浓度分别为0.58、0.98、0.45 和0.32 mg/L,4 条入湖河流水体氟化物的浓度均低于湖体氟化物的浓度。因此,入湖河流水进入湖体时,对河口附近区域水体中氟化物具有较好的稀释作用,从而导致河口附近水体氟化物浓度较低。值得注意的是,入湖河流的汇入,只能在短期和局域尺度上稀释达里诺尔湖湖体氟化物的浓度,缓解达里诺尔湖的氟化物污染。而达里诺尔湖为内流湖,无法通过水量交换去除湖泊水体中的氟化物,在长期尺度上增加了湖体氟化物的负荷。在未来达里诺尔湖水位和水量不发生剧烈变化的情况下,达里诺尔湖湖水中氟化物浓度超标将成为常态。

图9 达里诺尔湖湖泊及入湖河流水体氟化物浓度Fig.9 Concentration of fluoride in the lake and inflowing river of Dalinuoer Lake

2.5 达里诺尔湖氟化物的潜在生态风险分析

水体氟化物浓度较高会对湖内的各种水生生物类群产生直接或间接的影响,危害湖泊生态系统健康[15]。达里诺尔湖水体中氟化物浓度超过GB 3838—2002 的Ⅴ类标准(1.5 mg/L),且超标2 倍多。因此,有关达里诺尔湖水体氟化物对水生生物的影响,应予以关注。

水溶态和可交换态氟化物由于其键合力微弱,迁移性相对较强,因而具有快速释放的能力和较高的生物有效性,其在氟化物可提取形态中的占比越高,沉积物中氟化物的生物利用性越高,潜在风险水平也越高。使用稳定度风险评估标准来评估达里诺尔湖沉积物氟化物潜在生态风险,结果见图10。达里诺尔湖表层沉积物中氟化物稳定度为4.90%~38.53%,平均值为26.27%,其中有65.85%的点位处于中等稳定状态,31.71%的点位处于不稳定状态,2.44%的点位处于稳定状态,表明达里诺尔湖沉积物中氟化物稳定性整体不强,处于中等风险水平,具有潜在可迁移性和生物有效性,有一定解吸释放的风险。氟化物水平可能会对湖泊生物群落造成生态危害,后续应持续关注达里诺尔湖的氟化物浓度变化趋势,并开展湖体中氟化物生物有效性的相关研究,以深入了解氟化物对达里诺尔湖水生态系统的潜在影响。

图10 达里诺尔湖表层沉积物中氟化物的稳定性累计频率Fig.10 Cumulative frequency of stability of fluoride in surface sediments of Dalinuoer Lake

3 结论

(1)达里诺尔湖水体中氟化物浓度为3.91~4.61 mg/L,平均值为4.41 mg/L。达里诺尔湖表层沉积物中总氟化物含量为252.69~940.14 mg/kg,平均值为643.07 mg/kg,且在空间上呈现西南部>中部>东北部的分布特征。达里诺尔湖表层沉积物中各形态氟占比顺序为残余态>有机结合态>水溶态>铁锰结合态>可交换态,除铁锰结合态氟含量外,其他形态氟的空间分布规律均一致,高值主要集中分布在西南部和湖心区。

(2)达里诺尔湖高氟水是环境长期演化的结果,在高自然本底值下,主要受寒旱气候、特殊水化学条件、入湖河流及内流湖蒸发浓缩特征等自然环境因素的共同影响。

(3)达里诺尔湖沉积物中氟化物稳定性整体不强,处于中等风险水平,水溶态氟对环境敏感且含量较高,这部分氟在一定环境条件下易向水体释放,从而成为达里诺尔湖水体中氟化物的主要内源。

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