响应面法优化多级A/O+BAF系统处理生活污水强化脱氮除磷

张民安，袁忠玲，张 明，秦彦荣，吴新波，赵凯亮，陈永志*

1. 兰州交通大学，甘肃省黄河水环境重点实验室，甘肃 兰州 7300702. 兰州交通大学环境与市政工程学院，甘肃 兰州 7300703. 甘肃省污水处理行业技术中心，甘肃 兰州 730070

分段进水多级A/O(缺氧/好氧)是串联多级缺氧/好氧并在各缺氧区同时进水的连续流污水处理工艺[1]，其相对于传统单级池抗冲击负荷强，对于高底物浓度污水脱氮除磷性能优势明显[2]，易于在老旧工艺基础上改造[3]，但在处理低C/N生活污水时该工艺优势难以体现[4-5]. 例如，赵智超等[6-7]采用传统连续流反应器处理了低C/N的生活污水，发现处理效果不佳；而黄剑明等[8-10]研究活性污泥组合生物滤池系统，虽然实现了低C/N生活污水的深度脱氮除磷，但其运行条件控制严苛. 为进一步优化系统，试验参照Zhang等[11]的研究，采用驯化后硝化菌被淘洗的多级A/O，降低回流污泥所含硝氮对释磷的影响，增设BAF(曝气生物滤池)，承担系统主要的硝化反应，形成双污泥系统，强化脱氮除磷.

目前，控制单一因素变量对多级A/O＋BAF系统脱氮除磷的研究较多，如许忠凤等[12-14]研究了多点进水比例、HRT及硝化液回流比对氮磷去除的单一影响. 在实际应用中应着重考虑多因素变量对多级A/O＋BAF系统脱氮除磷的交互影响. 该文参考Choi等[15-18]研究，采用响应面法优化部分亚硝化耦合厌氧氨氧化SBR工艺和UASB工艺的方法，以单因素为基础，采用响应面法，研究多因素双变量对多级A/O＋BAF组合工艺强化脱氮除磷的交互影响，以达到对该工艺的整体优化，并采用算法准确、分析可靠的Design-Expert V8软件设计批次试验，通过分析批次试验数据，得出交互响应曲面和模型预测的综合优化运行条件，设定系统在该条件下运行，以此验证模型预测值精度及模型可信度，以期为该工艺在实际工程应用中的优化提供新的思路.

1 材料与方法

1.1 试验装置与运行程序

如图1所示，多级A/O＋BAF系统由原水箱、多级A/O反应池、二沉池、中间水箱和上流式BAF组成. 多级A/O装置采用有机玻璃制成，有效容积60 L，由单孔折流板等容积分为10个格室，各格室均设置搅拌装置，好氧区采用微孔曝气. 二沉池为竖流式，有效容积30 L. 中间水箱有效容积40 L. BAF由圆柱形有机玻璃制成，内径100 mm，高度3000 mm，内置15 mm×20 mm鹅卵石承托层高200 mm，填料层由鲍尔环构成(填充率为75%).

图1 多级A/O+BAF系统流程示意Fig.1 Flow diagram of multi-stage A/O+BAF system

系统在22～24 ℃下运行，进水pH在7.4～7.7之间，SRT(污泥龄)为10 d，硝化液回流比为200%；BAF曝气量为60 L/h. 多级A/O第一进水点在PA1格、第二进水点在A2格、第三进水点在A4格，进水比例分别为1、2、3点进水的流量分配比. 初始运行参数定为HRT 9 h、进水比例6∶3∶1、BAF填料高度1800 mm. 在初始运行工况下两因素保持不变，分别控制第三因素改变，即改变HRT为9 h(A/O段8.3 h、BAF段0.7 h)、8 h(A/O段7.4 h、BAF段0.6 h)、7 h(A/O段6.5 h、BAF段0.5 h)，进 水 比 例 为6∶3∶1(run1)、5:3:2(run2)、5∶2∶3(run3)，BAF填 料 高 度 为1800、1400、1000 mm进行试验，各工况运行30 d.

1.2 试验用水、接种污泥与检测方法

试验原污水为某大学家属区生活污水，污泥取自稳定运行的A2/O反应器. 水样依据APHA标准方法[19]测定，ρ(MLSS)(MLSS为混合液悬浮固体)和ρ(MLVSS)(MLVSS为挥发性污泥)通过滤纸差重法测 定. 其 中，试 验 原 污 水 中ρ(COD)、ρ(NH4+-N)、ρ(NO3

—-N)、ρ(TN)、ρ(TP)的范围分别为157.3～252.8、42.5～84.9、0.2～1.2、49.9～92.4、2.9～8.7 mg/L，平均值分别为185.6、62.4、0.6、68.8、5.4 mg/L；污泥中ρ(MLSS)的范围为2200～2800 mg/L，平均值为2670 mg/L.

1.3 缺氧区COD利用率与BAF氨氧化贡献率计算

缺氧区COD利用率(η)[20]和BAF氨氧化贡献率(δ)的计算公式：

式中：Min、Meff分别为缺氧区进、出水COD量，mg/h；Q为缺氧区系统混合液流量，L/h；CinCOD、CeffCOD分别为缺氧区进、出水COD浓度，mg/L；CBAFin、CBAFeff分别为BAF进、出水NH4+-N浓度，mg/L；N为硝化液回流比；Cin为系统进水NH4+-N浓度，mg/L.

1.4 响应面法优化工艺运行条件

采用BBD(Box-Behnken Design)二阶模型优化反应条件，分别在低(—1)、中(0)、高(1) 3个水平上设置3个独立变量，分别为HRT(X1)、进水比例(X2)、BAF填料高度(X3)，评估其对系统除磷脱氮的综合影响，各变量取值见表1. 响应值分别为TN去除率(Y1)和TP去除率(Y2)，BBD二阶模型如式(5)所示. 应用Design-Expert V8软件设计17组各变量随机组合的批次试验，系统在每组参数下运行15 d.

表1 响应面分析的因素与水平Table 1 Factors and levels of response surface analysis

式中，Y为响应值，β0、βi、βii、βij分别表示截距、线性系数、二次系数和交互作用系数，Xi、Xj均为编码后的独立变量，ε为试验残差.

2 结果与讨论

2.1 单因素试验

2.1.1 HRT对主要污染物去除的影响

HRT对系统COD的去除影响如图2(a)所示. 由图2(a)可见，进水ρ(COD)平均值为185.8 mg/L，当HRT为9、8、7 h时，出水ρ(COD)平均值分别为20.01、21.25、23.21 mg/L，COD的去除率均保持在87%以上，表明HRT对COD的去除影响较小.

表2 缺氧区COD利用率的变化情况Table 2 Change of COD utilization rate in anoxic zone

HRT对系统TP的去除影响如图2(d)所示. 由图2(d)可见，进水ρ(TP)在2.9～8.7 mg/L之间，HRT在9、8、7 h时，出水ρ(TP)平均值分别为0.33、0.57、0.79 mg/L，TP去除率分别为93.46%、89.4%、84.48%.究其原因是，HRT为9 h时厌氧区水力停留时间变长，第1点进水中较多的有机物(约占总量的61%)被除磷菌利用充分释磷，合成的PHB(内碳源)量充足，在第一级缺氧区的反硝化吸磷作用加强，与好氧区吸磷的共同作用下加长了系统中的吸磷行程. 研究发现，HRT过短会导致回流污泥中含量过高，反硝化菌较除磷菌对碳源争夺能力强，对释磷不利[23-24]；再者，HRT为7 h时流速增大，过多DO随水流进入缺氧区，破坏反硝化吸磷环境，吸磷行程缩短，除磷效果变差.

2.1.2 多级A/O三点进水比例对系统主要污染物去除的影响

图3(a)为PA1格、A2格、A4格三点不同进水比例下ρ(COD)的变化特征. 进水ρ(COD)在157.3～252.8 mg/L之 间，run1(6∶3∶1)、run2(5∶3∶2)、run3(5∶2∶3)下系统出水ρ(COD)平均值分别为23.21、15.56、19.90 mg/L，3种进水比例均对COD有较好的去除效果，run2效果最佳；run1、run2、run3下多级A/O出水ρ(COD)分别为50.49、44.64、47.75 mg/L，与系统出水ρ(COD)对比，得出多级A/O对COD的去除贡献率均在81%以上.

2.1.3 BAF填料高度对系统氮素去除的影响

2.2 响应面法优化试验

2.2.1 响应曲面优化模型的建立及方差分析

依据Design-Expert V8软件设计了17组批次试验，结果如表3所示. 基于试验设计方案及结果，以TN和TP的去除率为响应值，将模型结果拟合为二次多项回归方程式，分别如式(6)(7)所示：

表3 批次试验的设计方案及结果Table 3 Design scheme and results of batch experiments

TN去除率的模型方差分析结果如表4所示. 由表4可见：当模型P＜0.05时表明模型显著，P＜0.0001时表明模型极其显著[25]，模型F=98且P＜0.0001时，表明模型对响应值极具显著性影响；失拟项P=0.2933(＞0.05)，表明模型误差极小；模型的校正决定系数(RAdj2)与预测复相关系数(RPre2)的差值为0.108(＜0.2)，表明单因素水平对TN去除率的影响显著，且F(X1)＞F(X3)＞F(X2)，即表明影响顺序为HRT＞填料高度＞进水比例；变异系数(CV)=0.40%(＜10%)，信噪比=29.172(＞4.0)，表明模型精确性高.

表4 TN去除率(Y1)的模型方差分析结果Table 4 Results of model variance analysis of TN removal rate (Y1)

TP去除率的模型方差分析结果如表5所示. 由表5可见：模型F=507.43且P=0.0001，表明模型对响应值极具显著性影响，P(X3)、P(X1X3)、P(X2X3)、均大于0.05，即该变量与响应值变化结果不显著；失拟项P值=0.2101(＞0.05)，表明模型误差较小；，表明单因素水平对响应值的影响显著，F(X1)＞F(X2)＞F(X3)，即影响顺序为HRT＞进水比例＞填料高度；CV=0.20%(＜10%)，信噪比=60.421(＞4.0)，表明模型精确性高. 可见，TN去除率和TP去除率的模型均具备结果预测的统计学意义.

表5 TP去除率的(Y2)模型方差分析结果Table 5 Results of model variance analysis of TP removal rate (Y2)

2.2.2 模型回归分析

如图5所示，TN和TP去除率的预测值均趋近于实际值. 依据Michaelis等[26]研究的模型检验方法，TN和TP去除率实际值与预测值的相关系数(R2)分别高达0.9921和0.9985，表明99.21%的TN去除率响应值和99.85%的TP去除率响应值可用所对应模型解释，这进一步说明响应面回归模型的结果可信度高.

图5 TN和TP去除率的预测值与实际值对比Fig.5 Comparison of predicted and actual values of TN and TP removal rates

2.3 响应面分析

2.3.1 多因素对TN去除率的交互影响

三维响应面直观反映了其他因素处于中间水平时，剩余两个自变量对响应值的交互作用[27]，若其呈现凸出、凹陷或U形，则表明两因素对响应值交互影响强[28]；响应面底部等高线图若趋于椭圆形，则表示两因素相互作用显著[29]. HRT、进水比例和填料高度对TN去除率的交互影响如图6所示. 由图6(a)可见，填料高度在中间水平，等高线呈椭圆形，说明HRT与进水比例对TN去除率的交互影响较强. 当HRT为8 h、进水比例为5∶3∶2时，TN的去除率最高(84%).因为进水比例为5∶3∶2时有机物分配合理，满足系统内反硝化菌的高效脱氮[30]，缩短HRT后，系统氮负荷增大，TN的去除率降低. 由图6(b)可见，进水比例在中间水平，等高线呈椭圆形，说明HRT与填料高度对TN去除率的交互影响较强. 当HRT为9 h左右、填料高度为1800 mm时，TN的去除率最高(85%).因此笔者认为：延长HRT至9 h，有效减弱了系统碳负荷，降低了有机物对硝化菌活性的抑制；而增高填料高度，扩大了生物膜的分布范围，完成了深度硝化.由图6(c)可见，HRT在中间水平，等高线呈现椭圆形但偏圆，说明进水比例与填料高度对TN去除率的交互影响较强. 当进水比例为5∶3∶2、填料高度为1800 mm左右时，TN去除率最高(85%)，且BAF的氨氧化贡献率约为76%，可见承担了系统的大部分硝化反应，有利于前端合理分配的碳源供反硝化菌与回流硝化液完成反硝化脱氮.

响应面对应坡度越陡，其对应的变量影响因子越大[31]，从响应面的陡峭程度和等高线趋近于椭圆的程度(见图6)可见：填料高度和HRT对TN去除率的交互作用最强，进水比例和HRT对TN去除率的交互作用次之，填料高度和进水比例对TN去除率的交互作用最弱.

图6 三因素二元交互对TN去除率的影响Fig.6 Influence of three-factor binary interaction on TN removal rate

2.3.2 多因素对TP去除率的交互影响

HRT、进水比例和填料高度对TP去除率的交互影响如图7所示. 由图7(a)可见，填料高度在中间水平，等高线呈椭圆形且响应曲面陡峭，说明HRT与进水比例对TP去除率的交互影响较强. 当HRT为8 h、进水比例为5∶3∶2时，TP去除率最高(94%)，可见厌氧区的碳源被PAOs高效利用充分释磷，未被反硝化菌干扰. 由图7(b)可见，进水比例在中间水平，两等高线趋近于圆形且响应曲面趋于平顺，表明HRT与填料高度对TP去除率的交互影响较弱；由图7(c)可见，HRT在中间水平，两等高线趋近于圆形且响应曲面趋于平顺，表明填料高度与进水比例对TP去除率的交互影响较弱. 因为TP依靠二沉池排泥去除，而BAF为单独的生物膜系统不进行排泥，因此填料高度对除磷影响甚微. 考虑到BAF出水ρ(TP)有微量减少，推测是被微生物摄取进行新陈代谢所致.

图7 三因素二元交互对TP去除率的影响Fig.7 Influence of three-factor binary interaction on TP removal rate

2.4 系统优化条件验证

根据拟合二次多项回归方程式，得出工艺优化运行条件为HRT 8.5 h、进水比例5∶3∶2、填料高度1600 mm，模型对TN、TP去除率预测值分别为84.88%和94.37%，即优化后出水ρ(TN)、ρ(TP)平均值分别为10.41、0.30 mg/L. 将系统在优化条件下运行30 d(见图8)，运行至第12天出水稳定，稳定运行期出水ρ(TN)、ρ(TP)平均值分别为10.61、0.32 mg/L，去除率分别为84.15%、94.01%，符合GB 18918—2002一级A标准，且TN、TP去除率实际值与预测值的相对误差较低，分别为0.86%、0.38%，表明优化运行条件可取.

图8 系统在优化运行条件下对TN和TP的去除效果Fig.8 The removal effect of TN and TP by the system under optimized operation conditions

3 结论

a) 单因素试验表明：多级A/O＋BAF系统HRT由9 h缩短至7 h，、TN、TP的去除率均逐渐降低，对COD去除率的影响较小；进水比例为5∶3∶2时，COD、、TN、TP的去除率均达到最高，分别为91.79%、94.95%、83.03%、93.96%；填料高度与、TN去除率均呈正相关.

b) 多因素试验响应面分析表明，HRT、进水比例、填料高度三因素二元交互对TN去除率的影响显著；HRT与进水比例对TP去除的交互影响显著，填料高度与HRT、填料高度与进水比例对TP去除的交互影响均不显著；优化的试验条件为HRT 8.5 h、进水比例5∶3∶2、填料高度1600 mm，模型预测TN、TP去除率分别为84.88%、94.37%.

c) 优化条件下系统对TN、TP的去除率分别为84.15%、94.01%，相对误差分别为0.86%、0.38%，出水满足GB18918—2002一级A标准，说明响应面法优化系统方案可行，实现了对氮磷的强化去除.