大兴安岭南段北大山岩体的年代学和地球化学:对岩石成因及成矿潜力的指示*

贾力 吴昌志,2 焦建刚 钱壮志 雷如雄

大兴安岭是位于华北板块和西伯利亚板块之间的显生宙造山带,经历从古亚洲洋、蒙古-鄂霍茨克洋到古太平洋的多阶段增生演化过程,中生代岩浆活动与成矿作用十分活跃(Wangetal., 2012, 2021; Xuetal., 2013; Chenetal., 2017; Wuetal., 2017b)。近些年,大兴安岭南段一系列大中型锡多金属矿床(如:维拉斯托、黄岗、安乐、大井、毛登和边家大院等)陆续被发现,该带已成为我国东北最重要的锡多金属成矿带。

北大山岩体是该锡多金属成矿带规模最大,出露最完全的花岗质侵入体。前人对北大山岩体的研究主要集中在成岩时代、岩石地球化学和岩石成因等方面(刘翼飞, 2009; Liuetal., 2016; 管育春等, 2017; 刘瑞麟等, 2018; 周振华等, 2019; 武广等, 2021; 张静俊, 2021; 丁磊磊等, 2022)。然而,由于北大山岩体岩相较为复杂,且经历一定程度的分异演化和热液蚀变作用,前人对其岩石成因和演化过程的认识还存在一定争议(刘翼飞, 2009; Liuetal., 2016; 管育春等, 2017; 刘瑞麟等, 2018; Duanetal., 2020; 武广等, 2021; 张静俊, 2021; 丁磊磊等, 2022)。此外,北大山岩体成岩时代与大兴安岭南段主要稀有金属成矿时代基本一致,且其南部岩相的磨盘山一带黑云母花岗岩中常见电气石和绿柱石,被认为是该区锡多金属矿床的成矿母岩(Duanetal., 2020; 武广等, 2021; 丁磊磊等, 2022)。但是,目前尚无对北大山岩体稀有金属成矿潜力的深入评价,其与区域锡多金属矿床的成因联系尚不明确。

本文以北大山岩体为研究对象,在对北大山岩体不同岩相锆石U-Pb定年的基础上,通过系统的全岩地球化学和锆石Hf同位素分析,结合MELTS热力学模拟计算,试图阐明该岩体的岩石成因和演化过程,进而探讨其稀有金属成矿潜力。

1 区域地质背景

大兴安岭南段构造上隶属于中亚造山带东段的兴蒙造山带,其北以二连-贺根山断裂将其与额尔古纳-兴安地块分割,南以西拉木伦断裂与华北克拉通北缘增生带相隔,东以嫩江-八里罕断裂与松辽地块相隔(图1a,b)。

大兴安岭南段出露的地层主要有古元古界宝音图群(锡林郭勒杂岩)黑云斜长片麻岩和角闪斜长片麻岩,上石炭统本巴图组和阿木山组粉砂岩、杂砂岩、海相碎屑岩和碳酸盐岩建造,下-中二叠统大石寨组海相火山岩、火山岩和火山碎屑岩,上二叠统林西组陆相碎屑岩建造,中侏罗统万宝组含碳泥岩、粉砂岩及砾岩(夹煤层),上侏罗统满克头鄂博组酸性火山岩(以流纹岩和流纹质熔结凝灰岩为主)和第四系冲积层及风成砂土(图1b)。区内构造格局呈近网格状,主要由贯穿全区的米生庙复背斜和断裂组成,复背斜和断裂走向以NEE-NE向为主,NW向断裂及近EW向断裂也较为发育。

侵入岩浆活动主要发生在华力西期和燕山期,受NE向断裂控制,呈岩基或岩株状产出。华力西期侵入岩包括角闪辉长岩、角闪闪长岩、石英闪长岩、英云闪长岩和花岗闪长岩,岩性表现为从基性至酸性的演化序列,侵位年龄介于354～305Ma(Songetal., 2015; Zhangetal., 2015)。燕山期侵入岩主要为石英二长斑岩和黑云母花岗岩,还有少量的正长花岗岩和碱长花岗岩,呈岩株产出,主要形成于早白垩世(Wuetal., 2011; 李睿华, 2019),与区内锡多金属成矿关系密切。

图1 大兴安岭南段大地构造位置简图(a,据Ge et al., 2007)及锡多金属矿床分布图(b,据武广等, 2021)Fig.1 Sketch geological map of the southern Great Xing’an Range (a, modified after Ge et al., 2007) and the major tin-polymetallic deposits in this area (b, modified after Wu et al., 2021)

北大山岩体位于大兴安岭南段西坡,是区域内规模最大、出露最完全的花岗质侵入体,也是本文的研究重点。

2 岩体地质特征与岩石学特征

北大山岩体位于内蒙古克什克腾旗北约100km处,阿斯哈图石林景区是其南部岩相磨盘山的一部分,岩体呈岩基状产出,侵入中侏罗统地层中,走向近北东,长约35km,最宽处约10km,出露面积达200km2(图2)。根据岩性组合特征,可将北大山岩体大致分为北部的石英二长斑岩和南部的黑云母花岗岩两个岩相。

石英二长斑岩分布于北大山岩体北部的窟窿山-小北大山一带,斑状结构,块状构造 (图3a, b)。斑晶约占30%～35%,主要为斜长石(20%～25%)、钾长石(5%～10%)和石英(<5%),另有少量角闪石(<5%)和黑云母(<5%),粒径1～5mm。斜长石斑晶粒径1～5mm,半自形-自形结构,发育聚片双晶和卡-钠复合双晶(图4a);钾长石斑晶粒径1～4mm,半自形-自形结构,发育卡式双晶,表面普遍发生高岭土化(图4b);石英斑晶粒径1～2mm,自形结构,边缘通常被溶蚀为不规则的港湾状(图4c);角闪石斑晶呈棕绿色,粒径1mm,半自形-自形结构(图4a);黑云母斑晶呈棕红色,自形-半自形(图4d)。基质约占55%～60%,主要为斜长石(20%～25%)、钾长石(20%～25%)和石英(10%～15%),角闪石和黑云母含量均少于3%。

黑云母花岗岩分布于北大山岩体南部的磨盘山一带,呈花岗结构,块状构造(图3c)。矿物组成主要为石英(30%～35%)、钾长石(25%～30%)、斜长石(25%～30%)和黑云母(5%～10%)。石英粒径0.1～1mm,半自形-自形结构;钾长石粒径为0.1～2mm,半自形结构,表面高岭土化;斜长石粒径0.2～1.5mm,自形结构,发育聚片双晶和卡-钠复合双晶,表面多发生高岭土化和绢云母化;黑云母呈黄褐色板状、片状,偶见锆石包裹其中,其周围可见明显的放射晕(图4e-f)。磨盘山一带的黑云母花岗岩中岩体还可见较多的云英岩脉、萤石电气石石英脉,以及绿柱石和电气石囊团(图3d-f)。

图2 北大山岩体区域地质简图(据管育春等, 2017)Fig.2 Regional geological map of the Beidashan pluton (modified after Guan et al., 2017)

图3 北大山岩体代表性岩性照片(a)北部窟窿山-小北大山一带的石英二长斑岩及暗色包体;(b)石英二长斑岩;(c)南部磨盘山一带的的黑云母花岗岩;(d)黑云母花岗岩中的电气石囊团和放射状绿柱石;(e)黑云母花岗岩岩裂隙中的萤石薄膜;(f)黑云母花岗岩与云英岩脉接触带. Pl-斜长石;Kfs-钾长石;Qz-石英;Tur-电气石;Brl-绿柱石;Fl-萤石Fig.3 Typical photographs for hand specimens of the Beidashan pluton(a) quartz monzonite porphyry and dark xenoliths therein from the Kulongshan-Xiaobeidashan area, northern Beidashan pluton; (b) quartz monzonite porphyry; (c) biotite granite of the Mopanshan, southern Beidashan pluton; (d) nodular tourmalines and radial beryl in the biotite granite; (e) fluorite in the crack of the biotite granite; (f) the contact zone between biotite granite and greisen vein. Pl-plagioclase; Kfs-K-feldspar; Qz-quartz; Tur-tourmaline; Brl-beryl; Fl-fluorite

3 分析方法

用于主量、微量和稀土元素分析的样品采自岩体北部窟窿山-小北大山一带的石英二长斑岩(样品21XL-36、37、38)和南部磨盘山一带的黑云母花岗岩(20XL-33、34-1、34-2、35和40)。各选取一件石英二长斑岩(21XL-36,117°29′37.80″E、43°53′21.91″N)和黑云母花岗岩(20XL-34,117°42′51.11″E、44°04′52.48″N)样品进行锆石分选以开展LA-ICP-MS U-Pb定年分析。此外,在进行锆石U-Pb定年的基础上,选择粒度较大,年龄较谐和的部分锆石点位开展原位Hf同位素分析。

3.1 锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄

锆石U-Pb定年和微量元素含量分析在长安大学成矿作用及其动力学实验室完成。实验过程将Analyte Excite 193nm气态准分子激光器和Agilent 7700X电感耦合等离子体质谱仪联用。实验过程的激光束斑直径为35μm,频率5Hz,能量密度5.9J/cm2,单点停留时间分别设定为50ms(204Pb、206Pb、207Pb和208Pb)、20ms(232Th和238U) 和10ms(29Si、49Ti、91Zr、93Nb、181Ta和REEs),每个分析点的气体背景采集时间为10s,信号采集时间为40 s,冲洗时间为20s,具体实验条件参见栾燕等(2019)。锆石标样91500、Plešovice和GEMOC GJ-1(Jacksonetal., 2004)用作质量偏差和仪器漂移校正的外标。标样91500的206Pb/238U的加权平均年龄为1063.8±6.6Ma,Plešovice的206Pb/238U的加权平均年龄为338.8±1.4Ma,GJ-1的206Pb/238U的加权平均年龄为605.4±3.0Ma(栾燕等, 2019)。定年和微量元素数据由ICPMSDataCal进行离线处理(v.9.9, Liuetal., 2008, 2010),定年结果使用Isopolt进行图像绘制(v.4.15, Ludwig, 2012)。

3.2 主量、微量和稀土元素分析

石英二长斑岩(3件)和黑云母花岗岩(5件)全岩样品的主量和微量元素分析在广州澳实矿物实验室完成。样品的主量元素分析使用PANalytical PW2424 XRF光谱仪采用ME-XRF26F方法完成。微量元素分析使用Agilent 5110 ICP-AES和Agilent 7900 ICP-MS仪器分别采用ME-MS61r方法和ME-MS81方法完成。主量元素分析的相对偏差(RD)和相对误差(RE)小于5%,微量元素分析的相对偏差(RD)和相对误差(RE)小于10%。

3.3 锆石Hf同位素

锆石Hf同位素分析在西安地质调查中心自然资源部岩浆作用成矿与找矿重点实验室配有Geolas Pro型激光剥蚀系统的Neptune多接收电感耦合等离子体质谱(LA-MC-ICPMS)仪上完成。详细测试流程参照Mengetal.(2014)和侯可军等(2007)。测试束斑直径为55μm。每分析10个样品测点后分析一组锆石标准样品作为监控,包括GJ-1、91500、Plesovice和MUN-1。分析过程中,标样GJ-1的176Hf/177Hf测试加权平均值为0.282007±0.000025(2σ),计算初始176Hf/177Hf时采用Lu的衰变常数为1.867×10-11yr-1(Schereretal., 2001)。锆石εHf(t)值基于U-Pb年龄获得,计算时采用的球粒陨石Hf同位素176Lu/177Hf值为0.0336,176Hf/177Hf值为0.282785(Bouvieretal., 2008)。计算锆石Hf单阶段模式年龄(tDM1)时采用亏损地幔的176Hf/177Hf现在值为0.282325,176Lu/177Lu值为0.0384(Griffinetal., 2000)。计算锆石Hf二阶段模式年龄(tDM2)时采用亏损地幔的176Lu/177Hf现在值为0.015,176Lu/177Lu值为0.0384(Griffinetal., 2000)。

3.4 热力学模拟

Ghiorso and Sack(1995)建立了在火成岩领域应用广泛的热力学模拟软件(MELTS),随后衍生出多个适合于不同岩性、不同温度、压力条件的相平衡模拟软件(如: pMELTS, Ghiorsoetal., 2002; rhyolite-MELTS, Gualdaetal., 2012; alphaMELTS, Smith and Asimow, 2005)。MELTS系列软件可以定量模拟岩浆(矿物-熔体)体系中的(相)平衡热力学过程,并可在温度500～2000℃、压力0～2GPa的变化范围区间给出特定岩石样品的平衡相关系。本次使用的Rhyolite-MELTS模型对石英和长石中的钾长石端元的生成焓经过重新标定,约束石英和钾长石的饱和温度边界,以便更准确的制约酸性岩浆的结晶过程(Gualda and Ghiorso, 2013),进而模拟含水的酸性岩浆体系中的热力学平衡相关系。本次模拟假设结晶分异在封闭的体系中进行,将基性程度最高的样品(21XL-36)的主量元素含量(低SiO2=65.35%,高MgO=0.86%)假定为初始岩浆的主量元素组成,温度变化范围设定为1200～700℃,压力分别设定为100MPa、200MPa和300MPa,氧逸度保持在△QFM-4(根据全岩及锆石的主微量元素计算所得,计算方法详见Lietal., 2019)。Rhyolite-MELTS热力学模型并不能对含有含水矿物(如:角闪石或黑云母等)的中性岩石的熔融与结晶过程进行准确模拟,且只适合模拟结晶度小于50%的酸性岩浆体系(Gualda and Ghiorso, 2013; Pamukcuetal., 2013)。而北大山岩体不仅含有角闪石和黑云母等含水矿物,且其南部黑云母花岗岩为高分异花岗岩(武广等, 2021)。因此需要结合结晶分异模型(Ersoy and Helvac, 2010),根据其主微量元素含量的变化来定量计算出北大山不同岩相的结晶分异程度。

图4 北大山岩体显微结构照片(a-f)及TIMA显微相图(g、h)(a)石英二长斑岩中的斜长石和角闪石斑晶;(b)石英二长斑岩的钾长石斑晶边缘发育蚀变边;(c)石英二长斑岩中的石英斑晶;(d)石英二长斑岩中的棕色的黑云母斑晶;(e、f)黑云母花岗岩;(g)石英二长斑岩TIMA显微相图;(h)黑云母花岗岩TIMA显微相图. (a、e)为单偏光下,(b-d、f)为正交偏光下.Ab-钠长石;Bt-黑云母;Amp-角闪石;Zrn-锆石Fig.4 Typical microscopic photographs (a-f) and TIMA photos (g, h) of the Beidashan pluton(a) plagioclase and amphibole phenocrysts in the quartz monzonite porphyry; (b) alteration on the edge of K-feldspar phenocrysts in the quartz monzonite porphyry; (c) quartz phenocrysts in the quartz monzonite porphyry; (d) brown biotite phenocrysts in the quartz monzonite porphyry; (e, f) biotite granite; (g) TIMA photo of the quartz monzonite porphyry and major mineral contents; (h) TIMA photo of the biotite granite and major mineral contents. (a, e) under parallel Nicols, (b-d, f) under crossed Nicols. Ab-albite; Bt-biotite; Amp-amphibole; Zrn-zircon

4 分析结果

4.1 锆石U-Pb年龄

北大山岩体北部窟窿山-小北大山一带石英二长斑岩(21XL-36)的30粒锆石和岩体南部磨盘山一带黑云母花岗岩(20XL-34)30粒锆石的锆石分析点位和它们的阴极发光图像见图5,其分析结果见表1。

表1 北大山岩体石英二长斑岩(21XL-36)和黑云母花岗岩(20XL-34)的LA-ICP-MS锆石U-Pb同位素分析结果

续表1

图5 北大山岩体不同岩相锆石阴极发光照片(a) 岩体北部石英二长斑岩; (b)岩体南部黑云母花岗岩.黑色和白色圆圈分别代表U-Pb年龄和Lu-Hf同位素测试位置,圈外黑色和白色数值分别为其U-Pb年龄和εHf(t)值,圈内数值为其测点编号Fig.5 Cathodoluminescence (CL) images for select zircon grains from the Beidashan pluton(a) zircon grains from the quartz monzonite porphyry; (b) zircon grains from the biotite granite. Black and white cycles represent U-Pb dating and Hf isotope analysis spots, respectively. Black and white values outside the circles represent their U-Pb age and εHf(t) value. The numbers within the circles represent their measurement numbers

图6 北大山岩体不同岩相锆石的球粒陨石标准化稀土元素配分图解(标准化值据Sun and McDonough, 1989)Fig.6 Chondrite-normalized REE pattern diagrams for zircon grains from the Beidashan pluton (normalized values from Sun and McDonough, 1989)

石英二长斑岩(21XL-36)与黑云母花岗岩(20XL-34)的锆石在单偏光下均呈浅黄色至无色透明,半自形-自形柱状结构。石英二长斑岩中的锆石粒径在120～300μm之间,长宽比约为1:1至3:1,而黑云母花岗岩中的锆石粒径在80～150μm之间,长宽比约为2:1至3:1。在阴极发光图像中,2件样品中的大部分锆石发育生长韵律环带(图5a-b)。LA-ICP-MS分析结果表明,石英二长斑岩(21XL-36)与黑云母花岗岩(20XL-34)锆石的U和Th含量分别为47×10-6～672×10-6、228×10-6～1026×10-6和19×10-6～311×10-6、62×10-6～340×10-6,Th/U比值分别为0.36～0.91和0.27～1.32;表1),均明显高于变质和热液锆石的Th/U比值(通常小于0.1,Belousovaetal., 2002)。此外,这些锆石总体具有较低的轻稀土和较高的重稀土含量,在球粒陨石标准化曲线上呈明显的左倾型分布特征(图6a, b),且Ce正异常和Eu负异常显著,与典型岩浆锆石稀土分配模式一致(Belousovaetal., 2002),进一步说明这些锆石均为岩浆成因。本次对选自岩体北部窟窿山-小北大山一带石英二长斑岩中的30粒锆石进行了30次测点分析,相关U-Pb同位素组成均集中分布在谐和线附近(图7a),其206Pb/238U年龄的加权平均值为143.4±1.3Ma(n=30,MSWD=0.59,图7b),表明北大山岩体北部窟窿山-小北大山一带的石英二长斑岩是早白垩世岩浆活动的产物。对选自岩体南部磨盘山一带黑云母花岗岩的30粒锆石进行了30次测点分析,除5个点谐和度较差外,其余25个分析点的相关U-Pb同位素组成均集中分布在谐和线附近(图7c),其中一个点为捕获锆石,年龄为162±5Ma,其余锆石分析点的206Pb/238U年龄的加权平均值为142.6±1.3Ma(n=24,MSWD=0.38,图7d),表明北大山岩体南部磨盘山一带的黑云母花岗岩同样是早白垩世岩浆活动的产物。

4.2 岩石地球化学特征

北大山北部窟窿山-小北大山一带3件石英二长斑岩和南部磨盘山一带5件黑云母花岗岩的主量、微量和稀土元素分析结果见表2。

表2 北大山岩体全岩主量元素(wt%)和微量元素(×10-6)分析结果

续表2

图7 北大山岩体的锆石U-Pb年龄谐和图(a、c)及加权平均年龄图(b、d)Fig.7 Zircon U-Pb concordial diagrams (a, c) and the weighted average age (b, d) of the Beidashan pluton

图8 北大山岩体主量元素协变图解(a) TAS图解(据Middlemost, 1994);(b) A/NK-A/CNK图解(据Maniar and Piccoli, 1989);(c) K2O-SiO2图解(实线据Peccerillo and Taylor, 1976; 虚线据Middlemost, 1985). 数据来源:北大山石英二长斑岩数据引自管育春等(2017);北大山黑云母花岗岩数据引自管育春等(2017)和武广等(2021); 维拉斯托碱长花岗斑岩数据引自Wang et al. (2017a), Gao et al. (2019), Yang et al. (2019). 图9-图11、图13-图15中引用数据来源同此图Fig.8 Major elements classification diagrams for the Beidashan pluton(a) Total alkalis vs. silica diagram (after Middlemost, 1994); (b) A/NK vs. A/CNK diagram (after Maniar and Piccoli, 1989); (c) K2O vs. SiO2 diagram (after Peccerillo and Taylor, 1976; Middlemost, 1985). Data sources: Quartz diorite porphyry of Beidashan from Guan et al. (2017); biotite granite of Beidashan from Guan et al. (2017) and Wu et al. (2021); alkali feldspar granite porphyry of Weilasituo from Wang et al. (2017a), Gao et al. (2019) and Yang et al. (2019); Data sources in Fig.9-Fig.11 and Fig.13-Fig.15 are the same as which in this figure

图9 北大山岩体球粒陨石标准化稀土元素配分图(a)和原始地幔标准化微量元素蛛网图(b)(标准化值据Sun and McDonough, 1989)Fig.9 Chondrite-normalized REE patterns (a) and primitive mantle-normalized spider diagrams (b) for the Beidashan pluton (normalization values after Sun and McDonough, 1989)

图10 北大山岩体锆石Hf同位素组成与U-Pb年龄相关性图解中亚造山带东段显生宙火成岩Hf同位素组成据Xiao et al. (2004)和Chen et al. (2009); 燕山褶皱逆冲带显生宙火成岩Hf同位素组成据Yang et al. (2006)Fig.10 Correlation diagrams between Hf isotopic compositions and U-Pb age of zircons from the Beidashan plutonHf isotopic composition of Phanerozoic igneous rocks in the eastern Central Asian orogenic belt after Xiao et al. (2004) and Chen et al. (2009); Hf isotopic composition of Phanerozoic igneous rocks in the Yanshan fold and thrust belt after Yang et al. (2006)

图解中(图8b),同样落入准铝质和过铝质的过渡区,属于准铝质-弱过铝质的岩石。样品K2O/Na2O值为1.30～2.09,低于石英二长斑岩样品,在K2O-SiO2图解中落入高钾钙碱性系列(图8c)。

石英二长斑岩的稀土元素总量∑REE为171.0×10-6～175.9×10-6,LREE/HREE比值为8.22～8.96,(La/Yb)N比值为9.46 ～ 11.01,轻重稀土分馏显著,球粒陨石标准化稀土元素配分曲线呈右倾型(图9a)。黑云母花岗岩稀土元素总量∑REE为156.6×10-6～284.7×10-6,LREE/HREE比值为6.75～17.14,(La/Yb)N值为5.70～19.56,轻重稀土分馏程度变化较大,球粒陨石标准化稀土元素配分曲线呈轻微右倾型(图9a)。石英二长斑岩和黑云母花岗岩的δEu值分别为0.56～0.60和0.06～0.12,均显示明显的负铕异常,同时都具有低Sr(261×10-6～300×10-6和15.1×10-6～25.2×10-6)含量和高Y(24.8×10-6～27.5×10-6和15.1×10-6～ 55.5×10-6)含量,表明岩石经历了显著的斜长石分离结晶作用或源区存在斜长石残留相,且黑云母花岗岩较石英二长斑岩的分异程度更高。

石英二长斑岩与黑云母花岗岩品都富集Rb、K、Th和U等元素,亏损Ba、Nb、Sr、P和Ti等元素,在原始地幔标准化微量元素蛛网图中显示具有与中上地壳类似的配分模式(图9b)。

4.3 锆石Hf同位素特征

锆石Hf同位素分析结果见表3和图10。北大山北部窟窿山-小北大山一带石英二长斑岩样品(21XL-36)中10个分析点的Hf同位素初始176Hf/177Hf值介于0.282846～0.282991之间,平均值为0.282907;εHf(t)值介于+5.7～+10.7之间,平均值为+7.8。Hf同位素单阶段年龄和两阶段年龄分别为382～581Ma和510～831Ma,平均值分别为492Ma和695Ma(图10、表3)。

北大山南部磨盘山一带黑云母花岗岩样品(20XL-34)中10粒锆石的10个分析点的Hf同位素初始176Hf/177Hf值介于0.282799～0.282882之间,平均值为0.282849;εHf(t)值介于+4.0～+6.9之间,平均值为+5.8。Hf同位素单阶段年龄和两阶段年龄分别为521～638Ma和749～938Ma,平均值分别为570Ma和824Ma(图10、表3)。

表3 北大山岩体石英二长斑岩(21XL-36)和黑云母花岗岩(20XL-34)锆石Hf同位素分析结果

图11 北大山岩体主微量元素Harker图解(a-g)与MELTS模拟结果(h、i,据Ersoy and Helvac, 2010)Fig.11 Harker diagrams (a-g) and MELTS simulation results of major- and trace-element in the Beidashan pluton (h, i, after Ersoy and Helvac, 2010)

4.4 热力学素模拟结果

Rhyolite-MELTS热力学模拟结果表明,北大山北部一带石英二长斑岩和南部一带黑云母花岗岩二者之间明显具有连续的演化关系(图11),模拟设定的初始岩浆在演化过程中共经历了斜长石(30%～35%)、钾长石(25%～30%)、石英(20%～25%)、角闪石(3%～5%)和黑云母(5%～10%)等矿物的分离结晶(图11f)。石英二长斑岩不同样品之间存在明显的结晶分异程度的差异,其结晶分异程度最高的样品可达约22%。黑云母花岗岩的结晶分异程度远高于石英二长斑岩,且不同样品之间的结晶分异程度变化范围介于40%～70%(图11h-i)。

5 讨论

5.1 成岩时代

本次锆石LA-ICP-MS U-Pb定年测得北大山岩体北部窟窿山-小北大山一带石英二长斑岩的形成年龄为143.4±1.3Ma (n=30,MSWD=0.59),南部磨盘山黑云母花岗岩的形成年龄为142.6±1.3Ma(n=24,MSWD=0.38),二者具有相似的成岩年龄,均形成于早白垩世。上述结果与前人所获得的北大山岩体北部石英二长斑岩的锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄(集中分布于141～142Ma; 管育春等, 2017; 丁磊磊等, 2022)、南部磨盘山一带黑云母花岗岩的锆石SHRIMP和LA-ICP-MS U-Pb年龄,以及锡石LA-ICP-MS U-Pb年龄(集中分布于139～140Ma之间; 刘翼飞, 2009; Liuetal., 2016; 管育春等, 2017; 刘瑞麟等, 2018; 周振华等, 2019; 武广等, 2021; 丁磊磊等, 2022),在误差范围内完全一致(表4、图12)。

大兴安岭南段是我国北方最重要的锡多金属成矿带。前人对该区发育的一系列锡多金属矿床及相关岩体运用多种测年手段进行了详细的测年工作,确定了这些矿床及相关成矿岩体的年龄,并发现其成岩成矿时代同样集中在145～130Ma之间,具有较好的一致性(图12、表4)。由此可见,北大山岩体不同岩相的形成均为早白垩世,与大兴安岭南段燕山期锡多金属矿床成矿事件的时间基本一致(陈毓川等, 2006; 毛景文等, 2013; 武广等, 2014)。

5.2 岩石成因

野外及薄片观察表明,北大山岩体遭受了一定程度的热液作用(如电气石化、绿柱石化、萤石化和云英岩化等,图3e-f)和次生蚀变(如高岭土化,图4a-b)。部分样品较高的烧失量(LOI达2.8%)(表2),也表明热液作用和次生蚀变对样品的地球化学组成有一定的影响。Zr是典型的高强元素和化学不活动性元素,在流体及弱变质过程中不易迁移(Hastieetal., 2013)。因此Zr与其他元素的相关性是判断元素受蚀变影响程度的重要依据。由图13可见,除K2O、Na2O、La和Th等活动性元素外,大多数元素与Zr相关性明显,表明热液作用和次生蚀变对多数元素含量的影响不大,其地球化学特征仍可制约其岩石成因和演化过程(Kesseletal., 2005)。

图12 北大山岩体和维拉斯托锡多金属矿床成岩成矿时代分布图Fig.12 Magmatism and metallogenic ages of the Beidashan pluton and the Weilasituo tin-polymetallic deposit in the southern Great Xing’an Range

表4 大兴安岭南段锡多金属矿床及相关岩体的年龄统计表

续表4

图13 北大山岩体中各岩相的主微量元素与Zr含量相关性图解Fig.13 Correlation diagrams of major and trace elements against Zr contents of various lithofacies of the Beidashan pluton

5.2.1 成因类型

在北大山岩体中不含典型的S型花岗岩特有的富铝质矿物(如:堇青石和石榴石等),样品P2O5的含量很低(<0.14%),且与SiO2含量为负相关(图14a)。此外,石英二长斑岩较高的全岩锆饱和温度(平均值824℃),亏损的锆石Hf同位素组成(εHf(t)=+5.7～+10.7),均明显不同于S型花岗岩。

北大山岩体北部石英二长斑岩含有I型花岗岩的特征矿物角闪石(图4a),在地球化学上富含钾(K2O=4.78%～5.66%;K2O/Na2O=1.12～1.57), A/CNK值介于0.97～1.02,属于高钾钙碱性的准铝质-弱过铝质岩石。此外,北大山岩体的各岩相均含早期结晶的含水矿物黑云母(图4d-f),指示其岩浆相对富水;而Zr的含量较低且与10000Ga/Al比值呈明显的负相关(图14b;吴福元等, 2017),较低的FeOT/MgO值(3.8～9.3, 图14c)和(Na2O+K2O)/CaO值(3.73 ～ 15.75, 图14d)(Whalenetal., 1987),均表明北大山岩体并非典型A型花岗岩,而是经历一定程度结晶分异的I型花岗岩。

5.2.2 岩浆源区

Milleretal.(2003)根据全岩锆饱和温度提出热和冷花岗岩的概念,热花岗岩的温度大约在840℃左右,源区的残留物较少,其形成可能与外来热的加入有关。北大山岩体石英二长斑岩中含有少量的暗色包体(图3a),高的锆石Ti饱和温度和全岩锆饱和温度(705～860℃和703～855℃, 平均值为781℃和813℃; Boehnkeetal., 2013; Lietal., 2019),符合热花岗岩的特征,指示其形成过程中有一定地幔热贡献。

图14 花岗岩成因类型判别图解(a) SiO2-P2O5图解;(b) 10000Ga/Al-Zr图解(据Whalen et al., 1987; 吴福元等, 2017);(c) (Zr+Nb+Ce+Y)- FeOT/MgO图解(据Whalen et al., 1987);(d) (Zr+Nb+Ce+Y)-(Na2O+K2O)/CaO图解(据Whalen et al., 1987)Fig.14 Genetic discrimination diagrams for granitoids(a) SiO2 vs. P2O5; (b) 10000Ga/Al vs. Zr (after Whalen et al., 1987; Wu et al., 2017a); (c) (Zr+Nb+Ce+Y) vs. FeOT/MgO (after Whalen et al., 1987); (d) (Zr+Nb+Ce+Y) vs. (Na2O+K2O)/CaO (after Whalen et al., 1987)

北大山岩体的两个岩相具有相似且亏损的锆石Hf同位素组成,其中石英二长斑岩锆石的εHf(t)值介于+5.7～+10.7之间(平均值为+7.8),黑云母花岗岩锆石的εHf(t)值介于+4.0～+6.9之间(平均值为+5.8),在锆石Hf同位素组成与U-Pb年龄相关性图解中(图10),两者均位于Xiaoetal.(2004)和Chenetal.(2009)限定的中亚造山带东段显生宙火成岩Hf同位素组成区域。石英二长斑岩的锆石两阶段模式年龄为510～831Ma(平均值为695Ma),黑云母花岗岩的两阶段模式年龄为749～938Ma(平均值为824Ma),表明北大山岩体与大兴安岭南段中生代花岗质侵入岩的源区类似,均源于新元古代新生壳源物质部分熔融(Vervoort and Blichert-Toft, 1999; 吴福元等, 2007),也表明该区存在新元古代重要陆壳生长事件(Meietal., 2015; Mietal., 2020; 武广等, 2021)。因此,北大山岩体在是幔源岩浆底侵作用的热影响下,新元古代新生地壳物质发生高温部分熔融的产物,并可能有少量地幔物质的加入。

5.2.3 岩浆演化

北大山岩体北部石英二长斑岩和南部黑云母花岗岩的形成时代、矿物组合、地球化学和同位素组成相似,表明岩体不同岩性单元之间是同源岩浆分异演化的产物。

图15 花岗岩演化程度判别图(据Lehmann, 2021)Fig.15 Discriminant diagrams for granitoid evolution degree (after Lehmann, 2021)

镜下观察和MELTS模拟结果表明,北大山岩体中的斜长石结晶较早,而钾长石结晶相对较晚(图11i),北部石英二长斑岩中样品的CaO和Al2O3的含量随SiO2含量升高而呈明显的下降趋势,而在南部黑云母花岗岩中相关元素的含量趋于稳定(图11a, b)。由此可见,在石英二长岩阶段,斜长石经历过显著的分离结晶作用,钾长石尚未开始分离结晶,而在黑云母花岗岩阶段,斜长石分离结晶已较弱(斜率明显降低,图11i),钾长石开始大规模结晶。由此可见,北大山岩体两个岩相都存在一定程度的结晶分异作用,且北部石英二长斑岩与南部黑云母花岗岩结晶分异程度相差较大(图11f)。以石英二长斑岩基性程度最高的样品的元素组成作为端元组分的MELTS模拟结果表明,石英二长斑岩样品间的结晶分异程度的变化范围介于0～22%,而黑云母花岗岩是假定初始岩浆经历40%～70%分离结晶作用的产物。

5.3 成矿潜力

大兴安岭南段是我国北方最重要的锡多金属成矿带,区内发育维拉斯托、黄岗、安乐、大井、毛登和边家大院等一系列与燕山期花岗岩有关的锡多金属矿床(Chenetal., 2017; 蒋少涌等, 2020; 隋清霖等, 2020)。维拉斯托超大型锡多金属矿床位于北大山岩体西北约5km,是该区最具代表性的锡多金属矿床之一(Liuetal., 2016; 武广等, 2021)。北大山岩体为区域内出露规模最大的燕山期侵入岩体,但截至目前岩体内尚未发现富锡矿体。因此北大山岩体与维拉斯托矿床成矿岩体的亲缘性与锡多金属成矿潜力亟需探讨。

花岗质岩浆的成矿作用主要受控于岩浆源区性质、氧化还原状态、结晶分异过程与程度和挥发分类型与含量等因素(Romer and Kroner, 2015, 2016; Chenetal., 2016; Yuanetal., 2019; Lehmann, 2021)。一般认为,源区组分及熔融过程对锡等稀有金属的初始富集作用至关重要(Romer and Kroner, 2015, 2016; Yuanetal., 2019)。大量的锆石年代学、Hf同位素、Nd同位素组成及两阶段模式年龄结果显示,大兴安岭南段锡多金属成矿带成矿花岗岩主要来源于新元古代新生地壳的部分熔融(Zhouetal., 2012; Meietal., 2015; 李睿华, 2019; 张天福等, 2019; 武广等, 2021)。北大山岩体与维拉斯托成矿岩体具有相似的成岩年龄和Hf同位素组成(图10、图12),表明其与维拉斯托锡多金属矿床具有相似的物质来源。近年来的研究显示,源区富黑云母(和角闪石),而贫白云母质源岩的高温低程度部分熔融(Yuanetal., 2019; Zhaoetal., 2022)是成锡花岗岩的关键因素。因此,大部分含锡花岗岩显示与准铝质A型花岗岩或高分异花岗岩类似的地球化学特征(Chenetal., 2014, 2016; 蒋少涌等, 2020; 隋清霖等, 2020; 袁顺达等, 2020)。北大山岩体的各岩相均含早期结晶的含水矿物黑云母,Zr的含量较低且与10000Ga/Al比值呈明显的负相关,较低的FeOT/MgO值和(Na2O+K2O)/CaO值,均表明北大山岩体并非典型A型花岗岩,而是经历一定程度结晶分异的I型花岗岩。维拉斯托成矿岩体中的碱长花岗斑岩同样为高分异的I型花岗岩,Zr含量、10000Ga/Al比值和(Zr+Nb+Ce+Y)含量的相关性(图14b-d)也表明二者可能具有连续的演化趋势。

锡为变价元素(Sn2+或Sn4+),氧化还原条件决定了锡在花岗岩体系中的存在形式和成矿潜力(Ishihara and Terashima, 1977; Lehmann, 1982)。在氧化性(lnfO2>FMQ+2.5)花岗质岩浆中,Sn4+倾向于进入造岩矿物或副矿物(角闪石、黑云母和磁铁矿等)中而不利于其进入成矿熔体和流体中运移,亦不利于成矿元素的进一步富集与成矿(Chenetal., 2014; Wangetal., 2017b),而在还原性花岗质岩浆中,Sn2+倾向于进入成矿熔体和流体中运移,易于形成岩浆热液型锡矿床(Linnenetal., 1995; Wangetal., 2017b)。北大山岩体两个岩相的氧逸度平均为△FMQ-2.5(Lietal., 2019),而维拉斯托碱长花岗斑岩的氧逸度介于FMQ与NNO之间(Gaoetal., 2019),均为还原性花岗岩,具有较好的锡等稀有金属成矿潜力。

在还原性花岗质岩浆的结晶分异过程,锡为不相容元素并优先进入熔体(Ishihara and Terashima, 1977; Taylor and Wall, 1993)。因此,结晶分异作用有利于锡在残留岩浆中的不断富集和成矿。K/Rb、Zr/Hf和Nb/Ta比值和稀土得四分组效应值(TE1,3)评价花岗岩的分异演化程度(Lehmann, 1990, 2021; Irber, 1999; Blevin, 2004; Zhangetal., 2022),如K/Rb=200为高分异和中等程度分异花岗岩的指标(Blevin, 2004);Zr/Hf=26为花岗岩体系岩浆-热液的分界(Bau, 1996);Nb/Ta<5为花岗岩发生岩浆热液相互作用的依据(Ballouardetal., 2016)。Y/Ho(<24)和TE1,3(>1.1)是指示花岗质岩浆发生过熔体-流体的相互作用的重要指示(Bau, 1996)。北大山南部黑云母花岗岩具有相对低的Zr/Hf、Nb/Ta、K/Rb、Zr+Nb+Ce+Y和Ti的值(图14c-d、图15)、高的10000Ga/Al和Ta含量(图14b、图15d)及MELTS模拟结果(图11)均表明其具有相对高的结晶分异程度。此外,北大山岩体各岩相样品的Y/Ho均介于24～33之间,TE1,3(1.02～1.16,主要为1.02～1.10)较低,指示岩体演化过程中没有经历明显的熔体-流体相互作用和岩浆热液演化过程。相对于北大山岩体,维拉斯托矿床成矿碱长花岗斑岩的Zr/Hf、Nb/Ta、(Zr+Nb+Ce+Y)和Ti的值更低、10000Ga/Al及Ta的值更高,四分组效应显著(TE1,3=1.43～1.78),表明维拉斯托碱长花岗斑岩不仅经历了更高程度的结晶分异,且在岩浆演化的晚期经历了强烈的熔体-流体相互作用和岩浆热液演化过程。

F、Cl和B等挥发性元素对锡等成矿元素的迁移、富集起着积极的作用(Keppler, 1993; Webster, 1997; Thomasetal., 2003; 胡晓燕等, 2007; Lehmann, 2021)。在源区部分熔融的过程中,F、Cl和B等元素可以促进含锡等矿物相的部分熔融,造成原始岩浆中锡等成矿元素的初始富集。此外,在岩浆演化过程中,F、Cl和B等挥发性元素不仅可以有效降低熔体的粘度和固相线温度(Manningetal., 1981; Dingwell and Mysen, 1985; Webster, 1990; Dingwelletal., 1992; Zhangetal., 2022; Sunetal., 2023),还可以与锡等成矿元素形成稳定的络合物进行迁移(Thomasetal., 2003),有利于岩浆演化和成矿元素富集。北大山南部黑云母花岗岩中局部可见电气石囊团,后期裂隙中常含紫色萤石薄膜(图3d-e),但是岩体中B和F含量总体较低,也未见原生电气石和富氟矿物(如黄玉)。与之对应的是,维拉斯托矿床成矿碱长花岗斑岩中普遍发育黄玉,且在晚期热液系统中发育大量萤石脉。因此,北大山岩体总体挥发分富集程度不高,明显低于其北部维拉斯托矿床成矿碱长花岗斑岩。

综上所述,北大山南部黑云母花岗岩体为新生壳源物质部分熔融所产生的岩浆经历较高程度结晶分异的产物,其形成时代、源区特征和氧化还原条件与大兴安岭南段稀有金属花岗岩类似,具有一定的锡多金属成矿潜力。但是,北大山岩体初融温度不高、相对贫F而富有B、结晶分异程度和熔体-流体相互作用明显低于维拉斯托矿床成矿碱长花岗斑岩,不可能是维拉斯托锡多金属矿床的成矿母岩。

6 结论

(1)北大山岩体北部石英二长斑岩形成于143.4±1.3Ma(n=30, MSWD=0.59),南部黑云母花岗岩形于142.6±1.3Ma(n=24, MSWD=0.38),与大兴安岭南段早白垩世锡多金属成矿事件相一致。

(2)北大山岩体为富水的高钾钙碱性I型花岗岩,来源于新生地壳的部分熔融,且有地幔热的加入。在演化过程中经历了角闪石、黑云母、斜长石、磷灰石和Fe-Ti氧化物的结晶分异作用。MELTS及微量元素等模拟结果显示,北大山岩体北部石英二长斑岩的结晶分异程度明显低于南部黑云母花岗岩。

(3)北大山岩体的形成时代、源区特征和氧化还原条件与大兴安岭南段稀有金属花岗岩类似,具有一定的锡多金属成矿潜力,但其初融温度、挥发分组成、分异演化程度明显不同于维拉斯托矿床成矿碱长花岗斑岩,不是该矿床的成矿母岩。

致谢感谢中南大学李欢教授和另一位匿名审稿人认真评阅论文并提出了宝贵的修改意见。