伴随粒子中子检测系统发展及应用

2024-03-10 05:20叶龙建张东东杨振陈宇航
核技术 2024年2期
关键词:产额离子源爆炸物

叶龙建 张东东 杨振 陈宇航

1(大连理工大学 大连 116024)

2(中国工程物理研究院 流体物理研究所 绵阳 621900)

3(中山大学 广州 519082)

4(中国工程物理研究院 研究生院 绵阳 621900)

1 伴随α粒子中子检测系统原理及意义

1.1 应用背景及意义

随着高科技犯罪手段的采用,恐怖分子活动日益增多,他们通过走私非法获取、贩运爆炸物和放射性材料,往往将危险物藏在比较隐蔽或容易被混淆的位置。因此在安检和海关检查过程中,最重要的任务就是及时、有效将危险物检测出来,防止恐怖犯罪行为发生。在当今快节奏的世界贸易活动中,运输集装箱是走私、贩毒、运输爆炸物和核物质材料等危险非法物质的潜在手段,因此集装箱货物的高效非侵入式检查(Non-Instrusive Inspection,NII)对贸易和社会安全至关重要[1]。无损分析和成像方法对于货运集装箱的检测和维护国家安全越来越有吸引力,同时对来自世界各地材料、货物和人员流动等造成的影响也最小。常用的检测方法有X射线成像技术、化学蒸气颗粒分析法、电磁测量法和中子检测法等[2]。

基于X射线或γ射线的检测系统可以提供被检测物的形状及密度信息,但是无法得到被检测物的化学成分信息[3];热中子检测技术在测量隐藏爆炸物时速度较慢,不能探测C和O元素,可靠性不高[4];快中子检测技术是由氘-氚反应产生14 MeV的快中子与C、N、O发生碰撞产生易于检测的高能γ射线,从而确定待测物中C、N、O的含量,但是在检测和炸药具有相同的C、N、O含量的材料时可能存在误判的情况[5]。近年来,伴随α粒子中子检测法作为一种无损检测手段在国内外获得了广泛的应用,它是一种高精度时间、空间标记中子的主动质询方法,通过探测与中子产生相伴随的α粒子,结合中子飞行时间技术,由延时符合检测待测物质诱发的特征γ射线和诱发裂变中子,来鉴别和分析是否存在爆炸物或核材料等,以及其成分含量和位置等信息[6-7]。伴随α粒子中子检测技术可以有效排除杂散中子等本地干扰信号或不关联的信号,具有较高的信噪比;通过测定C、N和O含量以检测分辨出爆炸物,还可以用于检测核材料。

1.2 伴随α粒子中子检测系统

伴随α粒子中子检测系统主要包括:带α粒子探测器的中子发生器、γ探测器、快电子学系统、数据处理系统[8]等组件,可实现远程操控,保证了检测人员的人身安全。中子发生器是一个产生中子射线的装置,其实质是一种小型的粒子加速器,它把离子源、加速系统、靶、气压调节系统紧凑地集成在一根真空的陶瓷管内。中子发生器的工作过程是先对中子管内的灯丝进行加热,储存器释放出的氘气进入真空腔内然后给离子源施加电压。氘气在离子源电压下,电离形成等离子体,等离子体内带电粒子在加速电压的作用下形成离子束,轰击靶面,与靶内的氚原子发生核反应,从而释放出中子[9]。

伴随α粒子中子检测技术检测原理如图1所示。氘氚核反应时,刚好以相反方向发射出一个α粒子和一个14 MeV能量的中子,核反应方程式如式(1)所示。用位置灵敏位置α探测器测定α粒子的飞行方向,由反冲方向确定中子的飞行方向;采用伴随α粒子快中子飞行时间(Time of Flight,TOF)谱技术,即同时测量α和中子诱发的γ射线,再根据它们之间的时间关系,结合中子的飞行速度,确定了中子的飞行距离(设为z),就可以得到被测对象的空间分布[10]。

图1 伴随α粒子检测方法原理示意图Fig.1 Principle diagram of the accompanying α-particle detection method

而中子与待检测物质的C、N和O元素作用发生非弹性散射,核反应方程式如式(2~4)所示,分别发出能量为4.43 MeV、5.11 MeV、6.13 MeV的γ射线,通过测量快中子引起的非弹性散射特征γ射线,就可以确定物品中C、N和O元素的含量,据此判断待测物是否属于爆炸物[11]。伴随α粒子法可以确定C、N和O元素含量的空间分布图,实现对可疑爆炸物区域的空间定位检测。

空间分辨率是伴随α粒子中子检测技术的重要指标性能,分辨率的高低决定了该技术的应用价值和应用范围。伴随粒子成像的空间分辨率与α探测器的分辨率、α探测器与氚靶间的距离、快中子飞行时间谱的半高宽(Full Width at Half Maxima,FWHM)和束斑直径等因素有关。x、y方向的分辨率由束斑直径决定,直径越小分辨率越高,但是会带来氚靶使用寿命明显降低的技术难题。z方向的位置分辨率则是由快中子飞行时间谱的半高宽决定,目前该宽度可达到纳秒量级。α探测器的立体角决定了被标记中子的立体角和作用区域,相对于传统的中子检测方法具有自准直功能和3D成像功能,并且检测效率也进一步提高。

被α粒子标记的中子与危险物作用产生瞬发γ射线,与未被标记的中子产生的γ不关联,形成本底。通过α-γ符合的飞行时间谱,选出与α粒子相关联的中子产生的γ射线,减小中子与周围环境产生的强γ干扰信号,降低强γ辐射本底,提高信噪比,便于对γ谱进行分析[12]。

2 关键部件的发展与应用

2.1 伴随α粒子中子发生器

基于高精度时间、空间标记伴随α粒子中子检测技术的应用涉及一个最重要的问题就是中子的产生,这就必然需要一个产生中子的装置,即中子发生器,伴随α粒子中子管结构如图2所示。为满足该技术实际应用的需要和推广,中子发生器须具有轻便、体积小、中子产额稳定且较高、寿命长、操作方便、便于运输、安全等特点,据此国内外研制出了不同类型的中子发生器。

图2 带α粒子探测器的中子发生器原理结构示意图Fig.2 Schematic diagram of the principle and structure of a neutron generator with an α-particle detector

俄罗斯全俄自动化所(All-Russia Research Institute of Automatics,VNIIA)研制的ING-27是一种气体密封中子管[13],如图3(a)所示。D-T中子产额(2~7)×107n·s-1,工作寿命最大1000 h,是一套相对成熟的产品,被欧盟框架下的EU FP7 UNCOSS项目、俄罗斯KRI(Khlopin Radium Institute)、东北师范大学、中国工程物理研究院、中国原子能研究所(China Institute of Atomic Energy,CIAE)等广泛应用于伴随粒子标记中子检测系统。

图3 (a) 俄罗斯VNIIA的ING-27照片,(b) 美国Thermo Electron Corporation的API-120轮廓Fig.3 (a) Photo of ING-27 of VNIIA from Russia and (b) outline of API-120 from Thermo Electron Corporation USA

美国MF Physics研制的A-920型中子发生器[14]采用了交叉电磁场的Penning离子源,引出电压160 kV时可引出流强达到1 mA,产生最大中子产额109n·s-1,束斑聚焦至1 mm。美国的Purdue University采用该类型中子发生器开展了核材料的探测方法研究。

美国Thermo Electron Corporation是较早开展伴随粒子成像中子发生器研发的单位。其开发的型号API-120是一种轻型便携中子发生器[15],如图3(b)所示。采用密封型中子管、Penning放电离子源、SF6气体绝缘、自成靶设计,其功率消耗小于50 W,使用寿命可达1200 h,中子产额达到了(1~20)×107n·s-1,被美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory,ORNL)应用于核材料鉴别系统(Nuclear Materials Identification System,NMIS)中。

美国加州大学伯克利分校劳伦斯伯克利实验室(Lawrence Berkeley National Laboratory,LBNL)研制了多种类型用于伴随粒子成像研究的中子发生器。基于RF(Radio Frequency)离子源的紧凑型伴随粒子成像中子发生器[16-17],如图4所示。其功率100 W,采用靶负高压引出正离子的工作模式,束斑直径可达到1 mm。基于ECR(Electron Cyclotron Resonance)离子源的密封管式伴随粒子中子发生器[18],主要用于特殊核材料探测,D-D中子产额可达到106n·s-1,引出氘离子束流强度可达100 μA。

图4 美国Sandia国家实验室的RF源伴随粒子中子发生器结构及装置Fig.4 RF-source-associated particle neutron generator structure diagram and device photo at Sandia National Laboratory, USA

美国Sandia实验室2016年报道,研制出一台基于负离子RF源的带伴随α粒子的中子发生器[19],是一台动真空紧凑型的中子发生器。其亮点是负电荷氘离子,通过磁场偏转电子,束流中单原子氘离子比例100%,靶面束斑尺寸小(直径1 mm),高运行可靠性,可以脉冲和连续波运行,目前D-D中子产额达106n·s-1。

法国SODERN公司的中子发生器Genie 16[20],采用Penning离子源,中子产额可达2×108n·s-1,源高压靶接地设计,避免靶与α粒子探测器间电场分布引起击穿,被波兰应用于爆炸物的检测。

中国工程物理研究院肖坤祥等[21-22]研发过一套伴随α粒子型中子发生器,如图5所示。采用冷阴极Penning源引出正离子,靶上束斑直径小于5 mm,束流在25 μA;输入靶压80~82 kV时,中子产额达到5.5×107n·s-1,该中子发生器正常工作时间小于100 h;后续研制出一款高中子产额的中子发生器,当输入靶压155 kV时,产额超过1.1×1010n·s-1。

图5 中国工程物理研究院肖坤祥团队研发的中子发生器Fig.5 Neutron generator developed by the Xiao Kunxiang team of China Academy of Engineering Physics

东北师范大学自主研制了型号为NG-9中子发生器,最大产量可达4×108n·s-1,离子源电压在2~7 kV,加速极电压在100~120 kV,总重量为14.4 kg,建设成本约10万美元,该发生器可用于探测地雷,目前正处于模拟试验中[23]。

2.2 伴随α探测器

在评价α粒子探测器性能时主要考量以下几个参数:能量分辨率,即对于某一能量值,探测器能分辨两个相邻能量值之间的最小差值;空间分辨率,即探测器能识别相邻待测物的最小距离;时间分辨率,即重复测量相邻两次探测的最小时间差。而中子管中用的α粒子探测器一般为无机晶体材料,这种材料的探测器具有时间分辨率小、灵敏度高等优点,但存在能量分辨率差的缺点,不过适用于氘-氚反应产生的单能α粒子测量。α粒子探测器在伴随粒子成像技术中十分的重要,它的性能指标决定了空间分辨率的大小,α粒子探测器具有很好的位置灵敏度才能确定反向中子的坐标位置,这样才能更准确探测到爆炸物的位置。位置灵敏α探测器一般由响应屏、正方形截面的光纤束、光电倍增管(Photomultiplier Tube,PMT)组成,根据不同的响应屏材料研制出不同的α探测器。

评价无机闪烁体性能的主要指标为光产额、发光衰减时间、光子吸收厚度等。光产额越高,探测器的能量和空间分辨率越高;发光衰减时间越短,时间分辨率越好,一般要求发光衰减时间小于100 ns;光子吸收厚度越短,探测效率也就越高。

表1对比了典型的α粒子探测器闪烁体材料的各项指标参数,并列举了实际应用于伴随粒子检测系统中的工作性能[7,24-25]。

表1 典型的α粒子探测器材料对比Table 1 Comparison of typical alpha particle detector materials

清华大学徐四大团队的伴随系统采用ZnS:Ag屏[26],如图6所示,位置分辨率可达到Δx=Δy=3 mm,时间分辨率Δt为1.5~1.7 ns,能耐400 ℃高温。美国ANL(Argonne National Laboratory)进行API实验时同样采用了ZnS:Ag屏。美国Purdue University针对核材料的检测系统采用的自行设计的ZnO:Ga α粒子探测器,该α探测器的探测效率为88%,亚纳秒时间分辨率(Δt<0.7 ns),美国Thermo Electron Corporation的API-120中子发生器采用的就是这种探测器[14,27-28]。美国ORNL的密封管式伴随粒子中子发生器、法国SODERN的Genie 16D中子发生器、欧盟框架下的EURITRACK、C-BORD项目等均采用YAP:Ce无机闪烁体α粒子探测器[29],YAP:Ce晶体具有较高光输出和衰减时间闪烁特征,应用也较为广泛。

图6 清华大学ZnS(Ag) α探测器结构示意图Fig.6 Structural diagram of the ZnS(Ag) α detector at Tsinghua University

2.3 γ探测器

探测系统的能量分辨率的大小由γ探测器来决定,性能良好的γ探测器应该具有以下优点:足够好的能量分辨率可以很好地分离出C、N、O的峰;较大的峰总比,以便于从γ光谱中提取出有用信号;对于不同能量的光子具有较高的本征效率,以减少采集的时间;纳秒级别的时间分辨率等。常被用于做γ探测器材料的有氟化钡(BaF2)、锗酸铋(BGO)、参杂钛的碘化钠无机闪烁体(NaI:TI);溴化镧(LaBr3)和硅酸钇镥闪烁晶体(LYSO)是新型γ探测器,可进一步提高系统时间分辨率而被应用。典型的γ射线探测器如表2所示[30-32]。

表2 典型的γ射线探测器材料对比Table 2 Comparison of typical γ-ray detector materials

俄罗斯VNIIA的ING-27中子发生器采用了BGO晶体γ探测器,BGO晶体的主要优点是峰总比高和本征效率高;然而,BGO晶体的尺寸有限,能量分辨率较差,且价格相对昂贵。清华大学的爆炸物检测系统采用BaF2晶体γ探测器,BaF2晶体具有快速闪烁组分(0.6 ns)和全能量峰值效率高的特点,但光输出较低导致能量分辨率较差,且由于晶体和石英窗的价格导致其比较昂贵[33]。

NaI晶体γ探测器相对BaF2和BGO的来说,其全能峰效率和峰总比都较低,但是使用较大体积的NaI可以增加有效全能量峰值和峰值与总比;并且NaI晶体价格是BaF2和BGO的1/5~1/10,因而被欧盟框架下的EURITRACK、C-BORD项目[34]、ING-27型中子发生器等广泛采用。LaBr3晶体γ探测器[35]由于其高时间分辨率逐渐被应用于C-BORD项目、ING-27型中子发生器、波兰SWAN危险材料检测系统中;LYSO晶体γ探测器被用于东北师范大学研制的爆炸物检测系统中[36],如图7所示。

图7 (a) LaBr3(Ce)和NaI(Tl)闪烁探测器[37],(b) 东北师范大学用的LYSO晶体γ探测器[38]Fig.7 (a) LaBr3(Ce) and NaI(Tl) scintillation detectors[37], and(b) LYSO crystal γ detector used by Northeast Normal University[38]

3 标记中子探测技术应用情况

国内外均有成功研制出一套完整的基于伴随α标记技术的爆炸物检测系统,并开展了一系列试验测试工作,但是目前还未大规模装配应用。

从欧盟框架下的EURITRACK项目[39-43]到后来的C-BORD项目[34,44-45],近15年的发展,欧洲在伴随α粒子检测技术的应用处于世界先进水平,如图8所示。在EURITRACK项目基础下继续开展的CBORD项目旨在将高级辐射管理、下一代货物X射线、标记中子检查、基于光裂变和蒸发检测等5种检测技术结合使用至少两种独立的技术,以改善检查结果,并开发出第一个快速可移动标记中子检测系统[34](Rapidly Relocatable Tagged Neutron Inspection System,RRTNIS),在荷兰鹿特丹海港、匈牙利边境检查站等进行安装测试。

图8 EURITRACK项目的TNIS检测系统[35]Fig.8 TNIS testing system for the EURITRACK Project[35]

欧盟框架下的EU FP7 UNCOSS项目[46-49]开发的一种基于伴随α粒子中子探测技术,该检测系统开发了相匹配的数据采集、电子和数据分析软件,主要用于对水下的爆炸物进行检测和识别,并且可以根据C、N和O比例建立出的二维似然图评估爆炸物材料的威胁程度。

欧盟框架下的波兰国家核研究中心研究了一种用于爆炸物检测的便携式装置的SWAN危险材料检测系统[50-51],如图9(a)所示。在该系统的试验过程中,可在2~3 min内从中性材料中辨别出爆炸物。

图9 波兰SWAN危险物检测系统(a)和美国FNMIS探测系统(b)示意图Fig.9 Diagrams of SWAN Hazard detection system in Poland (a) and FNMIS detection system in America (b)

韩国在伴随粒子中子成像技术的研究取得了一定的成绩,2022年,韩国原子能研究所研发出一种用于检测航空货物中是否包含爆炸物的复合型检测装置。融合了6 MV X射线检测技术和14.1 MeV中子探测技术,可以识别金属、非金属矿物和有机物等16种材料[52]。

美国橡树岭国家实验室自2000年以来,开发了基于D-T聚变反应的伴随α粒子中子探测的核材料鉴别系统(Nuclear Materials Identification System,NMIS)[53-57],研制出低分辨率的NMIS或者FNMIS(Fieldable Nuclear Materials Identification System)系统[29],如图9(b)所示,以及高分辨率的先进便携式的中子成像系统(Advanced Portable Neutron Imaging System,APNIS)。低分辨率的NMIS在2004年已经应用于核材料探测,FNMIS于2015年完成交付使用,此外还开展了超级便携的探测系统的概念设计,该系统可直接由人体背带。

2021年9月,美国Sandia实验室计划为美国的国土安全建设新一代的港口检测技术,主要针对入境车辆和集装箱进行扫描,以发现包括辐射在内的潜在威胁[58]。俄罗斯KRI与APSTEC(Applied Physics Science and Technology Center)联合研制的用于行李包中爆炸物、脏弹、特殊核材料检测的便携式爆炸物检测装置(Portable Sensor for Expensive Detection Based on Nanosecond Neutron Analysis,SENNA)[59-60]。该装置针对行李箱中富氮爆炸物检测,经试验,在有干扰物品存在情况下,其典型的检测时间为4 min。

清华大学徐四大教授课题组在20世纪90年代搭建了一套检测爆炸物的伴随α粒子中子发生器系统,用于机场检测炸药和毒品等,据试验验证,检测炸药时的灵敏度为300 g,每小时可检测600件行李[61-62]。

东北师范大学与中国原子能科学研究院合作,采用俄罗斯ING-27型中子发生器,研制了一套爆炸物检测系统,如图10所示。利用该系统测试了包裹和腔体内爆炸物[63-65],在多种材料干扰的情况下可在3~5 min内检测出300 g的爆炸物。该装置还被用于对墙体内爆炸物的检测,在不同墙体厚度干扰下进行试验,检测时间最长为10 min,正确检出率可达80%以上[66-67]。

图10 东北师范大学与中国原子能研究所共同研制的爆炸物检测系统[57]Fig.10 Explosive detection system jointly developed by the Northeast Normal University and China Institute of Atomic Energy[57]

中国工程物理研究院王新华等[68]研制了基于伴随α粒子的中子飞行时间技术的隐藏爆炸物安检仪,中子发生器为俄罗斯的ING-27型,被用于安检通道内爆炸物、毒品和毒剂等违禁品的检测。何铁等[69-70]建立了一套基于伴随α粒子技术的快中子化学战剂无损检测系统,对沙林、VX、芥子气和亚当氏剂4种具有典型特征的化学战剂进行测量试验,该系统可以对化学站剂快速、实时无损检测。

表3总结了不同检测系统的试验测试结果。

表3 不同检测系统的试验结果情况Table 3 Test results of different detection systems

4 技术展望

基于高精度时间、空间标记D-T中子质询的材料性质检测技术,国内外均进行了深入的研究,关于离子源的设计和各种探测器的研究都在不断进行优化,建立起完整的中子质询和检测系统被应用于海关、港口的集装箱、机场行李箱等地方进行试验。目前,伴随α粒子中子检测系统还普遍存在检测功能单一、集成效果较差导致整个系统体积较大、探测器探测效率较低导致探测时间较长、主要部件中子发生器存在使用寿命低和中子产额少、对操作者的专业知识要求较高及工作的安全性受到质疑等问题,针对以上问题提出以下技术展望:

1)多种检测方法搭配组合。根据实际的应用需求,将来的爆炸物检测不仅局限于一种检测装置,欧盟框架下的C-BORD项目结合多种检测方法,可先大面积地检测,然后再针对可疑区域进行专项检测,可针对不同的材料选择不同的检测方法,旨在提高检测的效率和准确性,是将来海关、港口、安检口对核材料、爆炸物、化学战剂、毒品等材料一体化检测的需求趋势。

2)检测系统模块化发展,实现快速拆解和组装。对于伴随α粒子中子成像检测系统应逐渐趋向于快速可移动标记中子检测系统(Rapidly Relocatable Tagged Neutron Inspection System,RRTNIS),针对不同的应用环境,可以快速的对检测系统进行拆解和重新组装,发展便携式的检测装置更是一种趋势所在,以便于从军事、国防用途向商业、勘探、医疗等用途的转换。尤其是便携式现场应用,安全防护屏障最小化和远程无线操作将成为一种可能。中子发生器必须重量轻、小尺寸、能单人携带,不需要笨重的电缆或电子控制模块,保障成像系统的高空间分辨率。此外,系统应尽量减少其移动和运输方面的监管复杂性,并且可用于日常连续作业,减少维修/维护工作和更换器件的复杂性。

3)优化Penning离子源结构,提高D+粒子含量。伴随α粒子中子成像检测系统的关键装置是中子发生器的研制,中子发生器的研制关系到整个检测系统的性能。目前针对伴随α粒子成像系统中子发生器主要采用的Penning离子源,该离子源具有结构简单、体积小巧、功率小等优点,但是存在单原子D+离子比例低,从而导致中子产额较低的缺点。分析时间过长是系统应用中的一个主要问题,中子产率是优先考虑的,离子源的研究仍然是突破伴随α粒子成像系统中子发生器的关键所在。

4)深入研究探测器材料,发现性价比更优的材料。对于探测器的研究也是伴随α粒子中子成像系统研究的重点,α粒子探测器多采用YAP闪烁体,γ探测器在对比下多采用NaI(TI)晶体和LaBr3(Ce)晶体,NaI(TI)晶体性价比高,采用LaBr3(Ce)晶体则是弥补了NaI(TI)晶体类型γ探测器的缺点。探索新型材料制作探测器,期许一种既便宜又高效的探测器材料出现。同时,探测器的位置对能量分辨率和时间分辨率都存在影响,探测器的安装位置值得进一步研究。

5)简化操作系统。在研究中子发生器在伴随α粒子中子成像系统中使用的有效性时,还应考虑系统集成时的便利性、操作的简单性、容错性、安全性、可靠性、服务需求和维护的可及性。中子发生器必须更容易集成到伴随α粒子成像系统中,最好采用模块化的方式,允许部件的更换和现代化。命令窗口可独立出来,以允许在选择操作系统时的灵活性和直接使用,实现对中子发生器工作原理知之甚少的技术人员自主或半自主模式使用。

作者贡献声明叶龙建负责论文构思、起草文章;张东东负责论文写作与修改;杨振负责文章内容指导;陈宇航负责对文章的知识性内容做批判性审阅。

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