强制流动对Mg–9%Al 合金定向凝固组织演化的模拟研究

葛鸿浩，王永新，田锡天，陆如辉

1) 西北工业大学机电学院，西安 710072 2) 宁波勋辉电器有限公司，宁波 315827 3) 浙江工业大学机械工程学院，杭州 310023

镁合金具有低密度、高比强度和比刚度等优异性能，逐渐在汽车、航空航天和3C 产品等领域得到广泛应用. 镁合金的凝固组织直接决定其性能，而凝固过程的液相流动对组织和性能具有重要影响. 镁合金凝固过程中的液相流动包括热对流、溶质对流、凝固收缩引起的流动和机械搅拌等外部因素作用引起的流动等. 因此，研究镁合金凝固过程中的流动对凝固组织形貌、生长及成分分布的影响机制，对调控镁合金组织，提高其服役性能具有重要意义.

目前研究流动对合金凝固组织演化主要采用相场法（PF）[1]、元胞自动机（CA）[2]等方法. 朱鸣芳等[3-4]将CA 模型应用到Al–Cu 合金单晶粒和多晶粒在强制对流下的组织和成分演化. 随后，Sun 等[5-6]将元胞自动机与格子玻尔兹曼模型（LBM）进行耦合建立CA–LBM 模型，研究了对流下铝合金凝固过程中的枝晶形貌演化及溶质分布. 近期，Huo 等[7]也采用CA–LBM 模型模拟预测铝合金凝固过程中糊状区的渗透率，研究发现高冷却速率会导致低渗透率，且渗透率不仅与固相体积分数而且与晶粒尺寸和形貌有关. 曾红波等[8]采用相场法研究了强制对流下的Fe–C 合金定向凝固组织，强迫对流对定向凝固枝晶生长方向影响较大，研究表明，上游方向定向凝固枝晶粗大且生长速度更快，此现象随流速的增大而愈加明显. 此外，朱昶胜等[9]基于PF–LBM 模型研究自然对流对枝晶生长的影响，研究表明自然对流的存在将破坏枝晶的对称生长，上游枝晶生长速度大于下游枝晶. 随着计算机硬件的不断提高，近期，学者[10-11]基于图形处理器（GPU）加速的元胞自动机晶粒生长模拟逐渐成为热点，这将有助于合金凝固过程的大规模模拟，实现工程化应用目标.

然而，以上研究主要集中在以铝合金、铁碳合金等为代表的立方晶系合金的凝固组织演化研究，而以镁合金为代表的密排六方结构合金凝固研究较少. Wu 等[12]基于特定的邻居单元定义域捕捉规则实现了镁合金六重对称特征枝晶形貌的模拟，模拟实现了多个等轴晶与柱状晶的竞争生长.Yin 和Felicelli[13]采用正六边形网格单元作为元胞的基本单元，通过对周围6 个相邻单元的定义和捕捉实现镁合金六重对称枝晶生长的模拟，但是该方法及网格处理均较为复杂. 这些镁合金凝固组织模拟研究均未考虑流动对镁合金生长的影响.近年来，随着计算机硬件设备的发展及新型高效算法的开发，针对流动作用下的镁合金组织演化研究逐渐成为镁合金组织模拟研究的热点之一. 其中，杨满红等[14]采用改进元胞自动机模型和流场传输模型，研究对流作用下的镁合金等轴晶和柱状晶组织演变过程，模拟结果表明迎流枝晶生长较块，二次枝晶臂较为发达，背流端生长缓慢，二次枝晶臂较细小或没有二次枝晶臂. Zhang 等[15]采用固液气多相场和格子玻尔兹曼耦合模型研究镁枝晶生长过程中气孔演化过程，模型考虑了枝晶生长、气泡运动、界面变形、溶质传输、熔体流动等物理现象. 此外，Wu 等[16]开发了一种PF–LBM模型来模拟镁合金的等轴和柱状枝晶生长，二维情况下的镁合金枝晶在重力驱动的自然对流下呈现非对称生长，同时揭示了溶质偏析和溶质羽流的演化过程.

本文将欧拉多相流技术与元胞自动机方法相结合建立镁合金凝固组织演化模型. 有别于目前大多数元胞自动机模拟枝晶生长模型，由于采用欧拉多相流技术，模型中的网格单元不再只扮演像素点的作用，其将记录枝晶生长过程中相体积分数、溶质浓度、温度、液相流速、生长取向、曲率半径等信息，有效克服以往元胞自动机方法的网格敏感性问题，在中央处理器（CPU）并行模式下大幅提高计算效率.

1 模型及算法

本文将欧拉多相流模型与元胞自动机方法相结合构建了镁合金晶粒生长模型[17-18]，实现强制流动下Mg–9%Al（质量分数）合金定向凝固组织演化模拟，模型主要假设如下所示：

1）模型为两相模型，其对应的液相和固相体积分数（fl,fs）之和为1；

2）液相是不可压缩牛顿流体，枝晶间流动为层流；

3）固相始终保持静止，固液界面处考虑固相对液相的拖曳力；

4）材料热物性参数不随温度和溶质成分变化，均为常数；

5）模型中不考虑凝固收缩及固相变形.

1.1 控制方程

1.1.1 质量守恒方程

式中，t为时间，下标l，s 分别代表液相和固相， ρ为密度，f为体积分数，ul为液相流速，Mls为液相向固相的传质速率，表达式为

1.1.2 动量守恒方程

式中，P为压力；为应力–应变张量；Uls为液相与固相的动量交换量，即固液界面处固相对液相的拖曳作用；其中为相变引起的动量交换，而其中K为渗透率， µl为黏度；Fl为液相流动源项，本模型不考虑热溶质浮力作用时值为0.

1.1.3 溶质守恒方程

式中，下标l，s 分别代表液相和固相，c为各相的溶质浓度，D为扩散系数，Cls为液相向固相的溶质传输量.

模拟合金定向凝固时还需求解能量守恒方程，鉴于本研究模拟尺寸较小，流动对溶质场影响远大于对温度场，因此为了简化模型，本次模拟分析中温度计算采用冻结近似（Frozen temperature approximation），该处理方法与袁训锋等[19]研究进行处理类似，根据公式其中，T为当前温度，T0为参考平面处初始温度，x为当前位置坐标，x0为参考平面处坐标，T˙为冷却速度， ∆t为时间步长，G为温度梯度.

1.2 凝固传质模型

凝固过程中，固液界面处始终保持局部平衡和溶质质量守恒，方程表示为：

式中，和分别为固液相界面处的平衡浓度，而k为溶质再分配系数，其中T为单元温度， Tf为纯镁的熔点，Γ为Gibbs-Thomson 系数，ml为液相线斜率，δt表面张力各向异性系数取0.1，R为固液界面曲率半径，定义公式为，x、y为坐标，φ为界面单元的方向角φ=cos-1θ为晶粒形核后的特定晶向角.

根据固液界面的溶质平衡条件，在一个时间步长 ∆t内，固液界面中固相体积分数增量计算如下[20]：

式中，g表示形状因子，针对本文二维模型其计算方法如下所示：

其中，SΙ和SΙΙ分别为元胞最近邻和次近邻元胞的状态参数，n为邻胞数[4]，式中δ表示界面各向异性程度，由于微观组织生长模型为二维模型，枝晶结构为六重对称， δ取0.3[21].

1.3 元胞捕捉规则及算法

本模型采用正方形网格，元胞邻居定义为von Neumann 类型，即元胞的最近邻四个单元. 每个元胞存储三种状态：液态、界面和固态. 当液态元胞满足形核条件或者被界面元胞捕捉时才会转变成界面元胞. 液体流动发生在液态和界面元胞中，而凝固传质过程只发生在界面元胞中，当界面元胞完全凝固即液相体积分数小于阈值（fl<1.0×10-3）时将转变成固态元胞. 界面元胞具有捕捉周围元胞的能力，凝固过程中其捕捉规则为角点生长算法[22].

2 模拟计算

2.1 材料热物性参数

本文针对镁合金压铸行业中常用的AZ91D 合金开展模拟研究，鉴于该合金主要成分为Mg 和Al两种元素，其他元素含量较低，因此将AZ91D 合金凝固简化成Mg–Al 二元合金凝固. 表1 所示为模拟所采用的热物性参数，各热物性参数不随成分和温度变化，均处理成常数.

表1 模拟计算时所使用的材料热物性参数Table 1 Physical parameters of the materials used in the currentsimulation

2.2 模拟条件

本文针对液相三种边界流动状态对镁合金定向凝固组织的影响进行模拟研究，分别为静止、x方向流动、y方向流动. 计算域尺寸为200 μm×200 μm，元胞尺寸为1 μm×1 μm. 计算域初始成分为Mg–9%Al，左侧边界初始温度为864.29 K，并在计算域左侧预置初始晶核（详见图1 所示）. 鉴于前期的研究及压铸过程中铸件壁面薄、冷却速度快等特点，本模拟过程中计算域温度梯度为G=3000 K·m-1，冷却速度为100 K·s-1. 计算域中针对不同边界流态的边界条件设置如表2 所示，其中算例1 为静止，算例2 为x方向流动，算例3 为y方向流动，入口速度为0.001 m·s-1，入口温度和溶质浓度为边界单元的温度和溶质值. 所有边界均为无滑移边界，且枝晶生长到边界位置后停止生长，该单元流动也随即停止. 此外，本文算例采用Phase Coupled SIMPLE算法求解，当残差小于10-3时认为迭代收敛，进入下一时间步. 同时，本系列算例的时间步长为∆t=，其中 ∆x为元胞尺寸1 μm，完成单个算例计算大约需要1.5 h.

图1 预置晶核的初始位置及计算域初始温度（T0）和初始质量分数（c0）Fig.1 Initial position of the crystal nucleus and the initial temperature(T0) and concentration (c0) in the calculation domain

表2 各算例的边界条件Table 2 Boundary conditions for the simulation cases

3 模拟结果与讨论

3.1 x 方向流动对定向凝固枝晶生长影响

如图2 所示为无对流作用下单个晶粒定向凝固过程晶粒生长过程，其中图2（a～e）为固相体积分数演化过程，图2（f）～（j）为溶质质量分数分布变化结果. 为便于后续表述如图2（c）所示将枝晶根据取向标记成ab、ac和ad三个方向. 结果显示，凝固初期（图2（a～b）所示）预置晶核开始逐渐长大，并出现具有密排六方（HCP）晶体结构特征，呈现互为60°夹角的凝固组织形貌. 同时，界面处由于溶质再分配的存在，溶质逐渐富集在固液界面附近并向熔体远处进行扩散. 随着凝固进行（图2（c～d）所示），互为60°夹角的枝晶逐渐生长，并在枝晶前段区域出现扰动并萌发二次枝晶. 最后如图2（e）所示，二次枝晶臂开始长大并与一次枝晶臂呈现60°夹角. 模拟结果呈现HCP 晶体生长的组织形貌，与文献[23-24]中模拟结果较为一致，证明了模型的可靠性.

图2 无流动下定向凝固不同时刻凝固组织及溶质分布演化. （a～e）凝固组织; （f～j）溶质分布Fig.2 Evolution of the solidification microstructure and solute distribution at different moments of directional solidification without flow:(a–e) solidification microstructure; (f–j) solute distribution

为了进一步分析枝晶生长过程中尖端前沿溶质分布情况，如图3 所示为无对流作用下0.15 s 时枝晶中心线位置溶质分布结果，其中ab，ac，ad三条线分别为夹角为60°基准线. 结果显示，随着凝固进行，三个枝晶尖端固液界面均出现溶质富集现象，富集的溶质在扩散作用下向远处迁移. 通过进一步比较枝晶尖端前沿的溶质质量分数，三个方向枝晶前沿溶质富集程度较为相似，熔体中铝质量分数最大值均为0.107. 此外，该时刻下ab和ad方向枝晶长度较为一致，但均小于ac方向的枝晶长度. 这主要是由于算例中设置了x方向的温度梯度，导致ac方向枝晶尖端温度低于ab和ad方向. 因此，在相似的溶质场分布情况下其枝晶尖端具有更大的过冷度，形成较大的生长速度，最终ac方向枝晶长度大于另外两个方向的枝晶长度.

图3 无流动作用下0.15 s 时枝晶中心线处溶质分布结果Fig.3 Results of solute distribution along the centerline of dendrites at 0.15 s without flow

如图4 所示为x方向流动对枝晶生长及溶质场分布的影响，其中图4（a～e）为固相体积分数演化过程，图4（f～j）为铝溶质质量分数分布变化. 凝固初期，与无对流作用下的晶粒生长相似，预置晶核逐渐长大并出现分支，分支与主干枝晶呈现60°夹角. 随着凝固进行，由于x方向流动的存在，ac方向枝晶生长速度较其他两个枝晶快，并在凝固后期出现较发达的二次枝晶形貌. 与无流动下的枝晶形貌进行比较，其二次枝晶间距小于无流动作用下形成的二次枝晶. 同时，由于凝固过程溶质再分配的存在，随着凝固进行，溶质被排到熔体中，在熔体流动的作用下，ac方向枝晶前端排出的溶质被输运到枝晶后端，导致枝晶尖端区域的溶质质量分数减少，增加了凝固过冷度，最终使其生长速度大于其他两个枝晶.

图4 x 方向流动时定向凝固不同时刻凝固组织及溶质分布演化. （a～e）凝固组织; （f～j）溶质分布Fig.4 Evolution of the solidification microstructure and solute distribution at different moments of directional solidification without x-directional flow:(a–e) solidification microstructure; (f–j) solute distribution

为了进一步分析枝晶前端溶质场的变化对枝晶生长的影响，图5 所示为x方向流动作用下0.15 s时各枝晶中心线位置溶质分布结果. 结果显示，三个枝晶尖端固液界面前沿均出现溶质富集，比较枝晶尖端前沿的溶质质量分数可知，ac方向枝晶铝溶质质量分数最大值达0.103，较ab和ad方向枝晶固液界面处的铝溶质最大值低，约降低了5%.此外，图5 结果显示0.15 s 时ac方向的枝晶长度远大于ab和ad方向枝晶长度，且大于无流动作用时该时刻枝晶长度. 通过比较，x方向的流动使ac方向枝晶尖端区域溶质发生迁移，导致尖端区域溶质质量分数降低并具有较高溶质梯度，这将显著提高尖端区域的过冷度，加速枝晶生长. 同理，由于x方向的流动作用下，ac方向枝晶前端区域排出的溶质也更容易被熔体带到枝晶后端区域，从而使前端区域具有更大的过冷度，在溶质扰动的作用下最终形成较为发达的二次枝晶形貌. 由于溶质富集在枝晶后端，使ab和ac方向枝晶尖端区域溶质质量分数分别达到0.107 和0.108，较无扩散时的质量分数略高. 溶质含量的富集抑制了ab和ac方向枝晶的生长，使其在相同时间下的枝晶长度小于无流动下的枝晶长度. 同时，溶质的富集降低了过冷度使其凝固进行中未出现明显二次枝晶形貌，而无流动时ab和ac方向枝晶随着降温出现了明显的二次枝晶形貌.

图5 x 方向流动作用下0.15 s 时枝晶中心线处溶质分布结果Fig.5 Results of solute distribution along the centerline of dendrites at 0.15 s with x-directional flow

3.2 y 方向流动对定向凝固枝晶生长影响

如图6 所示为y方向流动时枝晶生长形貌及溶质场分布的结果，其中图6（a～c）为固相体积分数演化过程，图6（d～f）为溶质质量分数分布变化结果. 凝固初期，与无对流作用下的晶粒生长相似，预置晶核逐渐长大并出现六重对称结构. 随着凝固进行，由于y方向流动的存在，ab方向的枝晶生长速度快于其他两个方向的枝晶，并在凝固后期出现二次枝晶形貌. 而其他两个方向枝晶生长速度较小，且未出现二次枝晶形貌. 同时，由于凝固过程溶质再分配的存在，溶质富集在固液界面前沿，在y方向流动的作用下，ab方向枝晶前沿的溶质被运输到枝晶后端，并富集在另外两个枝晶生长前沿区域，影响其凝固生长，并最终呈现非对称生长. 图7 所示为y方向流动作用下0.15 s 时各枝晶中心线位置溶质分布结果，此处ab，ac，ad三条线分别为夹角60°基准方向. 通过比较枝晶实际生长方向（ab’和ac’）和基准方向（ab和ac）发现，y方向流动作用下，ab方向枝晶生长过程中向顺时针方向偏转约3°，而ac方向枝晶沿逆时针方向偏转约3°,ad方向枝晶生长过程中未发现明显偏转，其机理分析见本文3.3 节. 同时，三个枝晶尖端固液界面前沿均出现溶质富集，比较枝晶尖端前沿的溶质质量分数可知，ab、ac和ad方向的枝晶尖端前沿铝溶质最高质量分数分别为0.100、0.107和0.109，呈现递增趋势，这也说明了凝固过程中ab方向枝晶生长时排出的溶质随着流动被运输ac和ad方向枝晶生长区域，并产生了溶质富集，最终影响枝晶生长.

图6 y 方向流动时定向凝固不同时刻凝固组织及溶质分布演化. （a～e）凝固组织; （f～j）溶质分布Fig.6 Evolution of the solidification microstructure and solute distribution at different moments of directional solidification without y-directional flow:(a–e) solidification microstructure; (f–j) solute distribution

图7 y 方向流动作用下0.15 s 时枝晶中心线处溶质分布结果Fig.7 Results of solute distribution along the centerline of dendrites at 0.15 s with y-directional flow

3.3 流动作用对枝晶生长偏转的机制

如图8 所示为x方向流动与y方向流动作用下枝晶生长方向的偏转情况，其中x方向流动作用下0.15 s 时枝晶偏转角度小于1°，而y方向流动作用下0.15 s 时其中两个枝晶偏转角度已经达到3°.由于本文模拟过程中温度场采用温度冻结处理（Frozen temperature approximation），因此在流动作用时，枝晶生长时发生的偏转主要受溶质场变化影响. 本系列算例中固相溶质扩散迁移引起的溶质场变化远小于液相中扩散和流动共同作用下的溶质场变化，因此以下分析仅考虑液相溶质迁移.

图8 不同流动状态下各枝晶生长偏转情况. （a） x 方向流动; （b） y 方向流动Fig.8 Characteristics of dendrite deflection with different flow states:(a) x-direction flow (b) y-direction flow

本模型中液相溶质的控制方程如式（4）所示，考虑模型中密度为常数，假设某一时刻fl已确定，则式（4）可以简化成如下所示：

式（9）表示溶质场与对流、扩散都有关，而模拟结果显示无流动作用时枝晶生长未出现偏转.因此流动作用，即∇·(ulcl)值的变化直接影响溶质场分布，最终导致枝晶生长发生偏转. 考虑模型中流体假设为不可压缩流体，则∇·(ulcl)可简化成ul∇cl. 那么可通过获取界面单元ul∇cl值确定枝晶在生长时界面单元溶质变化情况. 当ul∇cl<0时，表示界面单元溶质质量分数由于对流作用出现富集效果，而溶质富集降低了液相线温度，过冷度也随之降低，Mls值减小，枝晶生长减缓. 相反ul∇cl>0时，表示界面单元溶质质量分数因流动作用而减少，导致Mls值增加，促进枝晶生长.

如图9 所示为x方向流动与y方向流动作用下枝晶界面单元ul∇cl值得分布情况，红色区域为ul∇cl>0即促进枝晶生长区域，浅蓝色区域为ul∇cl<0即抑制枝晶生长区域. 当存在x方向的流动时，ab，ac和ad枝晶尖端均出现因流动引起促进枝晶生长区域，其中ac方向该区域较枝晶中心线呈对称分布，因此枝晶生长过程中也呈现较为对称生长，其生长方向未出现明显偏转. 而ab和ad方向枝晶尖端区域呈现不对称分布，其枝晶生长发生较小偏转，由于枝晶长度较小其偏转角度小于1°.当存在y方向流动时，由于流速作用ul∇cl>0区域较枝晶中心线呈不对称分布，即促进枝晶生长区域发生了偏移，最终导致该区域枝晶生长方向发生偏转. 其中ab方向枝晶在尖端右侧具有优先生长的优势，最后导致该方向枝晶沿着顺时针偏转；而ac方向枝晶尖端受到流动干扰，在枝晶尖端下侧具有优先生长优势，导致其向逆时针偏转. 总之，枝晶生长过程中流动引起的ul∇cl值不对称分布是导致枝晶生长发生偏转的主要原因.

图9 不同流动状态下界面单元ul∇cl 值分布. （a） x 方向流动;（b） y 方向流动Fig.9 Distribution of ul∇cl with different flow states: (a) x-direction flow; (b) y-direction flow

4 结论

本文采用欧拉多相流技术与元胞自动机方法的模拟研究Mg–9%Al 镁合金定向凝固行为，分析了无流动、x方向流动和y方向流动边界下镁合金定向凝固组织及成分分布的影响机制，主要结论如下.

1) 无流动时镁合金枝晶呈现60°夹角的凝固组织形貌，并在凝固后期出现二次枝晶形貌，二次枝晶与一次枝晶呈现60°夹角，也证明了该模型的可靠性. 由于x方向的流动作用下，ac方向枝晶生长较快并出现发达的二次枝晶形貌，这主要是由于枝晶前端排出的溶质受流动影响被运输到枝晶后端区域，从而使前端区域具有更大的过冷度，提升了凝固驱动力.

2) 由于y方向流动的存在，ab方向枝晶较其他方向枝晶生长更快，并呈现不对称生长，部分枝晶生长发生偏转，这主要是由于ab方向枝晶前沿的溶质被运输并富集在另外两个枝晶生长区域，最终影响其凝固生长.

3)x方向流动作用下枝晶生长未发现明显偏转，而y方向流动作用下0.15 s 时枝晶生长发生偏转，偏转角约为3°，分析可知枝晶生长过程中流动引起的ul∇cl值在固液界面的不对称分布是导致枝晶生长发生偏转的主要原因.