主动式多重性方法对黄饼中铀定量的模拟研究

张浩然 张焱 胡文兴 瞿金辉 刘世梁 王仁波,

1（东华理工大学 放射性地质与勘探技术国防重点学科实验室 南昌 330013）

2（东华理工大学 核技术应用教育部工程研究中心 南昌 330013）

3（泛华检测技术有限公司 南昌 330013）

铀酸盐型黄饼是我国水冶提铀方法所生产的重要产品［1］。一般认为其主要成分包括重铀酸钠、重铀酸氨、硫酸铀、铀的氢氧化物以及其他形式的铀的氧化物［2］，主要同位素为238U和235U［1］。传统铀定量采取包括电位滴定法［1］、重量法［3］、分光光度法、荧光法、电感耦合等离子体质谱法等化学方法［4］，但其往往需要经过繁琐的制样步骤，同时影响因素较多，检测周期长，无法实现实时测量；除化学分析方法外，铀的放射性检测方法也是一种铀含量测定的有效方法，γ能谱法较为简便，通过测量标样和样品中由238U和235U发射的能量为185.7 keV和1001 keV的特征γ射线［5］建立工作曲线，便能够求得待测样品中铀的含量，但对于体积较大的样品，特别是诸如黄饼等容易自屏蔽或者被基体材料屏蔽探测难度较大的样品，γ能谱法测量会出现较大的误差；2015年，张坤明等［6］采用了主动激发铀材料的脉冲中子-裂变中子法来模拟铀黄饼的检测，并通过MCNP（Monte Carlo N-Particle Transport）模拟的方式验证了方法的可行性，但该方法的测量结果受到样品外形限制严重。

中子多重性测量方法是一种无损分析方法，是在中子符合测量方法的基础上发展出来的可裂变材料的测量方法，通过装置测得样品的中子多重性分布，即可获得样品信息。同时，由于该方法不需要标样进行刻度、测量时间短以及精度高等优点，目前广泛应用于核安保与军控核材料核查等方面。根据是否使用激发源对测量材料进行诱发，多重性测量也分为被动式多重性测量与主动式多重性测量［7-9］。

238U中子自发裂变的中子发射率为13.6 kg-1·s-1［7］，发射率较低。2013年，Goddard等［10］使用超热中子多重计数器（Epithermal Neutron Multiplicity Counter，ENMC）对铀氧化物进行了被动式多重性方法对材料中的铀含量进行了测量，但由于装置样品腔的限制，测量样品的质量有限且单次测量时间长。再加上材料本身对中子的慢化吸收作用，直接测量往往不能得到较为理想的结果。

2021年刘枫飞等［11］利用MCNPX模拟研究了241Am-Be源与241Am-Li源两种激发源对低浓缩等材料的主动式多重性测量，计算结果显示，241Am-Be源更有利于低浓缩铀样品的检测。

因此，通过选择合理的中子源对含量更低的黄饼材料进行多重性定量分析研究，对黄饼材料的无损、快速、非制样定量检测具有重要意义。本文采用主动式多重性测方法对黄饼材料中的铀总量定量方法进行模拟分析，根据泛华检测技术有限公司研发生产的多重性测量装置FH-NCM/S1建立模型，利用MCNP程序模拟测量过程计算结果。通过对比测量效率选择合理的中子源，再通过编写程序模拟主动式多重性方法测量与计算过程得到的238U的质量后依据丰度信息反推铀总量；最后开展样品中子自屏蔽效应与含水量的变化对样品测量带来的影响研究，并加以修正。

1 测量原理与模拟方法

1.1 主动式多重性测量原理

主动式多重性测量方法基于一重计数率（S）、二重计数率（D）和三重计数率（T）来分析样品的增殖因子M与诱发裂变率F等信息［12-13］，式（1）～（3）表示了多重计数率S/D/T与M、F的关系，通过式（2）、（3）联立解得M与F，然后根据式（4）便能够求得待测样品中铀的总质量。但是公式中大部分计算参数均需要在计算前获得，由于黄饼材料中低原子序数核素较多，样品本身对中子的慢化和吸收作用带来的中子自屏蔽效应会直接对测量结果造成影响，所以对不同样品进行参数的选取与修正就尤为重要［14］。

式中：S0表示241Am-Be源的计数率；B为本底计数率；Ss为黄饼样品对源中子的散射和自屏蔽；F表示样品诱发裂变率，s-1；M为中子增殖因子；ɛf表示诱发裂变中子探测效率；vs1、vs2、vs3表示激发源诱发铀裂变的1、2、3阶矩，vi1、vi2、vi3表示诱发裂变中子二次诱发铀的1、2、3阶矩；fd表示二重符合门因子；ft表示三重符合门因子。

式中：C为装置的耦合系数，由标准样品刻度得到；mU为样品中铀的总质量；F238激发源诱发238U裂变的裂变率；f238为238U的丰度；Y为激发源的中子产额。

其中，fd和ft与设置的预延迟时间及符合门宽有关，测量设置后可以直接计算得到。但裂变中子探测效率εf、诱发裂变的三阶矩Vs以及二次诱发的三阶矩Vi均需要在计算前完成标定，但这些值往往受到样品质量、类型、密度、外形以及杂质核素的干扰，从而影响测量结果。研究不同因素对这些参数的影响大小，对测量结果的修正具有重要意义。

此外，对于激发源的选取也十分重要。基于其核安保和核保障的作用，传统主动式多重性方法多用于235U质量的测量，考虑到238U的诱发裂变阈［16］与252Cf源发射中子的时间相关性，往往使用两个241Am-Li源作为激发源，其中子平均能量为0.3 MeV［16］。而黄饼材料中铀为天然丰度，主要同位素为238U，所以研究中将能量较低的241Am-Li源更换为能量更高的241Am-Be源，平均能量4.4 MeV，并对两种中子源的诱发裂变效果与探测效率影响方面做出了对比；另外，由于238U的诱发裂变率较低，所以在条件允许的情况下需要提高样品中铀的质量，装置的探测效率尽量高。

主动式多重性方法测量原理如图1所示，激发源诱发238U裂变产生中子，裂变中子被探测器阵列探测到后由采集电路生成S/D/T计数率，并进行多重性计算［15］。由于材料中核素对中子的自屏蔽效应［14］不可忽略，所以对中子自屏蔽效应进行修正研究在主动式多重性方法对铀总量的核算中十分重要，自屏蔽过程如图1中虚线框相关箭头指向内容所示。

图1 主动式多重性方法测量黄饼中铀含量原理图Fig.1 Schematic diagram of the active multiplicity method for measuring the total mass of uranium in yellow cake

1.2 模型建立及模拟流程

MCNP程序［15］建立的模型图如图2所示，模型中相关的计算参数如表1所示。利用MCNP程序模拟并记录粒子的出射、输运、碰撞与俘获的过程信息进行分析。

表1 FH-NCM/S1装置主要参数Table 1 Main parameters of FH-NCM/S1

图2 使用MCNP程序建立的FH-NCM/S1装置模型 (a) 2D中轴线切面图，(b) 3D中轴线切面图Fig.2 FH-NCM/S1 device model established by the MCNP program(a) 2D axis section view, (b) 3D axis section view

MCNP中提供了模拟材料诱发裂变中子分布相关信息的统计表（Table 117），并提供计算后的诱发裂变的一、二、三阶矩［17］。另外PTRAC卡能够记录中子从发射到与3He反应的时间、出射中子事件序号、中子来源以及捕获栅元等信息，再加上源的中子出射时间分布遵循指数分布规律，可使用该信息还原样品的脉冲序列测量信息。图3为MCNP与MATLAB工具联合使用对主动式多重性方法模拟的流程，首先，在MATLAB中按规律生成所有事件中粒子的出射时间（t1），再将其与每一捕获中子的行动时间（t2）相加，即能够生成装置脉冲位置-时间戳的信息，最后对该信息进行多重性分析便能够获得S/D/T的计数率信息，再通过式（2）与式（3）联立便能够解出M与F的值［18-20］。

图3 MCNP与MATLAB联合模拟多重性分析流程图Fig.3 Flow chart of MCNP and MATLAB joint simulation multiplicity analysis flow chart

模拟材料使用重铀酸盐［2］，根据其含水量［21］与杂质物质［22］的不同，共设置10组样品。采用两个中子产额为5×104n·s-1的241Am-Be源作为裂变激发源，每个样品模拟测量600 s。

2 结果和讨论

2.1 两种中子源效果比较

为了探究241Am-Li源与241Am-Be源两种中子源在黄饼的主动式多重性测量中的适应性，采用MCNP程序分别对两种中子源对黄饼中铀材料的激发过程进行了模拟仿真工作。每次模拟使用两个相同的产额为5×104n·s-1的中子源诱发材料裂变，模拟测量600 s。记录通过诱发裂变产生的中子数ni、探测器记录到的总中子数nD以及探测器记录到的诱发裂变中子数所占记录到总中子数的占比fi，fi的计算公式由式（5）给出。模拟结果如表2所示。

表2 241Am-Li源与241Am-Be源激发黄饼材料裂变的激发效率与探测效率Table 2 Excitation efficiency and detection efficiency of the fission of yellow cake material excited by 241Am-Li and 241Am-Be

式中：fi为探测记录到的中子中裂变中子所占份额；nDi为探测器记录到的来自诱发裂变的中子数；nD为探测器记录到的总中子数。

对于相对于241Am-Li源来说，同等源产额下241Am-Be源对于黄饼材料的激发效率提高了35%。对于装置整体的探测来讲，由于241Am-Li源出射中子的平均能量较低，探测器探测到来自激发源的中子会更高，但在主动式多重性测量中，由于一重计数率S中包含有激发源以及其散射等多方面的影响，主动式多重性计算不使用一重计数率S的测量结果，而使用二、三重计数率D、T进行定量。然而，探测器中由于激发源产生的信号会加剧D与T在统计上的误差，即中子源对于测量的影响也更为严重；通过fi可以直观地看到，使用241Am-Be源时结果中样品裂变中子所占份额进一步提高。经综合考虑，在后续的模拟测量使用241Am-Be源作为激发源进行研究。

2.2 质量计算与中子自屏蔽修正

采用241Am-Be源后认为装置中的诱发裂变中子主要来自于238U。图4表示3He阵列捕获的裂变中子所占探测到总中子数的比例fDi随238U质量变化的关系，在238U的质量成倍增长时，3He阵列捕获的裂变中子却有所下降。这种现象主要由于随着样品质量的增加，体积也随之增大，再加上黄饼材料中原子序数低的核素对中子的慢化与吸收，导致更多的诱发裂变中子会被样品自身屏蔽而无法被探测器探测到造成的。这就造成在使用标准样品对εf进行标定后，相对标样体积的变化也会导致计算结果产生误差。

图4 fDi随样品中238U质量变化的关系Fig.4 fDi versus mass of 238U in the sample

使用MATLAB工具生成脉冲序列后的多重性分析结果，计算得到多重性计数率S/D/T，计算得到的三种计数率随样品中铀总量的变化关系如图5所示。使用式（2）、（3）联立，用D与T的值对样品的M与F进行计算。

图5 多重计数率S/D/T随样品质量变化的关系图Fig.5 Diagram of the relationship between multiplicity count rates S/D/T and the change of sample mass

由于裂变与增殖所产生的中子并不是全部都能从样品中逃逸出来，实际生产中使用样品泄漏增殖因子ML来代替中子增殖因子M，再根据多个标样计算得到的ML计算耦合系数C，并绘制曲线进行定量。图6为在使用式（2）、（3）对样品中238U的质量进行多重性计算的结果，可以看出，样品中238U质量较小，特别是在质量小于3 kg时偏离较大，需要对计算结果进行相应的修正，以满足测量误差＜10%的需求，既传统方法对于标样的要求较高，实际生产需要准备多种类型的配套标样。

图6 样品诱发裂变、增殖因子的计算/实际值与238U含量的关系 (a) 样品裂变率，(b) 增殖因子M与泄露增殖因子MLFig.6 Relationship between the calculated and actual values of the sample induced fission rate and multiplication with uranium content (a) Sample induced fission rate, (b) Simulated multiplication M and calculated net leakage multiplication ML

实际应用当中，由于238U裂变率较低，再加上样品中原子序数小的核素对中子的慢化吸收作用过强，中子自屏蔽效应增强，使得三重计数率T的误差偏高，在此基础上计算得到的泄露增殖因子ML与实际裂变增殖差别较大。但由于黄饼材料测量中的裂变增殖因子M较低，质量增大时变化并不明显；再加上诱发裂变与二次诱发的三阶导随质量的变化也并不明显，根据图6（b）所示，M随样品中238U含量的增加而增加，且238U质量相差1000 g时M的变换量＜0.2%。根据此规律通过MCNP模拟的方式建立M随质量变化的曲线，通过1～2个标准样品即可完成曲线修正，并获得相关的耦合系数C。接着参考已知α方法，在对样品进行称重后根据样品的净含量选择M值，并代入式（2）进行计算。

图7 （a）为使用式（2）中D与F的关系对样品的裂变率Fm′进行计算，分析得到的裂变率Fm′与模拟得到的裂变率F随238U质量变化的关系图。如使用此种方式得到的Fm′与F之间的相对误差低于3%。之后根据式（4）对样品中铀的总质量进行计算，结果如图7（b）所示的相对误差小于5%，通过多重性方法能够有效实现黄饼中铀总质量的测量与计算。

图7 修正后裂变率F与铀的总质量m的实际值与实测值(a) 样品裂变率F与Fm′随238U质量的变化，(b) 铀总质量的计算值与实际值Fig.7 Actual and measured values of the corrected fission rate F and total mass of uranium m(a) Change of sample fission rate F and Fm′ with mass of 238U, (b) Calculated value and actual value of total uranium mass

2.3 材料含水量的影响与修正

由于1H对中子具有强的慢化吸收作用，所以样品中含水量的不同往往导致测量结果的误差偏大。研究中通过设有代表性的不同含水量样品来研究样品中的水对测量的影响。按照图3中的方法，对含水样品进行模拟，并记录样品的S/D/T计数率。图8为样品的一、二重计数率随样品中含水量变化的关系。由于样品中水分的增多，导致了样品产生的裂变中子更难被探测器探测到，从而导致S与D计数率的降低。

图8 样品S/D计数率随含水量变化的关系图 (a) 一重计数率S，(b) 二重计数率DFig.8 Relation diagram of the change of sample S/D rate with water content (a) Single rate S, (b) Double rate D

由式（1）可知，一重计数率（S）由多个部分组成，结合表2中样品的诱发裂变情况可知，铀材料裂变产生的中子对S的贡献较小，计数主要由241Am-Be源的源中子及其散射的中子触发，占S的98%以上。忽略样品外形变化对中子散射的影响，S几乎不随样品中铀质量的增加发生改变（如图5（a）所示），仅与样品自身的含水量有关（如图8（a）所示）。记无水样品测得的一重计数率与二重计数率分别为S0与D0，铀总量不变、含水量变化时测得的一重计数率与二重计数率分别为Si与Di，可以通过S0/Si的值确定样品中的含水量。

在确定样品含水量的情况下，若按照式（2）直接对F进行求解计算，需要将Di修正回D0，由于相同含水量下S0/Si为定值，认为D0与Di满足式（6）中的关系，式（6）中f()S0/Si为D0与Di不同含水量下对应关系的函数，可根据不同含水量的标准样品拟合得到。

为简化计算，认为该关系为一次函数，则式（6）可变换为式（7）：

图9（a）中S0/Si与D0/Di拟合呈线性关系，可以根据式（7）对二重计数率进行修正，修正后二重计数率D如图9（b）所示。

图9 修正曲线与修正前后的D计数率 (a) 修正曲线拟合，(b) 修正前后的二重计数率DFig.9 Correction curve and double rate before and after correction(a) Correction curve fitting, (b) Double rate before and after correction

再次仅采用式（2）、（4）对样品中铀的总质量进行计算，计算得到样品中铀的总质量与实际值如图10所示，修正后计算得到的样品中铀总质量除个别点外，相对误差在10%左右，能够满足黄饼材料中铀的初步检测。其中相对误差的来源有两方面原因，一是并未对装置进行相关的优化设计，装置探测到的二重计数率D与T偏低，统计涨落严重，实际测量中可以通过增加测量时间或提高探测效率解决此问题；二是二重计数率D并不严格遵循线性变化，寻找更为适合的拟合函数代入式（6）或可获取更好的效果，但更为复杂的拟合函数虽然能够取得更好的效果但也会增大分析的难度，需要做多方的考量。

图10 不同含水量下样品中铀总质量的实际值与测量值Fig.10 Actual and measured values of total uranium mass in samples with different water contents

3 结语

本文通过MCNP与MATLAB结合的方式，对主动式多重性方法激发黄饼中的238U裂变、238U质量的分析计算以及铀总量的反演进行了全过程模拟。通过对比241Am-Li源与241Am-Be源的激发效率，选择了本底更小，诱发裂变率更高的241Am-Be源作为激发源，此为基础模拟了不同质量与含水量的一系列样品的铀定量过程，分析结果表明：质量与含水量的变化都会造成样品自身中子自屏蔽效应的增强，从而影响计数，造成测量误差。

为了提高测量的准确度，通过模拟的方法研究了增殖因子随样品质量增加的变化规律，在后续分析中通过净含量选取响应的M值，并将其作为已知量并通过二重计数率D与样品诱发裂变率F的关系直接对F进行求解，最终计算得到铀总质量的相对误差小于5%；样品的含水量对样品测量的影响较大，随着样品中含水量的增加，样品的S/D均逐渐减小，文中采用S0/Si与D0/Di的关系对计算进行修正，修正后计算得到样品的相对误差10%左右，能够初步满足黄饼中铀质量快速测量的需求。

由于样品获取的限制，并未能对样品进行实际的测量与分析，本研究对于黄饼材料中铀的定量方法的推广以及多重性测量装置的优化均具有一定参考意义。

作者贡献声明张浩然负责研究的设计、模拟、数据的收集和整理、文章的起草和最终版本的修订；张焱负责研究的提出和设计、文章的修订；胡文兴负责数据处理；瞿金辉负责模拟指导；刘世梁负责结果验证；王仁波负责项目的监督和管理。