微小角中子散射谱仪的高分辨中子闪烁体探测器研究

刘慧银 杨洁 黄畅 唐彬 周诗慧 蔡小杰 王修库曾莉欣 岳秀萍 陈少佳 许虹 郭大威 陈旭 孙志嘉

1（郑州大学 郑州 450001）

2（中国科学院高能物理研究所 北京 100049）

3（散裂中子源科学中心 东莞 523803）

作为研究物质结构和动力学性质的理想探针，中子散射技术已在凝聚态物理、化学、生命科学、材料科学等领域被应用［1］。作为发展中国家拥有的第一台散裂中子源——中国散裂中子源（China Spallation Neutron Source，CSNS）可以为用户在物理、化学、生物、生命科学、材料科学、新能源以及工业应用等方面的高级研究提供一个中子散射平台［2］。根据CSNS的建设计划，2018～2023年将安装工程材料衍射谱仪（Engineering Material Neutron Diffractometer，EMD）、高压谱仪（High-Pressure Neutron Diffractometer，HPND）、能量分辨中子成像谱仪（Energy-Resolved Neutron Imaging Instrument，ERNI）、微小角中子散射谱仪（Very-Small Angle Neutron Scattering，VSANS）等7台中子谱仪建设［3-4］。

VSANS谱仪是专门用于探测1～100 nm尺度内物质体系的微观和介观结构的中子谱仪，其通过测量特定样品的小角中子散射矢量Q，来获得样品的颗粒形状、大小和密度等结构信息［5］，图1为VSANS谱仪的布局示意图。质子打靶产生的中子慢化后，通过中子开关，然后经过多层弯导管过滤掉快中子和γ射线，再经过斩波器和直导管进入准直腔，从准直腔出射的中子入射到样品上，然后由探测器记录相应的衍射中子信息［6］。VSANS谱仪共有4个中子探测器系统：高角探测器、中角探测器、小角探测器和高分辨探测器［7］。其中，高角、中角和小角探测器均放置在内径2 m的真空散射腔内，采用8 mm直径、2026.5 kPa的3He管探测器阵列来实现［8］。高分辨探测器位于真空散射腔体外，贴近后端窗口位置。为实现最小散射矢量Qmin达到0.002 nm-1，谱仪要求该探测器的位置分辨好于2 mm，且中子探测效率好于60%@0.4 nm。

图1 VSANS谱仪布局示意图Fig.1 Schematic of VSANS spectrometer's layout

阵列型3He管探测器以其高探测效率、高n/γ抑制比等优点，是此前国际上大面积中子散射谱仪的首选探测方案，但它的缺点是位置分辨难以达到5 mm以下。同时，由于近年来3He气体资源严重供应不足的国际形势，近10年3He气体价格涨幅超过20倍［9］，以中子敏感闪烁体和光电读出结构为基础的闪烁体探测器，因其具有高探测效率、高位置分辨率、可实现波长分辨等优点［10］，在诸多中子散射装置中已实现大规模应用。为了实现2 mm的位置分辨，项目组研发了基于6LiF/ZnS（Ag）闪烁屏、波移光纤（Wavelength Shift Fiber，WLSF）阵列和硅光电倍增管（Silicon Photomultiplier，SiPM）读出结构的中子闪烁体探测器。本文详细介绍了该探测器的整体物理设计、部分核心器件性能研究和探测器样机性能测试结果。

1 探测器物理设计

图2为研制的中子闪烁体探测器头部和机械结构示意图。探测器的基本工作原理是：掺杂6Li的ZnS（Ag）闪烁屏，入射中子与6Li发生核反应6Li（n，α）3H，产生的次级粒子能量沉积在ZnS粉末中产生峰位波长为410 nm的闪烁光；闪烁光被WLSF吸收重发射为波长较长的绿光，满足一定条件的绿光在WLSF中传输至后端SiPM产生光电信号。为提高探测器的中子探测效率，探测器头部采用双层夹心结构：WLSF沿X、Y方向均匀排布，覆盖整个探测器头部，形成两个方向垂直的光纤阵列平面，两块6LiF/ZnS（Ag）闪烁屏分别位于光纤阵列面的上下位置［11］。双层闪烁屏结构可以提高探测效率、解决因闪烁屏不透明在大于400 μm厚度后探测效率难以增加的问题。WLSF阵列的垂直和水平排列，可以尽可能地收集有限范围内的闪烁光，并将其传输到SiPM各个工作单位上。读出电子学把SiPM产生的电信号进行处理后得到X、Y方向的击中通道和中子飞行时间信息（Time of Flight，TOF），后端数据获取进行时间和位置双重复合，从而得到入射中子的二维位置和时间信息［12］。

图2 探测器头部(a)和机械结构(b)示意图Fig.2 Schematics of the detector's head (a) and mechanical structure (b)

为了实现较高的位置分辨，WLSF的直径和排布间距要尽可能小；但过小的光纤直径会导致单通道收集到的闪烁光较少，不能有效触发后端读出电子学系统。综合考虑，探测器采用了直径为0.5 mm的WLSF；为了实现高位置分辨，相邻WLSF之间中心间距为0.6 mm，每两根WLSF构成一组经过90°弯折后与后端的SiPM单元耦合。设计的探测器有效面积为300 mm×300 mm，共有1000根波移光纤构成光纤阵列。

2 核心器件性能研究

探测器主要由6LiF/ZnS（Ag）闪烁屏、WLSF阵列、SiPM及读出电子学组成，每一部分具有优异的性能，是实现高性能探测器的关键。项目组前期研究过6LiF/ZnS（Ag）闪烁屏的中子致光特性［13-15］，本课题重点研究了0.5 mm直径WLSF的光衰减长度、弯转损耗和SiPM的温漂、热噪声等特性。

2.1 WLSF光学特性

WLSF的主要作用是将闪烁体产生的蓝光收集并转换成绿光，实现部分光子在光纤内的全反射传输。WLSF的光衰减长度、光弯转损耗等特性将直接影响后端SiPM能获得的光子数，从而影响探测器的位置分辨和探测效率。基于课题组前期的研究［13］，WLSF采用日本Kuraray公司的Y-11系列产品。

对0.5 mm直径、不同波移剂含量的Y-11（200）和Y-11（300）光纤开展光衰减长度和弯转损耗的详细研究。WLSF的光衰减长度可以通过式（1）测试得到［16］。

式中：I0为初始的光强度；λ为WLSF的衰减长度；I为传输待测点位置的光强度；L为光在光纤中的传输距离。利用光学移动测试平台完成光衰减长度的测试，光学移动测试平台如图3所示。利用发光二极管（Light Emitting Diode，LED）蓝光光源模拟闪烁屏出射的闪烁光，通过光学平台将待测试光纤固定拉直，光纤端面打磨抛光后，与CCD光谱仪耦合。平台沿导轨移动，以5 cm为一个测试步长，不断调整LED与光谱仪的距离，在移动光源过程中要保证光斑中心正对光纤中心。

图3 光学移动测试平台Fig.3 Movable platform for the optical test

两种光纤的出射光谱都是480～620 nm，峰值都在500 nm左右。对Y-11（300）和Y-11（200）型WLSF的出射光谱积分可得平均光强，以5 cm为间距，分别测试计算不同传输距离下的平均光强。由式（1）拟合计算可得光衰减长度测试结果，如图4所示。Y-11（300）光纤的光衰减长度为（228.5±7.6） mm，Y-11（200）光纤的光衰减长度为（260.5±5.6） mm。由测试结果可知：当光纤长度较短时，0.3‰波移剂掺杂的光纤吸收重发射的光子数会比较多；但当光纤长度变长后，由于波移剂对绿光有一定的自吸收，光传输的损耗就会变大。实际工程应用时WLSF的长度约为1 m，因此，探测器样机选用了波移剂掺杂较少的Y-11（200）型光纤。低于0.2‰波移剂掺杂量的光纤波长转移效率会过低，从而会导致传输到后端的光子数不能有效触发电子学。

图4 光衰减长度示意图Fig.4 Plot of the optical attenuation length

在光纤阵列排布过程中，需要对光纤进行半径2 cm的机械弯折，弯折过程中会导致材料内部微光学结构发生变化，从而出现弯转损耗。为了评估2 cm弯转直径下光纤的弯转损耗对探测器光信号传输的影响，在实验室内利用不同弯转直径的导向槽缠绕光纤，并测试缠绕前后光信号大小的变化，从而评估光纤的弯转损耗。光纤的弯转损耗测试原理如图5所示，在水平光学平台上固定两个半径为2 cm的半圆柱，将光纤紧贴圆柱拉直并固定在光学平台上。同样用蓝光LED作为入射光源，先将A点一侧光纤端口与CCD光谱仪耦合，测试光源照射在A点位置时得到的光谱，再移动LED至B点，仍测试A点一侧光纤端口的光谱，在扣除掉对应长度光纤的光衰减影响后，两者的差异主要就是由于两个2 cm半径圆柱的缠绕带来的弯转损耗。为提高测量的准确性，光谱仪更换到B点一侧的光纤端口，再测试对应条件下的光谱。

图5 光纤弯折损耗测试原理图Fig.5 Principle diagram of WLSF's mechanical bending loss test

Kuraray的Y-11（200）与Y-11（300）光纤机械弯折前后的光谱对比图如图6所示。

图6 机械弯折前后的光谱对比图（空气中）Fig.6 Spectral comparison diagrams before and after mechanical bending (in air)

弯转前后的光强之比通过式（2）计算得出。

式中：lA是A点与CCD的距离（lA=20 cm）；lB是B点与CCD的距离；lAB=15 cm；λ值为所测的光衰减长度值；δ为光信号经过一次弯转的信号损失。

结合光谱图和光强公式计算得出Y-11（300）和Y-11（200）机械弯转损耗分别为0.032和0.018，Y11-（300）的弯折损耗约为Y-11（200）的1.78倍。综合以上测试结果，Y-11（200）的WLSF具有较小的弯转损耗和较大的光衰减长度，更适合该探测器实现工程应用。

2.2 SiPM性能

SiPM是由多个工作在盖革模式下的雪崩光电二极管构成的阵列型光电转换器件。与传统光电倍增管相比，SiPM具有单光子分辨能力强、体积小、集成度高、封装工艺成熟、工作电压低、增益一致性好等优势［17-18］，是当前闪烁体探测器的极佳选择。

从中子闪烁体探测器性能需求的角度考虑，SiPM需要满足增益高、暗噪声低、温度漂移小、工作偏置低等要求。从探测器结构设计的角度考虑，两根芯间距为0.6 mm的WLSF为一组，两根WLSF的四端耦合在一个SiPM单元，SiPM单元的有效工作区域至少为2.4 mm×2.4 mm。因此选择Hamamatsu的S13363-3050和Sensl的MicroFC-30035两种SiPM作为备选，关键参数对比如表1所示。

表1 SiPM关键性能参数Table 1 Key performance parameters of the SiPM

SiPM的增益、热噪声等特性直接影响整个探测器系统的信噪比，因此，针对Hamamatsu的S13363-3050和Sensl的MicroFC-30035两种SiPM，主要对它们的增益和热噪声特性进行了对比研究。

测量增益需要测得SiPM的单光子峰，由于SiPM具有良好的单光子分辨能力，所以可以使用脉冲触发的LED作为光源，同时触发的信号作为门电路对输出的信号进行积分，最后通过电荷-数字转换器（Charge to Digital Converter，QDC）获取。SiPM增益测试原理如图7所示，其中，前置运算放大器由CSNS电子学课题组自主研发，刻度后的放大倍数为15倍；门产生器为GG800门产生器；QDC为Mesytec公司的MQDC-32，量程为500 pC，共4000道。图8为QDC采集的电荷谱，可以看到多个光子峰。

图7 SiPM增益测试原理图Fig.7 Principle diagram of the SiPM's gain test

图8 SiPM单光子电荷谱Fig.8 Charge spectrum of the SiPM

分析得到相邻两个单光子峰的道数差（∆N）以及QDC的电荷转换率（η），根据式（3）即可得出SiPM的增益：

在同一室温条件下测试两种SiPM工作电压不同时的增益，可以看出，其增益随电压的增加具有良好线性关系。其中，Sensl的SiPM增益更大，过载电压4.5 V时，增益可以达到7×106，增益测试结果如图9所示。

图9 SiPM增益测试结果图Fig.9 Plot of SiPM's gain test results

SiPM对温度变化非常敏感。当工作电压保持不变时，温度发生变化，SiPM的增益、热噪声等性能都会随之发生变化，从而影响探测器的探测效率等关键指标。把Hamamatsu的S13363-3050和Sensl的MicroFC-30035两款SiPM同时放在恒温环境中，利用示波器观察测量不同温度下SiPM热噪声变化情况。两款SiPM热噪声测试结果如图10（a）、（b）所示，从测试结果可以看出，SiPM的噪声幅度和频率都随着温度的升高而增大，但整体而言，Sensl器件的热噪声变化幅度比Hamamatsu更小，噪声计数在高温条件下也相对更少。在不同温度条件下复测SiPM的增益，测得SiPM增益均随温度升高线性下降，温度每升高1 ℃，Sensl SiPM增益减少约3.5×104，Hamamatsu SiPM增益减少约5.8×104。由此可得，Hamamatsu SiPM增益对温度变化更加敏感。

图10 SiPM热噪声测试结果图 (a) Hamamatsu的SiPM输出信号随着温度增加的变化，(b) Sensl的SiPM输出信号随着温度增加的变化Fig.10 Plots of SiPM's thermal noise test results (a) The variation of Hamamatsu's SiPM output signal with increasing temperature, (b) The variation of Sensl's SiPM output signal with increasing temperature

综合实验室各项测试结果，最后选择Sensl的MicroFC-30035作为探测器的光电转换部分与WLSF耦合。

3 探测器样机

通过对关键器件的选型和性能测试，确定了探测器各个组成部分选用的具体型号，如表2所示。

表2 关键器件型号Table 2 Parameters of key components

图11为项目组试制的探测器样机，双层闪烁屏中间排布WLSF阵列，光纤后端耦合250个SiPM来实现中子致光信号的探测，32个工作单元为一组，共8个SiPM线列实现探测器信号的读出。

图11 探测器样机照片Fig.11 Snapshot of the detector prototype

探测器的读出电子学部分由项目组自主研制，如图12所示。该电子学由前置放大板和数据采集板两部分组成。前置放大板第一级为电压前置放大器，SiPM输出信号通过淬灭电阻转换成电压信号，通过多级放大、成形滤波后输出给甄别器，甄别器和预设阈值进行比较，从而排除热噪声、γ等干扰信号，将甄别出的有效信号转换成数字脉冲信号输出给数据采集板。数据采集板实现信号的数字化处理，然后通过千兆以太网把数据发送给后端数据获取系统。

图12 自研读出电子学模板照片Fig.12 Photo self-developed readout electronics boards

4 探测器性能测试

4.1 实验测试条件与方法

利用CSNS 20号束线提供的慢化准直脉冲中子束，测试了探测器工程样机的核心指标参数。在经过多次的准直和吸收后，中子束出口光斑的直径为20 mm，中子通量约为108n·cm-2·s-1，中子波长范围为0.02～1 nm，可由两个斩波器组合选择特定波长段的中子。

首先开展探测效率测试，通过标准3He管来评估入射的中子通量。宽能量的中子束线与Ge［220］单色器呈45°夹角，经单色器单色后的中子再经过狭缝准直，入射到标准3He管的灵敏区域内，可测量得到对应的中子计数。使用时间多道分析器处理可以得到每个中子信号对应的飞行时间（t（μs）），由式（4）可以计算得到每个中子信号对应的中子波长信息。

式中：L为中子飞行距离，mm。

然后取掉3He管，同样的位置放置待测试的闪烁体探测器，同样测试不同中子波长λ（nm）对应的中子计数，两者的中子计数都通过放置在束线出口的束线监视器的计数进行归一化。探测效率可通过式（5）计算得到。

式中：NSD和N3He分别为中子闪烁体探测器和标准3He管探测器的归一化中子计数；η3He为标准3He管探测器的探测效率。图13为探测效率测试原理图。

图13 探测效率测试原理图Fig.13 Schematic diagram of the detection efficiency experiment

采用4 mm厚的含硼铝板狭缝来验证探测器的二维位置分辨能力，测试时将含有“CSNS”字样的含硼铝板放置于探测器入射面之前。图14为加工的含硼铝板，其中“CSNS”字样的最小宽度为2 mm。

图14 “CSNS”字样含硼铝板照片Fig.14 Snapshot of boron-containing aluminum plate with"CSNS" slits

4.2 中子探测效率

3He管和待测闪烁体探测器的中子波长λ（nm）分布谱对比图如图15所示。

图15 中子波长分布谱对比Fig.15 Comparison plot of the neutron wavelength spectra

可以明显看到，中子波长0.16 nm、0.28 nm、0.47 nm对应的波峰，其中还包括无法被含硼铝板屏蔽的高能中子和极小部分的空间杂散中子。由此代入式（5）可以计算得到闪烁体探测器在0.16 nm、0.28 nm和0.47 nm的探测效率分别为45.5%、56.3%和64.3%。考虑到测试过程中的统计误差（＜0.2%），探测效率测试结果的精度到千分位。图16为不同波长下闪烁体探测器的探测效率，由指数相关性拟合得到探测效率曲线。结合实验测试结果和模拟数据，通过插值法可以计算得到探测器对0.4 nm波长的中子的相对探测效率可以达到（61.8±0.2）%，满足谱仪的物理指标需求。

图16 探测效率测试结果Fig.16 Plot of the detection efficiency test results

4.3 二维位置分辨

图17 为测试得到的“CSNS”字样狭缝二维成像结果。由结果可以看出，狭缝图像清晰可见，字体高度约30 mm，最小宽度为“N”字母的两条竖线，宽为两个像素2.4 mm，和实际的狭缝基本一致，证明系统具有良好的二维成像能力。以探测器像素1.2 mm×1.2 mm像素为最小单位，通过移动“CSNS”字样狭缝，可以在探测器上准确测试到移动后的二维图像，证明了该探测器位置分辨和像素尺寸一致为1.2 mm×1.2 mm。

图17 二维成像测试结果Fig.17 Plot of the two-dimensional imaging test result

5 结语

研制了有效面积为300 mm×300 mm的位敏型中子闪烁体探测器样机，实现对热中子高效率、高分辨的实时探测。该探测器设计基于6LiF/ZnS（Ag）闪烁体、WLSF和SiPM线列结构，项目组通过对关键器件WLSF、SiPM的主要相关特性研究，制作出探测器样机。经过测试，探测器样机的中子探测效率为（61.8±0.2）%@0.4 nm，二维位置分辨率为1.2 mm×1.2 mm。研制的高分辨中子闪烁体探测器的整体性能指标均达到了工程设计指标，满足了VSANS谱仪中子衍射性能测试需求，为CSNS工程VSANS谱仪顺利建成提供了可靠的技术保障与支持。

作者贡献声明刘慧银、周诗慧负责设计探测器并进行实验测试，以及文章的撰写和修改；杨洁、唐彬、陈少佳负责文章的审阅和修改；黄畅协助实验系统的组装和指导；蔡小杰、曾莉欣、岳秀萍、许虹、郭大威、陈旭负责查阅整理相关文献，推进实验过程；王修库负责实验系统的搭建和数据记录；孙志嘉负责对文章的知识性内容作批评性审阅。