武汉市大气污染物质量浓度变化特征及其与气象要素的关系

李 芬, 王文琦, 王筱雯, 杨 星,陈 锐, 杨 杰, 王博为

(1. 中南安全环境技术研究院股份有限公司, 湖北 武汉 430079; 2. 四川省地震局, 四川 成都 610041;3. 甘孜州气象局, 四川 康定 626000; 4. 四川省气象局, 四川 成都 610072)

0 引言

近年来,随着城市化进程的快速推进,人类活动对自然环境的影响也愈加增强.在城市里,由于有着大量人口的聚集,良好的环境对人们的生活和工作都有着重要影响.在影响城市环境的各类要素中,有害大气污染物最受人们关注.城市有害大气污染物主要包括:一氧化碳(CO)、二氧化氮(NO2)、臭氧(O3)、PM10、PM2.5和二氧化硫(SO2)等.这些污染物对城市综合环境会产生深入改变,影响居民健康和经济发展[1-3].而气象要素,如气温、气压、降雨、风速和风向等与大气有害污染物含量关系密切.杨超等[4]利用九江市地面监测站的PM2.5数据,分析了2014—2015年PM2.5与多个气象要素的关系,发现PM2.5质量浓度与能见度、温度、风速和降雨量存在负相关关系,高湿度天气更易导致重污染天气的出现.蒋璐蔓等[5]研究了四川盆地西北盆缘城市气溶胶污染特征,发现多个气象要素与气溶胶颗粒含量存在负相关关系,和平均气压呈现正相关关系.刘源[6]对辽宁省PM2.5时空分布规律和气象要素关系进行了研究,发现PM2.5有季节性的分布规律,风速对PM2.5的质量浓度影响小于相对湿度和风向.王涛等[7]利用Spearman秩相关分析法研究了郑州市气象要素与PM2.5和PM10的相关性,得到了气溶胶与气象要素的相关关系.此外,文献[8-11]在大气微粒与气象要素关系的研究也得出相似结论.

以往的研究往往偏重研究PM2.5和PM10与气象要素的关系,缺少对多元大气污染颗粒物的研究.其次,研究的样本空间较少,特别在针对某个城市的研究中,监测样本较少,影响研究的全面性.同时,以往少有研究分析武汉市大气污染微粒与气象要素的关系,部分研究[12-13]时间过早,参考性较弱.基于此,本文以武汉市为研究对象,对武汉市有害大气污染物在不同时间尺度上变化特点进行分析,研究污染物与气象要素关系,尝试解释污染物随时间变化的原因和污染物与气象要素的关系,从而寻找武汉市大气有害污染物的变化规律,为空气质量分析和污染防治提供思路和方法.

1 研究区域与数据方法介绍

1.1 研究区域及大气污染状况武汉地处长江中游,江汉平原的东部,是长江和汉江的交汇处.地形以平原为主,平原面积占81.9%,海拔高度大部分在50 m以下.从气候而言,武汉属于亚热带季风气候,降雨量充沛、热量充足,年均气温在16.5 ℃左右,年均降水量在1 300 mm左右,降雨主要集中在每年的6—8月,占全年降雨量的40%.全年日照总时间在1 800～2 000 h,年无霜期平均为242 d左右[14-15].

根据武汉市生态环境局统计,2018年,武汉市城区环境空气质量优良(AQI≤100)天数为249 d,优良率为70.1%,但空气质量为优(AQI≤50)的天数只有46 d,全年轻度污染85 d,中度和重度污染分别为17 d和4 d.2019年,全市空气质量优良天数为245 d,中度和重度污染天数分别为15 d和2 d,其中,臭氧(O3)成为首要污染物,PM2.5次之.由于武汉市特殊的地理位置,其对长江上下游及周边地区的辐射影响巨大,而区域内重工业产业链近年来也不断延伸,这也是导致武汉市有害大气污染物增加的原因之一.以往研究[16]也表明,武汉市PM2.5、PM10和NO2等质量浓度常有超过国家标准值的情况.由此可见,武汉市的大气污染防治需要持续性地投入力量,开展具有针对性的工作.

1.2 研究数据及方法研究数据包括2019年武汉市环境10个环境监测站的大气污染质量浓度监测数据,监测站具体信息见表1.数据基本集中分布在武汉市城市系统范围内,同时也有位于蔡甸区沉湖的监测点,监测面较广.监测数据包含了CO、NO2、O3、PM2.5、PM10和SO2质量浓度等6类数据,数据时间分辨率为逐小时与逐日.气象观测站位于蔡甸区与东西湖区相交处,观测内容包括降水、气温、气压和相对湿度等4类,时间分辨率为逐日,气象数据经过质量控制,去除了奇异值,以用于统计分析.

研究分析了6类大气污染物质量浓度逐时的变化情况,计算全年逐天、逐月污染物质量浓度平均值,分析3种时间分辨率上大气污染物质量浓度的变化特征,分析污染物质量浓度与气象要素的关系,利用污染物-气象要素样本空间,分析不同等级污染物质量浓度与不同量级气象要素的关系.本文根据结果,尝试探究引起污染物质量浓度变化的原因以及气象要素如何影响污染物质量浓度,为大气污染微粒防治提供参考.

分析中将用到Pearson相关系数[17](以下称相关系数),其计算公式为

p=

(1)

同时,考虑到气象要素间存在相互影响,计算了气象要素与污染物质量浓度的偏相关系数.研究使用的4个气象因子中,气温和气压存在明显的相互影响,因此,在讨论气温与污染物质量浓度关系时,将气压设为控制变量;在讨论气压与污染物质量浓度关系时,将气温设为控制变量.降水与相对湿度和其他要素并不存在明显的相互关系,因此,未对这2个要素开展偏相关研究.偏相关系数的计算将借助Matlab软件,计算结果包括R值和P值.R值含义与Pearson相关系数中的p类似,代表相关程度.P值为t检验结果,当P<0.05,说明拒绝原假设,变量间显著相关;当P>0.05,表明接受原假设,变量间不存在显著相关.

2 结果与讨论

2.1 污染物逐小时变化特点及分析分别计算10个观测点全年00∶ 00—24∶ 00每个时刻的CO、NO2、O3、PM10、PM2.5和SO2的平均质量浓度,结果如图1～3.可知,对同一污染物,各监测点有着相似的监测结果.

CO与NO2质量浓度(见图1)在24 h内有“下降—上升—下降—上升”双波峰、波谷的变化特征,且两类污染物均在04∶ 00—07∶ 00到达第一个波谷.CO质量浓度(见图1(a)和(b))每日凌晨相对较高,最高约为1.1 μg/m3;同时,每日10∶ 00左右出现另一个显著峰值,最高约为1.15 μg/m3,在16∶ 00—19∶ 00存在显著波谷,最低值约为0.83 μg/m3.NO2质量浓度(见图1(c)和(d))在夜晚23∶ 00左右达到峰值,约65 μg/m3,NO2质量浓度在每天16∶ 00左右达到最低值,不同站点监测结果显示最低值范围在15～37 μg/m3.

CO和NO2质量浓度逐小时变化特点或许与气象要素演化密切相关.白天温度高于凌晨和夜间,温度升高对空气对流活动影响显著,温度增高,大气热力湍流和对流与动力湍流共同作用使大气混合层高度增加,有利于污染物在垂直方向上的稀释和扩散;而温度降低时,空气的对流运动减弱,近地面空气向外辐射而迅速形成逆温层,不利于大气污染物质量浓度向外扩散和自身稀释.每天04∶ 00—07∶ 00,气温开始升高,污染颗粒扩散加速,因而出现第一个波谷.随着人类活动增加,污染物质量浓度逐渐上升,出现了上午的波峰.其后温度持续上升,形成了16∶ 00左右的第二个波谷.而后随着温度的下降,污染物质量浓度再次上升,形成第二处波峰[18-19].

O3与SO2质量浓度(见图2)在24 h内的变化特征均为显著单波峰“凸”型形态,两者分别在16∶ 00和11∶ 00—12∶ 00左右达到峰值.O3质量浓度(见图2(a)和(b))的最高值可以达到135 μg/m3,最低值则在11 μg/m3左右,SO2质量浓度(见图2(c)和(d))最高值和最低值分别为12.5 μg/m3和6.2 μg/m3.

O3质量浓度与阳光的光解效应关系密切,日照越充足光解效应越充分,大气中O3质量浓度也越高,而温度升高会加速这一现象,因此,O3质量浓度在13∶ 00后逐渐上升,达到峰值后随着日照减少与温度下降而降低[19].SO2质量浓度与人类活动关系密切,人类活动加强会促进SO2质量浓度的升高,如工厂污染排放和汽车尾气排放等.随着上午人类活动增加,SO2质量浓度上升,在进入12∶ 00后由于大气湍流对流作用而降低[8,20],这或许也是SO2质量浓度波峰在O3之前的原因.

PM10与PM2.5质量浓度(见图3)均有多波峰波谷的特点,整体而言,在每日22∶ 00至次日01∶ 00,2种污染物质量浓度存在波峰,每日11∶ 00—12∶ 00左右存在另一个波峰,第一个波谷出现在8∶ 00—9∶ 00,第二个波谷则在18∶ 00左右出现,这一结果与文献[19]研究成都市PM2.5污染质量浓度时间分布特点类似.PM10每日最高质量浓度在100 μg/m3左右,最低值在60 μg/m3左右.PM2.5每日最高质量浓度在60 μg/m3左右,最低值在38 μg/m3左右.

PM10与PM2.5质量浓度与气象因素和人类活动关系密切.每日在8∶ 00—9∶ 00气温上升,温度升高引起大气湍流和对流活动的增加,大气颗粒物被稀释和垂直方向上扩散使PM10与PM2.5质量浓度下降,从而形成了第一次波谷.而每日上午人类活动会逐步增强,污染物的排放造成PM10与PM2.5质量浓度在11∶ 00—12∶ 00的第一个波峰,12∶ 00后温度逐渐达到每日最高值,PM10与PM2.5质量浓度因大气活动下降,并在18∶ 00形成了第二次波谷.此后由于温度降低,大气活动减弱,不利于污染物的扩散和稀释,质量浓度再次出现上升.此外,若存在长时间的高温和持续性光照,大气中活跃的光化学成分会反应生成更多的气溶胶物质,进而生成更多的PM10与PM2.5,这也是影响2种污染物日变化的一个重要因素[21-22].

2.2 污染物质量浓度逐天分布特点及其与气象要素关系分析基于所有站点对同一大气污染物监测结果相似的特点,计算10个站点逐天监测结果的平均值作为当日污染物质量浓度值,并计算其与气象要素的相关系数和偏相关系数,相关系数与偏相关系数均通过α=0.05的显著性检验.逐日大气污染物质量浓度变化及与气象要素关系如图4所示.

图 4 2019年逐日大气污染物质量浓度变化及与气象要素关系

2.2.1气温与污染物质量浓度关系分析 从图4中可以看出,气温与CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5质量浓度均为负相关关系,相关系数分别为-0.28、-0.36、-0.11、-0.44和-0.58,说明气温越高污染物质量浓度越低.而气温与O3质量浓度呈正相关(见图4(c)),相关系数达0.81(见表2),有着极强的正相关性.偏相关分析结果也显示,当气压为控制变量时,气温与污染物质量浓度的P值均远远小于0.05,分别为1.64×10-6、0.04、5.36×10-5、0.001和1.29×10-9,R值分别为-0.25、-0.32、-0.18、-0.17和-0.31,与O3质量浓度的P值则为4.18×10-38,R值为0.61,也表明气温与污染物质量浓度存在较强的相关关系.

表 2 日均污染物质量浓度与气象要素Pearson相关系数统计

根据样本空间分布规律(图5),除O3外的其他污染物质量浓度在30 ℃以上时均有显著下降现象,经计算比例均超过20%.前文分析,气温与污染物质量浓度负相关的原因与气温升高带动大气湍流和对流关系密切,气温升高促进污染物扩散.同时,相关性分析结果也印证了气温升高或许会引起光化学成分物质如臭氧和醛类等因光解而质量浓度上升,这些成分会反应生成更多的二次气溶胶,从而更加大污染物质量浓度,这也是图4中气温与污染物质量浓度在夏季相关性更明显的原因[18-19].

2.2.2气压与污染物质量浓度关系分析 气压在年中时段较低,与CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5质量浓度呈正相关关系,相关系数分别为:0.19、0.36、0.22、0.42和0.52,与O3质量浓度呈负相关关系(见图4(c)),相关系数为-0.68(见表2),属于显著负相关关系.偏相关系数计算显示,在温度为控制变量时,P值分别为0.007、0.002、3.48×10-8、0.03和0.008,远小于0.05的门限值,R值则分别为0.14、0.27、0.28、0.23和0.56,表明气压与污染物质量浓度间为正相关关系.而气压与O3质量浓度的偏相关系数为0.001,R值则为-0.44,属于显著的负相关.

从气压角度分析,当某区域受高压气团控制时,中心气流将下沉,使气团处于较为稳定的状态,污染物不易扩散;当区域处于低压环境时,周围高压气团向低压区移动,使低压气团上升,带动了污染物的稀释和流动,从而降低污染物质量浓度[23].图5中污染物所占比例也基本随气压增高而增高,气压超过1 030 hPa情况下污染物占比低的原因在于全年平均气压超过1 030 hPa仅有6 d,样本量小,比例也较低.需要强调的是,气压受季节变化影响大,特别是受冬季风和8—9月副高盛行下沉气流的影响,此阶段的污染物质量浓度变化可能更为复杂,给研究结果增加了不确定性,而本研究较难获得风向等相关数据,未能更深入分析气压受其他要素影响时与污染物质量浓度的相关关系.

气压与O3质量浓度的显著负相关关系已有学者开展了研究,如杨景朝等[24]对成都地区的研究,结果表明当海平面气压场为弱低压时,O3污染越严重,这与一定位势高度上气流有关.由于本研究未能获得相关位势高度场上的观测数据,故只能从结果推论研究区气压与O3质量浓度负相关关系可能也受到了一定位势高度上气流的影响.

2.2.3相对湿度与污染物质量浓度关系分析 相对湿度与CO、NO2、PM10、PM2.5和SO2质量浓度相关关系存在差异,主要表现为:与CO和PM2.5质量浓度相关系数分别为0.16和0.07,但并不显著,特别是对PM2.5质量浓度而言可能是弱相关或无相关;同时与NO2、O3、SO2和PM10质量浓度是负相关关系,相关系数为-0.30、-0.53、-0.56和-0.26(见表2).

相对湿度与污染物质量浓度关系较复杂(见图4).相对湿度低时,表明大气中水汽含量低,水汽可散射太阳光从而减少大气中的光化学反应,降低NO2和O3的质量浓度(图4(b)和(c)).同时,水汽含量高时,污染微粒在吸湿特性影响下将持续增大,且高相对湿度容易使大气形成逆温层,降低大气的扩散能力,从而增加污染物质量浓度[25-26].高嵩等[9]研究发现,污染物质量浓度较低的时段多集中在相对湿度低于60%和超过80%的天气中,而污染物质量浓度较高的天气多集中在相对湿度为60%～80%的时候,这是由于相对湿度达到一定量级时,可消减光照作用,减少光解反应,这与图5中相对湿度与污染物质量浓度关系结果一致.

与此同时,相对湿度与污染物质量浓度的相关性也受到日照和云量的影响.随着日照变化,相对湿度也会产生对应波动,从而对污染物质量浓度产生复合影响.另一方面,当云量较多时会促使下层大气相对湿度增加;云量减少则会促进大气流通,降低相对湿度,亦会对污染物质量浓度产生影响.但本研究未能获取到对应的日照与云量数据,相关工作无法展开分析,仅能通过结果进行相关性推导,即日照和云量对相对湿度的作用或许会对污染物质量浓度产生综合影响,给分析结果带来一定的不确定性.

2.2.4降雨与污染物质量浓度关系分析 由于逐日降雨量小,从图4中较难识别相关性,因此,本文未给出污染因子与降雨量图.但通过计算发现,降雨和所有污染物均为负相关关系,与CO、NO2、O3、SO2、PM10和PM2.5质量浓度的相关系数分别为:-0.07、-0.19、-0.076、-0.26、-0.24和-0.17(见表2),相关系数虽然不大,但也说明了降雨对大气污染物存在抑制作用.

降雨和污染物质量浓度的负相关说明了降雨对污染物有显著清除作用,且从图5中降雨与污染物质量浓度关系而言,降雨量越大,污染物所占比例越低,而当降雨为0时,污染物统计样本量超过样本总量的90%.从原理而言,降雨对污染物清除主要有2类:云内清除和云下清除.云下清除主要是以降雨的形式捕捉大气中污染物,将其从大气中清除[8].同时,阴雨天气云层增加,不利于大气中的光化学反应,从而减少如O3等污染物的形成[27].

2.3 污染物逐月分布特点及其与气象要素关系由于月尺度可以更宏观地观察全年变化趋势,也可以看到污染质量浓度和气象要素的总体水平.本研究计算了污染物的月均值和气象要素的月均值,并对2种要素进行对比,结果如图6.由于CO与SO2质量浓度较低,绘图时分别扩大了100和10倍以适应图中坐标.以下结果均通过了α=0.05的显著性检验.

降雨在8—9月份较低(见图6(a)),此时段O3质量浓度较高,同时O3质量浓度在1—6月随降雨量的上升而上升,全年月尺度上相关系数为0.24.月降雨量在下半年普遍偏低,这可能是因为降雨在空间分布上有不均匀的特点,空间差异较大,夏季这一现象更明显,因此在月尺度上降雨和O3出现了正相关现象.但考虑到雷雨过后O3质量浓度亦会提升,因此也这一现象可能存在较为复杂的产生机理.降雨与CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5等污染物质量浓度均为负相关关系,相关系数分别为:-0.18、-0.24、-0.55、-0.23和-0.25(见表3).

表 3 月均污染物质量浓度与气象要素Pearson相关系数统计

O3质量浓度与气温全年呈正相关(见图6(b)),相关系数高达0.965,相关性极高.气温与CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5等污染物质量浓度均为负相关,相关系数分别为:-0.68、-0.71、-0.33、-0.89和-0.89(见表3).气温与污染物相关系数绝对值均较高,也说明了气温对污染物产生和扩散影响显著.

O3质量浓度随气压降低而升高(见图6(c)),相关系数为-0.90,属极强的负相关关系.CO、NO2、SO2、PM10和PM2.5等污染物质量浓度随气压下降而下降,相关系数分别为:0.66、0.78、0.54、0.87和0.85.气压的变化对PM10和PM2.5质量浓度影响十分显著(见表3).

相对湿度与O3和SO2质量浓度呈负相关关系(见图6(d)),相关系数分别为-0.66和-0.50.同时,与NO2质量浓度也呈负相关关系,相关系数为-0.0173.CO、PM10和PM2.5质量浓度与相对湿度均为正相关,相关系数分别为:0.39、0.35和0.57(见表3).

3 结论

研究利用武汉市主要大气污染物监测结果,分析了武汉市大气污染物在24 h、逐日和逐月的变化特点,分析了逐日、逐月时间尺度上,污染物质量浓度与降雨、气温、气压和相对湿度的关系,计算了污染物质量浓度与气象要素之间的相关系数以及分别以气压和气温为控制变量下的偏相关系数.通过样本空间,分析了不同等级污染物质量浓度与气象要素的分布特点.基于文章研究结果和分析内容,获得以下结论:

1) 污染物质量浓度在24 h内存在差异性变化.CO与NO2质量浓度有双“波峰-波谷”变化特征,O3与SO2质量浓度呈单波峰“凸”型形态,PM10与PM2.5质量浓度有多波峰波谷的特点,变化特点与每天气象因子变化及人类活动可能存在较为密切的关联.

2) 污染物质量浓度逐日变化形态和气象要素存在较为显著的关联.相关系数及偏相关系数计算结果均显示气温和气压与污染物质量浓度变化存在明显的相关性,或正相关,或负相关;降雨对污染物的消除作用十分显著,其中与O3质量浓度的关系可能还受到其他因素的综合影响;相对湿度与污染物质量浓度关系较为复杂,正相关性不明显,负相关性较为明显,且日照时数和云覆盖量可能与相对湿度共同作用对污染物质量浓度产生影响.

3) 月尺度上污染物质量浓度与气象要素关系显著.气象要素与污染物质量浓度的相关系数在月尺度上明显增加,正负相关性均更加突出,这与样本量的累计存在关联,但O3质量浓度与降雨、相对湿度与NO2质量浓度仍较为复杂.

本研究虽然对污染物质量浓度和气象要素的关系进行了分析,但研究也存在缺憾.由于缺少雷电、不同高度场和高密度气象站等数据,研究未能深入讨论气压、降雨和O3质量浓度的相关性.同时,由于缺少日照和云量的数据,相对湿度与污染物质量浓度的关系也未能更深入一步.此外,气压也受到冬季风及8—9月副高盛行下沉气流等影响,但因资料有限,未能就此方向开展研究.尽管研究留下了部分缺憾,但已获得的结果仍较为充足,可为相关研究提供一定参考,研究的不足也可为更深入的分析提供思路.